WO2013057845A1 - 1軸延伸多層積層フィルム - Google Patents

1軸延伸多層積層フィルム Download PDF

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WO2013057845A1
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uniaxially stretched
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大宅 太郎
小野 光正
吉田 哲男
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帝人デュポンフィルム株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a uniaxially stretched multilayer laminated film that selectively reflects a certain polarized component and selectively transmits a polarized component perpendicular to the polarized component. More specifically, the present invention selectively reflects a certain polarization component with respect to an incident angle from the front and oblique directions of the film, and a polarization component perpendicular to the polarization component with respect to an incident angle from the front of the film.
  • the present invention relates to a uniaxially stretched multi-layer laminate film that is selectively transmitted and has a constant reflectance with respect to an incident angle from an oblique direction of the film, thereby greatly improving the brightness in the front direction.
  • a film in which a plurality of layers having a low refractive index and a layer having a high refractive index are alternately laminated can be an optical interference film that selectively reflects or transmits light of a specific wavelength by structural optical interference between the layers. .
  • such a multilayer laminated film can obtain a high reflectance equivalent to a film using metal by gradually changing the film thickness or by laminating films having different reflection peaks, It can also be used as a metallic gloss film or a reflection mirror.
  • the polarization component in the orthogonal direction can be transmitted as it is, and can be used as a polarization reflection film.
  • a multilayer optical film having a layer thickness of 0.05 to 0.5 ⁇ m and having layers having different refractive indexes is a refractive index between a layer constituting one layer and a layer constituting the other layer.
  • the film thickness, and the number of stacked layers a phenomenon of increased reflection that reflects light of a specific wavelength is observed.
  • the reflection wavelength is expressed by the following equation.
  • 2 (n 1 ⁇ d 1 + n 2 ⁇ d 2 ) (In the above formula, ⁇ is the reflection wavelength (nm), n 1 and n 2 are the refractive indexes of the respective layers, and d 1 and d 2 are the thicknesses (nm) of the respective layers)
  • n 1 and n 2 are the refractive indexes of the respective layers
  • d 1 and d 2 are the thicknesses (nm) of the respective layers
  • n1 X and n2 X represent the refractive index in the stretching direction in each layer
  • n1 Y and n2 Y represent the refractive index in the direction orthogonal to the stretching direction in each layer
  • 2,6-PEN polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate
  • thermoplasticity is used for a layer having a low refractive index.
  • the reflective polarizing film which reflects only polarized light is illustrated. The study on such a reflective polarizing film mainly focuses on the difference in refractive index between layers in the stretching direction and the difference in interlayer refractive index in the direction perpendicular to the stretching direction in the film plane. Is used to improve the luminance improvement performance.
  • Patent Document 3 discloses a uniaxially stretched multilayer laminated film in which polyethylene-2,6-naphthalene dicarboxylate and syndiotactic polystyrene are alternately laminated, but it reflects only at a certain wavelength peak. The film has a high transmittance, and the concept of a brightness enhancement film has not been proposed.
  • JP 04-268505 A Japanese National Patent Publication No. 9-506837 WO01 / 47711 pamphlet
  • the purpose of the present invention is not only to reuse the polarization component that does not pass through, but also to the polarization component in the orthogonal direction, that is, the polarization component that has been transmitted through a high range of angles in the past in the oblique direction of the film.
  • An object of the present invention is to provide a uniaxially stretched multilayer laminate film and a uniaxially stretched multilayer laminate film laminate comprising the uniaxially stretched multilayer laminate film in which the luminance in the front direction is significantly improved as compared with the conventional art by having a constant reflectance with respect to the components.
  • the second object of the present invention is to provide a uniaxially stretched multilayer laminate film and a uniaxially stretched multilayer laminate film laminate comprising the same, wherein the brightness in the front direction is significantly improved compared to the prior art and the hue deviation in the front direction is small. There is to do.
  • the present invention is based on the following findings.
  • a polarized light component in the direction of the transmission axis that is emitted in the diagonal direction by selectively transmitting the polarized light component of the incident angle from the front direction of the polarized light and reflecting the polarized component incident from the oblique direction of the film. It was also possible to re-use the light by reflecting it to the light source side, and the front brightness was found to be greatly improved.
  • the multilayer laminated film of the present invention as a brightness enhancement film for a liquid crystal display, it is possible to increase the light utilization efficiency while reducing the prism members and reduce the power consumption of the liquid crystal display. Moreover, since the multilayer laminated film of the present invention has a flat shape, unlike a three-dimensional prism sheet, integration with other optical films can be expected. That is, the object of the present invention is achieved by the following invention. 1.
  • a uniaxially stretched multilayer laminated film in which the first layer and the second layer are alternately laminated by 251 layers or more 1)
  • the first layer is a layer having a thickness of 0.01 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less having a polyester containing a 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component as a constituent component, and is 1 in the uniaxial stretching direction (X direction) in the film plane.
  • the difference in refractive index between the Y direction of the first layer and the Z direction is 0.1 or more
  • the second layer is a layer having a thickness of 0.01 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less containing a thermoplastic resin as a constituent component, and the thermoplastic resin has an average refractive index of 1.60 or more and 1.65 or less, and Negative optical anisotropy or isotropic resin, 3)
  • the average reflectance of the wavelength 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 0 degrees and 50 degrees with respect to the polarized light component perpendicular to the incident surface including the Y direction is 90% or more with the film surface as the reflecting surface.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 0 ° is 15% or less, and the incident angle is 50
  • the resin having negative optical anisotropy constituting the second layer is a syndiotactic polystyrene resin, and the polarization component parallel to the incident surface including the Y direction is about the incident polarized light at an incident angle of 50 degrees.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film according to item 1 which is a carboxylate. 5.
  • the ratio of the average layer thickness of the first layer to the average layer thickness of the second layer is 1.2 or more and 5.0 or less.
  • 6. The uniaxially stretched multilayer laminate film according to item 4 or 5, wherein the degree of crystal orientation in the film thickness direction of the uniaxially stretched multilayer laminate film is from ⁇ 0.30 to 0.05. 7).
  • 10. A uniaxially stretched multilayer laminate film obtained by further laminating a heat-resistant thermoplastic resin film on at least one surface of the uniaxially stretched multilayer laminate film according to any one of 1 to 9 above.
  • 11. 10 A brightness enhancement film for a liquid crystal display, comprising the uniaxially stretched multilayer laminated film according to any one of 1 to 9 above.
  • FIG. 1 shows the uniaxial stretching ratio of 2,6-PEN, the stretching direction after uniaxial stretching (X direction), the direction perpendicular to the stretching direction (Y direction), and the refractive index in the thickness direction (Z direction) (each n X, a n Y, denoted n Z).
  • X direction the stretching direction after uniaxial stretching
  • Y direction the direction perpendicular to the stretching direction
  • Z direction the refractive index in the thickness direction
  • FIG. 2 is an example of a graph showing the reflectance characteristics of the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention using a syndiotactic polystyrene resin as the second layer, where the film surface is a reflective surface, and the non-stretch direction ( Polarized component parallel to the incident plane including the Y direction) (P-polarized component in the present invention) and polarized component perpendicular to the incident plane including the non-stretching direction (Y direction) (S-polarized component in the present invention) Is the reflectance characteristic.
  • FIG. 4 is a graph showing reflectance characteristics when the incident surface of the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention is changed using the syndiotactic polystyrene resin as the second layer for reference.
  • the direction is changed parallel to the stretching direction (X direction)
  • the polarization component perpendicular to the incident surface S-polarized component in FIG. 4
  • the polarized component parallel to the incident surface P-polarized light in FIG. 4) Component
  • incident angle in FIG. 4 is set to 0 degree.
  • An angle ⁇ with reference to 0 degree in the incident plane corresponds to the incident angle.
  • the uniaxially stretched multilayer laminate film of the present invention is a uniaxially stretched multilayer laminate film in which 251 layers or more of first and second layers are alternately laminated.
  • the first layer, the second layer, and the reflection characteristics constituting the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention will be described below.
  • the first layer represents a layer having a higher refractive index than the second layer
  • the second layer represents a layer having a lower refractive index than the first layer.
  • a reflective surface refers to a film surface.
  • the incident surface is a surface that is perpendicular to the reflecting surface and includes the incident light beam and the reflected light beam.
  • a polarized light component having a film surface as a reflection surface and parallel to an incident surface including the non-stretch direction (Y direction) of the uniaxially stretched film is also referred to as P-polarized light in the present invention.
  • the polarization component perpendicular to the incident surface including the non-stretching direction (Y direction) of the uniaxially stretched film with the film surface as the reflecting surface is also referred to as S-polarized light in the present invention.
  • the incident angle is expressed as an incident angle with respect to the vertical direction of the film surface.
  • the Z direction is set to 0 degree on the incident surface including the non-stretched direction (Y direction) of the uniaxially stretched film.
  • the angle between the light beam and the Z direction is referred to as the incident angle.
  • the non-stretch direction (Y direction) of the uniaxially stretched film may be referred to as the transmission axis direction
  • the stretch direction (X direction) of the uniaxially stretched film may be referred to as the reflection axis direction.
  • the first layer of the present invention is a layer comprising a polyester containing a 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component as a constituent component.
  • the polyester containing a 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component is a crystalline polyester obtained by polycondensation with 90 mol% or more of 2,6-naphthalenedicarboxylic acid as a monomer component based on all repeating units of the polyester. It is preferable that the content of the 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component is 95 mol% or more.
  • the crystalline polyester means a polyester having a melting point. Specific examples of such polyester include polyethylene-2,6-naphthalene dicarboxylate, polybutylene-2,6-naphthalene dicarboxylate, polypropylene-2,6-naphthalene dicarboxylate, and copolymers thereof.
  • polyesters whose main repeating unit is ethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate are preferred.
  • polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate and a corresponding acid component include 6,6 ′-(ethylenedioxy) di-2-naphthoic acid.
  • 6,6 ′-(trimethylenedioxy) di-2-naphthoic acid or 6,6 ′-(butylenedioxy) di-2-naphthoic acid is 2 mol% or more and 5 mol or more based on the total repeating unit of polyester.
  • polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate copolymerized in% or less % Of polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate copolymerized in% or less.
  • copolymer components include isophthalic acid, other aromatic carboxylic acids such as 2,7-naphthalenedicarboxylic acid, aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, decanedicarboxylic acid, cyclohexanedicarboxylic acid, etc.
  • Preferred examples include acid components such as alicyclic dicarboxylic acids, and aliphatic diols such as butanediol and hexanediol, and alicyclic diols such as cyclohexanedimethanol.
  • each layer constituting the first layer is 0.01 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less. Such a layer thickness can be determined based on a photograph taken using a transmission electron microscope.
  • each layer constituting the first layer has such a layer thickness, reflection performance due to optical interference between layers appears in the wavelength region of 400 to 800 nm.
  • the thickness of the first layer exceeds 0.5 ⁇ m, the reflection band becomes an infrared region, and usefulness as a reflective polarizing film cannot be obtained.
  • the layer thickness is less than 0.01 ⁇ m, the polyester component absorbs light and the reflection performance cannot be obtained.
  • the refraction in the Y direction and Z direction of the first layer The rate difference needs to be 0.1 or more.
  • the refractive index in the Y direction and the refractive index in the Z direction of the first layer are obtained by melting the polyester constituting the first layer alone, extruding it from a die, and stretching it five times at 135 ° C. in one axis direction.
  • the refractive index at a wavelength of 633 nm was measured using a metricon prism coupler in each of the Y direction and Z direction of the film obtained by preparing a uniaxially stretched film.
  • a polyester containing birefringent 2,6-naphthalenedicarboxylic acid is used as the first layer, the first layer has a large difference in refractive index between the Y direction and the Z direction, and the second layer has an average refractive index of 1.
  • a thermoplastic resin that is 60 or more and 1.65 or less and has negative optical anisotropy or isotropic property, the difference in refractive index between the first layer and the second layer in the Y direction in the film plane is reduced.
  • the second layer of the present invention is a layer having a thickness of 0.01 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less containing a thermoplastic resin as a constituent component, and the thermoplastic resin has an average refractive index of 1.60 or more and 1.65 or less. And a negative optically anisotropic or isotropic resin.
  • each is parallel to the incident plane including the Y direction by the following mechanisms.
  • the function of reflecting the polarized light component incident from the oblique direction of the film appears.
  • a negative optically anisotropic resin having an average refractive index of 1.60 or more and 1.65 or less is used as the second layer, the refractive index in the stretching direction (X direction) is increased by performing uniaxial stretching.
  • the refractive index in the direction perpendicular to the uniaxial stretching direction (Y direction) and the film thickness direction (Z direction) in the film plane is smaller than the average refractive index, and is larger than the average refractive index before stretching. Shows negative optical anisotropy.
  • the refractive index of the second layer is larger in the Y direction and the Z direction than in the X direction.
  • the difference in rate can be increased, and the difference in refractive index between the first layer and the second layer in the Y direction is reduced.
  • the interlayer refractive index difference between the first layer and the second layer in the Z direction also increases due to the characteristics of the first layer.
  • the interlayer refractive index difference particularly in the X direction increases. Therefore, among the polarized light parallel to the incident surface including the Y direction, the P-polarized light incident in the licking direction is affected by the interlayer refractive index differences in the X direction, the Y direction, and the Z direction as described above. High reflection performance can be obtained, and the front luminance can be greatly improved by efficiently reusing the reflected light of obliquely polarized light.
  • the second layer is a refracted material having a small difference in refractive index between the X direction, the Y direction, and the Z direction after uniaxial stretching Has rate characteristics.
  • Isotropic in the present invention specifically, whether the difference between the average refractive index before stretching and the refractive index in the X direction, Y direction, Z direction after stretching is 0.05 or less in all three directions, Alternatively, the difference in refractive index between the X direction, the Y direction, and the Z direction after stretching is 0.05 or less.
  • the first layer and the second layer in the X direction By using an isotropic resin having a refractive index characteristic applied to the second layer and using the polyester containing the aforementioned 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component as the first layer resin, the first layer and the second layer in the X direction
  • the interlayer refractive index difference between the layers, the interlayer refractive index difference between the first layer and the second layer in the Z direction are both large, and the interlayer refractive index difference between the first layer and the second layer in the Y direction is small. Therefore, in addition to the function of a reflective polarizing film that selectively reflects polarized light in a specific direction, it is possible to obtain the reflection performance related to P-polarized light that is incident on the lick direction, which is a feature of the present invention.
  • the interlayer refractive index difference in the X direction is smaller than in the case of using a negative optically anisotropic resin, but the reflection performance of the P-polarized light in the lick direction is reduced.
  • it is effective to make the first layer thicker than the second layer.
  • the average refractive index before stretching means that the thermoplastic resin constituting the second layer is melted alone, extruded from a die to create an unstretched film, and the obtained film has X direction, Y direction, and Z direction.
  • the refractive index in each direction is measured at a wavelength of 633 nm using a Metricon prism coupler, and the average value thereof is defined as the average refractive index.
  • the refractive index in the X direction, Y direction, and Z direction after stretching in the second layer is 5 times higher at 135 ° C. in a single axis direction by melting the thermoplastic resin constituting the second layer alone and extruding it from a die.
  • the average refractive index of the thermoplastic resin used for the second layer is preferably 1.61 or more and 1.64 or less, more preferably 1.62 or more and 1.63 or less.
  • a resin in which the refractive index in the Y direction between the first layer and the second layer is close preferably a resin in which the difference in refractive index in the Y direction is 0.1 or less, more preferably 0.05 or less.
  • Negative optical anisotropic resin examples include syndiotactic polystyrene resin, polymethyl methacrylate, maleic anhydride-modified polystyrene, fluorene-modified polycarbonate, and the like.
  • syndiotactic polystyrene resin is preferable in consideration of the refractive index in each direction due to stretching.
  • Syndiotactic polystyrene resin is a syndiotactic structure, that is, the side chain phenyl groups and substituted phenyl groups are alternately positioned in the opposite direction to the main chain formed from carbon-carbon bonds. It has a three-dimensional structure, and its tacticity is quantified by a nuclear magnetic resonance method using isotope carbon.
  • the tacticity measured by this method can be indicated by the abundance ratio of a plurality of consecutive structural units, for example, a dyad for two, a triad for three, a pentad for five,
  • examples thereof include styrene, polyhalogenated styrene, polyalkoxystyrene, polyvinyl benzoic acid, hydrogenated polymers thereof, and copolymers thereof.
  • a syndiotactic polystyrene resin is collectively referred to as a polystyrene resin having a syndiotactic structure.
  • preferred syndiotactic polystyrene resins have a melting point in the range of 220 to 270 ° C, and more preferably in the range of 240 to 270 ° C.
  • a copolymer can be used as the syndiotactic polystyrene resin, and a copolymer of syndiotactic polystyrene and p-methylstyrene is preferable.
  • the melting point of the syndiotactic polystyrene homopolymer is 270 ° C.
  • the melting point can be adjusted by adjusting the copolymerization amount of p-methylstyrene, but the melting point decreases when there is much p-methylstyrene.
  • the crystallinity is also lowered.
  • Such a copolymerization amount is preferably in the range of 20 mol% or less.
  • Inactive particles may be added to the second layer made of the syndiotactic polystyrene resin as long as the optical properties are not deteriorated, but the inert particles may not be substantially contained.
  • Atactic polystyrene and isotactic polystyrene are not preferable because they have low crystallinity and are difficult to form, and have no crystal structure or are loose in structure, and thus have poor heat resistance.
  • Polyester containing a 2,6-naphthalenedicarboxylic acid component increases the refractive index in the stretching direction by stretching, but syndiotactic polystyrene resins exhibit negative optical anisotropy, so the refractive index in the stretching direction is reversed.
  • the refractive index difference between the two layers in the X direction can be increased.
  • the difference in melting point between the layer made of polyester containing 2,6-naphthalenedicarboxylic acid (first layer) and the layer made of resin having negative optical anisotropy in the present invention (second layer) is within 30 ° C. It is preferable that If this difference is greater than 30 ° C., peeling between layers may occur at the time of melting and laminating and solidifying to form an unstretched sheet, or peeling during subsequent stretching.
  • the isotropic resin having an average refractive index in the above range is not particularly limited as long as it is a thermoplastic resin having such a refractive index characteristic and does not exhibit birefringence after stretching.
  • polyester examples include polycarbonate and acrylic resin.
  • copolymer polyalkylene naphthalene dicarboxylate is preferable from the viewpoint of adhesion between layers and stretchability.
  • the copolymerized polyalkylene naphthalene dicarboxylate a copolymerized polyethylene naphthalene dicarboxyl copolymer in which at least one component of a terephthalic acid component or an isophthalic acid component is copolymerized in a range of 30 mol% or more and 70 mol% or less based on all repeating units. Examples thereof include rate and copolymerized polybutylene naphthalene dicarboxylate.
  • the copolymerization amount of the copolymerized polyester is preferably 40 mol% or more and 65 mol% or less.
  • the thickness of each layer constituting the second layer is 0.01 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less. Such a layer thickness can be determined based on a photograph taken using a transmission electron microscope. When each layer constituting the second layer has a layer thickness in such a range, reflection performance due to optical interference between layers appears in a wavelength region of 400 to 800 nm.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention is an inert particle having an average particle diameter of 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m in at least one outermost layer in order to improve the winding property of the film within a range satisfying such reflectance characteristics. May be contained in an amount of 0.001% to 0.5% by weight based on the weight of the layer.
  • the average particle diameter of the preferable inert particles is in the range of 0.02 ⁇ m to 1 ⁇ m, particularly preferably 0.1 ⁇ m to 0.3 ⁇ m.
  • a preferable content of inert particles is in the range of 0.02 wt% to 0.2 wt%.
  • the inert particles contained in the uniaxially stretched multilayer laminated film include inorganic inert particles such as silica, alumina, calcium carbonate, calcium phosphate, kaolin, and talc, silicone, crosslinked polystyrene, and styrene-divinylbenzene copolymer. Such organic inert particles are mentioned.
  • the particle shape is not particularly limited as long as it is a generally used shape such as agglomerated or spherical. Further, as long as the reflectance characteristics are satisfied, inert particles may be contained not only in the outermost layer but also in a layer formed of the same resin as the outermost layer.
  • the first layer or the second layer may be included. It may be contained in at least one of the layers. Alternatively, another layer different from the first layer and the second layer may be provided as the outermost layer. In order to achieve better optical properties, it is preferable that neither the first layer nor the second layer contain particles.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention is obtained by alternately laminating a total of 251 layers of the above-mentioned first layer and second layer.
  • the number of laminated uniaxially stretched multilayer laminated films is preferably 301 layers or more, more preferably 401 layers or more, further preferably 501 layers or more, and particularly preferably 551 layers or more.
  • the average reflectance characteristic of the polarized light component (S-polarized light) perpendicular to the incident surface including the non-stretching direction (Y direction) has a constant average reflectance over a wavelength range of 400 to 800 nm. I can't be satisfied.
  • the average reflectance characteristic at an incident angle of 50 degrees of the polarization component (P-polarized light) parallel to the incident surface including the non-stretching direction (Y direction) is also set to a wavelength of 400. It is not possible to satisfy a certain average reflectance over ⁇ 800 nm.
  • the upper limit of the number of layers is preferably 2001 layers from the viewpoints of productivity, film handling properties, and the like. As long as the average reflectance characteristic of the present invention is obtained, the upper limit value of the number of layers may be further reduced from the viewpoint of productivity and handling properties, and may be, for example, 1001 layers or 801 layers.
  • the average layer of the first layer with respect to the average layer thickness of the second layer in addition to the refractive index characteristics in each direction caused by the resin The ratio of the thickness (average layer thickness of the first layer / average layer thickness of the second layer) affects the reflection characteristics of the polarization component that is incident on the P-polarized light parallel to the incident surface including the Y direction.
  • the ratio of the average layer thickness of the first layer to the average layer thickness of the second layer is 150 in the range of 0.5 to 5.0. %, It is preferable that the layer thickness ratio is 1.2 or more and 5.0 or less in order to obtain a front brightness improvement rate of 160% or more.
  • the upper limit value of the layer thickness ratio is preferably 4.0, and more preferably 3.5.
  • the layer thickness ratio is in the range of 0.1 to 5.0. It is preferable.
  • the layer thickness ratio (average layer thickness of the first layer / average layer thickness of the second layer) is in the range of 0.2 to 3.0. Is more preferably in the range of 0.3 to 3.0, more preferably 0.5 to 2.0, and particularly preferably 0.7 to 1.5.
  • this layer thickness ratio is out of the range of 0.2 or more and 3.0 or less, the hue shift becomes large, and when used as a brightness enhancement film of a liquid crystal display, the reproducibility of the image is poor and the visibility is lowered. There is.
  • the wavelength to be reflected is usually determined by the refractive index, the number of layers, and the thickness of the layers. However, if each of the laminated first and second layers has a constant thickness, only a specific wavelength is reflected. I can't. Therefore, in the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention, the ratio of the maximum layer thickness and the minimum layer thickness of each of the first layer and the second layer is 2.0 or more and 5.0 or less, so that the wavelength is 400 to 800 nm. Reflective characteristics can be enhanced over the entire visible light range.
  • the lower limit value of the ratio between the maximum layer thickness and the minimum layer thickness of each of the first layer and the second layer is more preferably 2.1, and the upper limit value is preferably 4.0, more preferably 3.5, and even more preferably. Is 3.0. If the ratio of the maximum thickness and the minimum thickness of each of the first layer and the second layer is less than the lower limit value, the reflection characteristics of S-polarized light and the reflection characteristics of the tanned direction of P-polarized light over the wavelength range of 400 to 800 nm Reflective characteristics that cannot be obtained.
  • the ratio of the maximum thickness and the minimum thickness of each of the first layer and the second layer exceeds the upper limit value, the reflection band is excessively widened, and the average reflectance in the wavelength region of 400 to 800 nm is lowered, which is the purpose. Reflective characteristics cannot be obtained.
  • the maximum layer thickness and the minimum layer thickness in each of the first layer and the second layer can be obtained based on a photograph taken using a transmission electron microscope. Further, the first layer and the second layer may change stepwise or may change continuously. As a method for obtaining such layer thickness characteristics, for example, when alternately laminating the first layer resin and the second layer resin, a multilayer feed block device is used, and the thickness of the flow path of the feed block is continuously changed.
  • a layer having a uniform thickness is laminated by a multilayer feed block device, and further a layer having a uniform thickness having a different layer thickness is laminated.
  • a method of laminating and changing the layer thickness stepwise As an example of changing the layer thickness stepwise, there is a layer configuration in which the layer thickness is changed at a ratio of 1.0: 1.3: 2.0.
  • a lamination method in which these multilayer fluids are branched perpendicularly to the surface and then laminated again to be 251 layers or more may be used. For example, a method of increasing the number of laminations by branching into three is exemplified.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention may have a thick film layer exceeding 0.5 ⁇ m on the surface layer or intermediate layer of the laminated film.
  • a layer having such a thickness as a part of the alternately laminated structure of the first layer and the second layer, the thickness of each layer constituting the first layer and the second layer can be adjusted uniformly without affecting the polarization function. It becomes easy.
  • the layer having such a thickness may be the same composition as either the first layer or the second layer, or a composition partially including these compositions. Since the layer thickness is thick, the layer does not contribute to the reflection characteristics.
  • the film thickness of the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention is preferably 15 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less, and more preferably 30 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention is stretched in at least a uniaxial direction in order to satisfy the optical properties as the target reflective polarizing film.
  • the uniaxial stretching in the present invention includes a film stretched in a biaxial direction in addition to a film stretched only in a uniaxial direction and a film stretched in one direction.
  • the uniaxial stretching direction (X direction) may be either the film longitudinal direction or the width direction. Further, in the case of a film stretched in a biaxial direction and stretched in one direction, the direction (X direction) that is more stretched may be either the film longitudinal direction or the width direction. In the direction where the draw ratio is low, it is preferable to limit the draw ratio to about 1.05 to 1.20 times from the viewpoint of improving the polarization performance. In the case of a film stretched in a biaxial direction and stretched in one direction, the “stretch direction” in relation to polarized light and refractive index refers to a more stretched direction.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention has a film surface as a reflection surface, and a polarized light component (S-polarized light) perpendicular to the incident surface including the Y direction with respect to the incident polarized light at incident angles of 0 degrees and 50 degrees.
  • the average reflectance at wavelengths of 400 to 800 nm (which may be referred to as the average reflectance at an incident angle of 0 ° and the average reflectance at an incident angle of 50 °, respectively) is 90% or more.
  • the average reflectance (incident angle 0) with respect to the incident polarized light at an incident angle of 0 degree is 400 to 800 nm.
  • the average reflectivity at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 50 degrees is 15% or less. Is 20% or more.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at incident angles of 0 degrees and 50 degrees is preferably 95% or more and 100% or less, more preferably 98% or more and 100% or less. . If the average reflectance for the S-polarized component is less than the lower limit, the polarization reflection performance as a reflective polarizing film is insufficient, and sufficient performance as a brightness enhancement film for liquid crystal displays and the like is not exhibited. In order to obtain the reflectance characteristics of the S-polarized component, in addition to the thickness of each layer and the number of layers, the difference in refractive index between the first layer and the second layer in the film stretching direction (X direction) is large. Is 0.15 or more.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 0 degree is preferably 13% or less, more preferably 5% or more and 13% or less.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 50 degrees is 50% or more when the negative optical anisotropic resin of the present invention is used as the second layer resin. Preferably, it is 70% or more and 100% or less, more preferably 80% or more and 99% or less.
  • the average reflectance of the wavelength 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 50 degrees is preferably 20% or more and 50% or less with respect to the P polarization component. More preferably, it is 25% or more and 40% or less.
  • the average reflectance at an incident angle of 0 degrees is suppressed to such a range, and the average reflectance at an incident angle of 50 degrees is higher than the average reflectance at 0 degrees as described above.
  • the P-polarized component incident from an oblique direction can be reflected and reused on the light source side, and the front luminance improvement performance that exceeds the conventional luminance enhancement film can be realized.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 0 degree exceeds the upper limit value, the polarization transmittance as a reflective polarizing film is lowered. Does not exhibit sufficient performance.
  • the average reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm with respect to the incident polarized light at an incident angle of 50 degrees of the P polarized light component is less than the lower limit value, most of the P polarized light component incident from the oblique direction passes through the film as it is. Since the polarized light reflected to the light source side is small, the reuse efficiency of P-polarized light is not sufficient, and the front luminance improvement performance exceeding the conventional reflective polarizing film cannot be obtained.
  • the interlayer refractive index difference in the X direction and the interlayer refractive index difference in the Z direction are large as described above.
  • the difference is small, preferably 0.02 or less, and depending on the type of resin, the ratio of the average layer thickness of the first layer to the average layer thickness of the second layer may be within a certain range as described above. It is done. Further, in order to increase the reflectance with respect to the P-polarized light incident in the oblique direction over a wide wavelength range of 400 to 800 nm, a method of setting the ratio of the maximum layer thickness to the minimum layer thickness in the above-described range can be mentioned.
  • the difference between the maximum reflectance and the minimum reflectance at each wavelength of 400 to 800 nm for the S polarization component is within 10%, and the wavelength of 400 to 800 nm for the P polarization component as well.
  • the difference between the maximum reflectance and the minimum reflectance at each wavelength is preferably within 10%. If the difference between the maximum reflectivity and the minimum reflectivity of each polarization component is 10% or more, the hue of reflected or transmitted light may be shifted, which may cause a problem when used in a liquid crystal display or the like. .
  • the degree of crystal orientation in the thickness direction of the film is preferably from ⁇ 0.30 to 0.05, and more preferably from ⁇ 0.10 to 0.00.
  • the larger the value of the degree of crystal orientation in the thickness direction of the film the smaller the plane orientation and the higher the uniaxial orientation.
  • the degree of crystal orientation exceeds the upper limit, the uniaxial orientation is too strong to satisfy the refractive index characteristics in each direction at the same time.
  • the degree of crystal orientation is less than the lower limit, the plane orientation becomes excessive and biaxial orientation occurs, so that the polarization reflection characteristic of the present invention cannot be obtained.
  • the crystal orientation degree in the film thickness direction in the present invention is mainly caused by the crystal orientation degree of the polyester resin constituting the first layer.
  • the degree of crystal orientation f obtained from the following formula (1) 010, ND It is represented by [Method for producing uniaxially stretched multilayer laminated film] Below, the manufacturing method of the uniaxially stretched multilayer laminated film of this invention is explained in full detail.
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention comprises a polyester (for the first layer) containing 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and a thermoplastic resin that exhibits the refractive index characteristics of the second layer of the present invention (second For a layer) are extruded in a state where at least 251 layers are alternately laminated in a molten state, to obtain a multilayer unstretched film (a step of forming a sheet-like material). At this time, the laminated body of 251 layers or more laminated is laminated so that the thickness of each layer changes stepwise or continuously in a range of 2.0 times to 5.0 times.
  • the multilayer unstretched film thus obtained is stretched in the film forming direction or at least one axial direction (direction along the film surface) in the width direction perpendicular to the film forming direction (X direction).
  • the stretching temperature is preferably in the range of the glass transition temperature (Tg) to Tg + 50 ° C. of the polyester of the first layer.
  • the draw ratio at this time is preferably 2 to 10 times, more preferably 2.5 to 7 times, still more preferably 3 to 6 times, and particularly preferably 4.5 to 5.5 times. The larger the draw ratio, the more preferable the variation in the plane direction of the individual layers in the first layer and the second layer is reduced by the thinning by stretching, and the optical interference of the stretched multilayer laminated film becomes uniform in the plane direction.
  • the stretching method at this time known stretching methods such as heat stretching with a rod heater, roll heating stretching, and tenter stretching can be used. From the viewpoints of reducing scratches due to contact with the roll and stretching speed, tenter stretching is performed. preferable. Further, when the stretching process is also performed in the direction (Y direction) orthogonal to the stretching direction and biaxial stretching is performed, it is preferable to limit the stretching ratio to about 1.05 to 1.20 times. If the stretch ratio in the Y direction is further increased, the polarization performance may be deteriorated. Moreover, it is preferable to perform a heat setting process after extending
  • the uniaxially stretched multilayer laminated film of the present invention selectively reflects the S-polarized component with high reflection, selectively transmits light with an incident angle near 0 degrees out of the P-polarized component perpendicular to the S-polarized component,
  • the reflected S-polarized component and the P-polarized component can be reused by using as a brightness enhancement film of a liquid crystal display, and a part of the P-polarized light. Can be reused to greatly improve the front brightness compared to the prior art.
  • the multilayer laminated film itself has such a function, conventionally, the luminance enhancement film made of the multilayer laminated film and the prism sheet are combined to improve the front luminance of the liquid crystal display and control the viewing angle.
  • the multilayer laminated film of the present invention the functions of both the conventional brightness enhancement film and prism can be integrated, the light utilization efficiency is increased while reducing the number of members, and the power consumption of the liquid crystal display is reduced. Is possible.
  • a heat resistant thermoplastic resin film is provided on at least one side of the uniaxially stretched multilayer laminate film of the present invention. Can be stacked.
  • resin which comprises a heat resistant thermoplastic resin film A polyester resin, a polycarbonate resin, an acrylic resin, a polyamide resin etc. are mention
  • polycarbonate resins are particularly preferable from the viewpoints of transparency and heat resistance.
  • a polymer material collectively called polycarbonate is a generic name of a material in which a polycondensation reaction is used in its synthesis method and the main chain is linked by a carbonic acid bond.
  • a phenol derivative, phosgene It means that obtained by polycondensation from diphenyl carbonate or the like.
  • a polycarbonate having 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, which is called bisphenol-A, as a bisphenol component is preferably selected.
  • bisphenol-A 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane
  • bisphenol-A bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane, 9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene, 1,1 -Bis (4-hydroxyphenyl) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) -2-phenyl Ethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) -1,1,1,3,3,3-hexafluoropropane, bis (4-hydroxyphenyl) diphenylmethane, bis (4-hydroxyphenyl) sulfide, bis ( 4-hydroxyphenyl) sulfone and the like.
  • the proportion of the copolymer component is preferably 2 to 20 mol%, more preferably 5 to 10 mol%, based on all repeating units of the polycarbonate copolymer.
  • the viscosity average molecular weight of the polycarbonate resin used here is preferably 10,000 or more and 200,000 or less. If the viscosity average molecular weight is lower than 10,000, the resulting film may have insufficient mechanical strength, and if it has a high molecular weight of 200,000 or more, the viscosity of the dope may become too high, resulting in poor handling. .
  • a method of laminating a heat-resistant thermoplastic resin film on at least one side of a uniaxially stretched multilayer laminate film an adhesive layer is coated on one side of the heat-resistant thermoplastic resin film with a roll coater or the like, and then uniaxially stretched multilayer laminate at room temperature
  • a method of laminating a film, a method of applying a heat seal layer on one side of a heat-resistant thermoplastic resin film, and then heat-pressing with a laminator, etc., or an ultraviolet curable resin on one side of a heat-resistant thermoplastic resin film After that, a known technique such as a method of bonding by irradiating ultraviolet rays can be appropriately applied.
  • the invention is further described by way of examples.
  • the physical property and characteristic in an Example were measured or evaluated by the following method.
  • Melting point (Tm) of resin and film 10 mg of a resin or film sample is sampled, and a melting point and a glass transition point are measured at a rate of temperature increase of 20 ° C./min using DSC (trade name: DSC2920, manufactured by TA Instruments).
  • DSC trade name: DSC2920, manufactured by TA Instruments.
  • Identification of resin and identification of copolymer component and amount of each component For each layer of the film sample, the respective resin component, copolymer component and amount of each component were identified by 1 H-NMR measurement.
  • Thickness of each layer A film sample was cut into a film length direction of 2 mm and a width direction of 2 cm, fixed to an embedding capsule, and then embedded with an epoxy resin (Refotech Co., Ltd. Epomount). The embedded sample was cut perpendicularly in the width direction with a microtome (LETRAC ULCT UCT manufactured by LEICA) to form a thin film slice having a thickness of 5 nm. Using a transmission electron microscope (Hitachi S-4300), the film was observed and photographed at an acceleration voltage of 100 kV, and the thickness of each layer was measured from the photograph.
  • LETRAC ULCT UCT manufactured by LEICA
  • the ratio of the maximum layer thickness to the minimum layer thickness in the first layer and the ratio of the maximum layer thickness to the minimum layer thickness in the second layer were determined.
  • the average layer thickness of the first layer and the average layer thickness of the second layer were determined, respectively, and the average layer thickness of the first layer relative to the average layer thickness of the second layer was calculated.
  • the adjustment layer of thickness exceeding 0.5 micrometer exists in an outermost layer or an alternating lamination, they were excluded from the 1st layer and the 2nd layer.
  • the refractive index of each of the stretching direction (X direction), the orthogonal direction (Y direction), and the thickness direction (Z direction) (respectively denoted as n X , n Y , and n Z ) was measured at a wavelength of 633 nm using a Metricon prism coupler, and the refractive index before stretching and the refractive index after stretching were determined.
  • stretching of each layer it calculated
  • the measured value when the transmission axis of the filter was arranged so as to be orthogonal to the non-stretch direction of the film was defined as “polarized light perpendicular to the incident surface including the Y direction (S-polarized light)”.
  • S-polarized light For each polarization component, an average value was obtained based on the reflectance data in the range of 400 to 800 nm, and was used as the average reflectance.
  • the film sample In the measurement at an incident angle of 0 degrees, the film sample is arranged so that the light source is positioned perpendicular to the film surface. In the measurement at an incident angle of 50 degrees, the light source is positioned on the extension of the incident angle. A film sample was placed.
  • Hue Color measurement is also performed using the measurement method of front luminance improvement effect, and sample insertion for hue x and y values at front luminance before inserting a sample film The hue was evaluated according to the following criteria from the difference in the values of hue x and y in the subsequent front luminance.
  • a syndiotactic polystyrene copolymer obtained by copolymerizing 8 mol% of styrene was prepared.
  • the polyester for the first layer is dried at 170 ° C. for 5 hours
  • the resin for the second layer is dried at 100 ° C. for 3 hours, then supplied to the first and second extruders, heated to 300 ° C. and melted
  • the first layer and the second layer are alternately laminated, and the first layer and the second layer
  • Each maximum layer thickness and minimum layer thickness is continuously changed up to 2.2 times at maximum / minimum, and the average layer thickness of the first layer and the second layer is designed to be 1.0: 1.0.
  • the multi-layer feed block device is used to guide the die while maintaining the laminated state, and cast on a casting drum, so that the average layer thickness of the first layer and the second layer is 1.0: 1.0.
  • Table 1 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 2 shows the physical properties.
  • Examples 2 to 4 As shown in Table 1, the same operation as in Example 1 was performed except that the resin composition of each layer was changed to obtain a uniaxially stretched multilayer laminated film. Table 1 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 2 shows the physical properties. [Examples 5 and 6] As shown in Table 1, the same operation as in Example 1 was performed except that the layer thickness of each layer was changed to obtain a uniaxially stretched multilayer laminated film. Table 1 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 2 shows the physical properties.
  • Example 1 As shown in Table 1, the same operation as in Example 1 was performed except that the resin composition and production conditions of each layer were changed to obtain a uniaxially stretched multilayer laminated film.
  • Table 1 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 2 shows the physical properties.
  • Intrinsic viscosity orthochlorophenol, 35 ° C. 0.62 dl / g of polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate (PEN) and true spherical silica particles (average particle size: 0.3 ⁇ m, ratio of major axis to minor axis: 1.02 and 0.15 wt% of the average particle size deviation based on the weight of the first layer are used as the first layer polyester, and the intrinsic viscosity as the second layer thermoplastic resin.
  • PEN polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate
  • true spherical silica particles average particle size: 0.3 ⁇ m, ratio of major axis to minor axis: 1.02 and 0.15 wt% of the average particle size deviation based on the weight of the first layer are used as the first layer polyester, and the intrinsic viscosity as the second layer thermoplastic resin.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated, and the maximum thickness of each of the first layer and the second layer is And the minimum layer thickness is continuously changed up to 2.2 times at maximum / minimum, and the average layer thickness of the first layer and the second layer is designed to be 1.0: 0.8.
  • the first layer is guided to a die while maintaining the laminated state, and cast on a casting drum, and the average layer thickness of the first layer and the second layer is 1.0: 0.8.
  • a total of 551 unstretched multi-layer laminated films in which the second layer is laminated alternately Form was.
  • This multilayer unstretched film was stretched 5.2 times in the width direction at a temperature of 135 ° C., and heat set at 150 ° C. for 3 seconds.
  • the thickness of the obtained film was 55 ⁇ m.
  • Table 3 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 4 shows the physical properties.
  • Examples 8 to 10, Comparative Examples 3 to 5 As shown in Table 1, the same operation as in Example 1 was performed except that the resin composition, the layer thickness, and the production conditions of each layer were changed to obtain a uniaxially stretched multilayer laminated film.
  • Table 3 shows the resin composition of each layer of the obtained uniaxially stretched multilayer laminated film, the characteristics of each layer, and Table 4 shows the physical properties.
  • the uniaxially stretched multi-layer laminate film of the present invention selectively transmits a polarized light component having an incident angle from the front direction of the film out of the polarized light in the transmission axis direction in addition to the conventional high reflection characteristics of the polarized light in the reflection axis direction.
  • the polarization component in the transmission axis direction emitted in the oblique direction can also be reflected and reused on the light source side. Is greatly improved.
  • the brightness enhancement film made of the multilayer laminated film and a prism are combined to improve the front luminance of the liquid crystal display and control the viewing angle.
  • the multilayer laminated film of the present invention it is possible to integrate the functions of both the conventional brightness enhancement film and the prism member, increase the light utilization efficiency while reducing the number of members, and reduce the power consumption of the liquid crystal display. .

Abstract

【課題】従来よりもさらに正面方向の輝度の高い1軸延伸多層積層フィルムおよびそれからなる1軸延伸多層積層フィルム積層体を提供する。【解決手段】第1層と第2層とが交互に251層以上積層された1軸延伸多層フィルムであり、第1層は2,6-ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする層からなり、第2層は熱可塑性樹脂を構成成分とする層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が1.60以上1.65以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、S偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する平均反射率がそれぞれ90%以上であり、P偏光成分について入射角0度での該入射偏光に対する平均反射率が15%以下、入射角50度での該入射偏光に対する平均反射率が20%以上である1軸延伸多層積層フィルムにより達成される。

Description

1軸延伸多層積層フィルム
 本発明は、一定の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過する1軸延伸多層積層フィルムに関する。さらに詳しくは、本発明は、一定の偏光成分についてフィルム正面および斜め方向からの入射角に対して選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分についてフィルム正面方向からの入射角に対して選択的に透過し、フィルム斜め方向からの入射角に対して一定の反射率を有することにより、正面方向の輝度が大幅に向上した1軸延伸多層積層フィルムに関する。
 屈折率の低い層と屈折率の高い層とを交互に多数積層したフィルムは、層間の構造的な光干渉によって、特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。また、このような多層積層フィルムは、膜厚を徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合せたりすることで、金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることができ、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを1方向にのみ延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する一方で、その直交方向の偏光成分はそのまま透過させることができ、偏光反射フィルムとして使用できることから、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして使用されている。
 一般に、層厚みが0.05~0.5μmであり、異なる屈折率を持った層で構成される多層光学フィルムは、一方の層を構成する層と他方の層を構成する層との屈折率差と膜厚および積層数により、特定の波長の光を反射する増反射といった現象がみられる。一般にその反射波長は、下記の式で示される。
 λ=2(n×d+n×d
(上式中、λは反射波長(nm)、n、nはそれぞれの層の屈折率、d、dはそれぞれの層の厚み(nm)を表わす)
 例えば特許文献1に示されている通り、一方の層に正の応力光学係数をもった樹脂を使用することで、1軸方向の延伸によってかかる層の屈折率を複屈折化させて異方性を持たせ、フィルム面内の延伸方向における層間の屈折率差を大きくし、一方でフィルム面内の延伸方向と直交方向における層間の屈折率差を小さくする方法により、特定の偏光成分のみを反射することができる。
 この原理を利用して、例えば一方向の偏光を反射し、その直交方向の偏光を透過するといった反射偏光フィルムを設計することができ、そのときの望ましい複屈折性は下記の式で表される。
 n1>n2、n1=n2
(上式中、n1、n2はそれぞれの層における延伸方向の屈折率、n1、n2はそれぞれの層における延伸方向に直交する方向の屈折率を表す)
 また、特許文献2には、屈折率の高い層にポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(以下、2,6−PENと称することがある)を使用し、屈折率の低い層に熱可塑性エラストマーやテレフタル酸を30mol%共重合したPENを使用した、多層フィルムが例示されている。これは、一方の層に正の応力光学係数を有する樹脂を使用し、他方の層に応力光学係数が非常に小さい(延伸による複屈折の発現が極めて小さい)樹脂を使用することで、特定の偏光のみを反射する反射偏光フィルムを例示したものである。
 このような反射偏光フィルムに関する検討は、主として延伸方向の層間の屈折率差と、フィルム面内における延伸方向と直交方向の層間屈折率差に着目し、透過しない偏光を光源側に反射させて光を再利用して輝度向上性能を高めようとするものである。
 一方、通過しない偏光成分の再利用に着目した技術については、該偏光成分の反射率が100%近くに達しており、かかる偏光を再利用する方法だけでは輝度向上性能をさらに向上させることが困難な状況にある。
 また特許文献3にはポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートとシンジオタクチックポリスチレンを交互に積層させた1軸延伸多層積層フィルムが開示されているものの、ある一部の波長ピークでのみ反射させ、フィルムとしての透過率の高いものであり、輝度向上フィルムの概念は提案されていない。
特開平04−268505号公報 特表平9−506837号公報 WO01/47711号パンフレット
 本発明の目的は、通過しない偏光成分の再利用だけでなく、その直交方向の偏光成分、すなわち従来であれば高範囲の角度で透過させていた偏光成分についても、フィルム斜め方向に入射する偏光成分に対して一定の反射率を備えることにより、従来よりも正面方向の輝度が大幅に向上した1軸延伸多層積層フィルム、およびそれからなる1軸延伸多層積層フィルム積層体を提供することにある。
 また本発明の第2の目的は、従来よりも正面方向の輝度が大幅に向上し、かつ正面方向の色相ずれの小さい1軸延伸多層積層フィルムおよびそれからなる1軸延伸多層積層フィルム積層体を提供することにある。
 本発明は、以下の知見に基づく。すなわち、可視光の波長域において、一方の偏光を反射させ、その直交方向の偏光を透過させる機能を有する多層積層フィルムにおいて、従来の反射軸方向の偏光の高反射特性に加え、透過軸方向の偏光のうちフィルム正面方向からの入射角の偏光成分を選択的に透過し、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能を新たに備えることにより、斜め方向に出射する透過軸方向の偏光成分についても光源側に反射させて再利用することが可能となり、正面輝度が大幅に向上することを見出した。
 液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとしては、偏光の再利用による上述のような輝度向上フィルムや、ポリエチレンテレフタレートフィルム上に50ミクロン程度の三角柱を並べて特定方向の輝度を下げることで正面輝度を向上させたプリズムシートなどが存在する。
 本発明では多層積層フィルムの複屈折特性を制御することにより、偏光の再利用を行いながら、従来であれば透過されていた特定方向の入射角の光を反射させて正面輝度を向上させることを実現し、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムとを組み合わせる方法で液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていた両部材の機能を統合できる。
 そのため、本発明の多層積層フィルムを液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いることにより、プリズム部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。また、本発明の多層積層フィルムは、立体形状のプリズムシートなどと異なり、平面状であることからその他の光学フィルムとの統合も期待できる。
 即ち本発明の目的は、以下の発明により達成される。
1. 第1層と第2層とが交互に251層以上積層された1軸延伸多層積層フィルムであり、
1)第1層は2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、1軸延伸方向(X方向)、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)およびフィルム厚み方向(Z方向)において第1層のY方向とZ方向の屈折率差が0.1以上であり、
2)第2層は熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が1.60以上1.65以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、
3)フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率がそれぞれ90%以上であり、
4)フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が15%以下、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が20%以上である
ことを特徴とする1軸延伸多層積層フィルム。
2. 第2層を構成する負の光学異方性の樹脂がシンジオタクティックポリスチレン系樹脂であり、該Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が50%以上である、前項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
3. 第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が0.1以上5.0以下である、前項2に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
4. 第2層を構成する等方性の樹脂が、全繰り返し単位を基準としてテレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を30モル%以上70モル%以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートである、前項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
5. 第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が1.2以上5.0以下である、前項4に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
6. 1軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚み方向における結晶配向度が−0.30以上0.05以下である、前項4または5に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
7. 第1層のポリエステルがポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートである、前項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
8. 第1層、第2層ともに粒子を含まない前項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
9. 液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる、前項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
10.前項1~9のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面にさらに耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層してなる1軸延伸多層積層フィルム積層体。
11.前項1~9のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルムからなる液晶ディスプレイ用輝度向上フィルム。
 図1は、2,6−PENの1軸延伸倍率と1軸延伸後の延伸方向(X方向)、延伸方向と直交する方向(Y方向)、厚み方向(Z方向)の屈折率(それぞれn、n、nと示す)である。
 図2は、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂を第2層に用いた、本発明の1軸延伸多層積層フィルムの反射率特性を表すグラフの一例であり、フィルム面を反射面とし、非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分(本発明におけるP偏光成分)、および非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分(本発明におけるS偏光成分)に関する反射率特性である。
 図3は、図2の入射面(非延伸方向(Y方向)を含む入射面=YZ面)および入射角に関する説明図であり、この入射面内においてZ軸方向の入射角を0度とし、この入射面内において0度を基準とした角度θが入射角に相当する。
 図4は、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂を第2層に用いた、本発明の1軸延伸多層積層フィルムの入射面を変更したときの反射率特性を参考までに表すグラフであり、入射面を延伸方向(X方向)に平行な方向に変更した場合に、入射面に対して垂直な偏光成分(図4におけるS偏光成分)、および入射面に対して平行な偏光成分(図4におけるP偏光成分)を表した反射率特性である。
 図5は、図4の入射面(延伸方向(X方向)を含む入射面=XZ面)および入射角に関する説明図であり、この入射面内においてZ軸方向の入射角を0度とし、この入射面内において0度を基準とした角度θが入射角に相当する。
 [1軸延伸多層積層フィルム]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層と第2層とが交互に251層以上積層された1軸延伸多層積層フィルムである。本発明の1軸延伸多層積層フィルムを構成する第1層、第2層および反射特性について以下に説明する。
 本発明において、第1層は第2層より屈折率の高い層、第2層は第1層より屈折率の低い層をそれぞれ表す。
 また、本発明において反射面とはフィルム面を指す。本発明において入射面とは反射面と垂直の関係にあり、かつ入射光線と反射光線を含む面を指す。フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分は、本発明においてP偏光とも称される。また、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分は、本発明においてS偏光とも称される。
 さらに入射角はフィルム面の垂直方向に対する入射角で表され、本発明では、1軸延伸フィルムの非延伸方向(Y方向)を含む入射面においてZ方向を0度とし、この入射面内の入射光線とZ方向との角度を入射角と称する。
 また本発明において、1軸延伸フィルムの非延伸方向(Y方向)を透過軸方向、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を反射軸方向と称することがある。
 [第1層]
 本発明の第1層は、2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする層である。2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用いることで、延伸により大きな複屈折を生じ、反射偏光フィルムに適した屈折率特性を示す。
 2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルは、具体的にはポリエステルの全繰り返し単位を基準として90モル%以上の2,6−ナフタレンジカルボン酸をモノマー成分として重縮合により得られた結晶性ポリエステルであることが好ましく、さらに2,6−ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が95モル%以上であることが好ましい。ここで結晶性ポリエステルとは融点を有するポリエステルであることを意味する。
 かかるポリエステルとして、具体的には、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート、ポリプロピレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートやその共重合体が挙げられる。中でも主たる繰返し単位がエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートからなるポリエステルが好ましい。
 これらのポリエステルの中でも、配向状態を望ましい状態に保てることから、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートや、従たる酸成分として、6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸、6,6’−(トリメチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸または6,6’−(ブチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸をポリエステルの全繰り返し単位を基準として2モル%以上5モル%以下共重合したポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートなどが好ましい。その他の共重合成分として、イソフタル酸、2,7−ナフタレンジカルボン酸のような他の芳香族カルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、などの酸成分や、ブタンジオール、ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジオール、などのグリコール成分を好ましく挙げられる。
 第1層を構成する各層の厚みは0.01μm以上0.5μm以下である。かかる層厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。第1層を構成する各層がかかる範囲の層厚みを有することにより、400~800nmの波長域において層間の光干渉による反射性能が発現する。第1層の層厚みが0.5μmを超えると反射帯域が赤外線領域になり、反射偏光フィルムとして有用性が得られない。一方、層厚みが0.01μm未満であると、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなる。
 また、フィルムの1軸延伸方向(X方向)、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)およびフィルム厚み方向(Z方向)において、第1層のY方向とZ方向の屈折率差が0.1以上であることを要する。
 ここで、第1層のY方向の屈折率、Z方向の屈折率は、第1層を構成するポリエステルを単独で溶融させてダイより押出し、1軸方向に135℃で5倍の延伸を施して1軸延伸フィルムを作成して得られたフィルムのY方向、Z方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmにおける屈折率を測定した値で表わされる。
 第1層として複屈折性の2,6−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステルを用い、かつ第1層のY方向およびZ方向の屈折率差が大きいこと、また第2層として平均屈折率が1.60以上1.65以下で、かつ負の光学異方性または等方性の熱可塑性樹脂を用いることにより、フィルム面内のY方向における第1層と第2層との屈折率差が小さくなり、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分のうち、垂直方向から入射する偏光(入射角0度の入射偏光)および垂直に近い角度での入射偏光について、高い透過性能が得られる。
 一方、Y方向を含む入射面において、入射光線の入射角をななめにしていくと、Y方向の層間屈折率差だけでなく、X方向の層間屈折率差とZ方向の層間屈折率差の影響も受けるようになり、斜めから入射する場合は層間屈折率差が大きくなる。そのため、本発明の特徴である、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分のうち、ななめ方向に入射する偏光について高い反射性能が得られ、この斜め入射光を効率的に再利用して正面輝度を大幅に向上させることができる。
 この斜め方向の偏光の反射性能を高めるために、樹脂の種類によってはさらに第1層の厚みを第2層にくらべて厚くすることが効果的である。
 第1層のY方向およびZ方向の屈折率差を0.1以上にする方法として、第1層に複屈折性の2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用い、フィルム製造方法に記載した範囲でフィルムを延伸する方法が挙げられる。
 [第2層]
 本発明の第2層は、熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が1.60以上1.65以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂である。
 第2層を構成する熱可塑性樹脂として上述の屈折率特性を有する負の屈折性の樹脂または等方性の樹脂を用いることにより、それぞれ以下のメカニズムにより、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光のうち、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能が発現する。
 まず、平均屈折率が1.60以上1.65以下の負の光学異方性樹脂を第2層として用いる場合、一軸延伸を行うことにより、延伸方向(X方向)の屈折率が延伸前の平均屈折率よりも小さくなり、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)とフィルム厚み方向(Z方向)の屈折率については、延伸前の平均屈折率よりも大きくなる、いわゆる負の光学異方性を示す。かかる負の光学異方性を示す熱可塑性樹脂を1軸延伸すると、第2層の屈折率は、X方向よりもY方向およびZ方向が大きくなる。
 第1層として2,6−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステル、第2層としてかかる平均屈折率の負の光学異方性樹脂をそれぞれ用いることにより、X方向における第1層と第2層の層間屈折率差を大きくすることができ、Y方向の第1層と第2層との屈折率差は小さくなる。また、Z方向の第1層と第2層との層間屈折率差も第1層の特性に起因して大きくなる。これらの樹脂の組み合わせの場合、特にX方向の層間屈折率差が増大する。
 そのため、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光のうち、ななめ方向に入射するP偏光について、前述したようにX方向、Y方向およびZ方向すべての層間屈折率差が影響することにより、高い反射性能が得られ、この斜め入射偏光の反射光を効率的に再利用して正面輝度を大幅に向上させることができる。
 また、平均屈折率が1.60以上1.65以下の等方性樹脂を第2層として用いる場合、第2層は一軸延伸後のX方向、Y方向、Z方向の屈折率差が小さい屈折率特性を有する。本発明における等方性とは、具体的には、延伸前の平均屈折率と延伸後のX方向、Y方向、Z方向の屈折率との差が3方向とも0.05以下であるか、または延伸後のX方向、Y方向、Z方向の屈折率差が0.05以下であることを指す。
 第2層にかかる屈折率特性の等方性樹脂を用い、かつ第1層の樹脂として上述の2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを用いることにより、X方向における第1層と第2層の層間屈折率差、Z方向における第1層と第2層の層間屈折率差がともに大きく、Y方向における第1層と第2層の層間屈折率差が小さくなる。そのため、特定方向の偏光を選択的に反射させる反射偏光フィルムの機能に加え、本発明の特徴である、ななめ方向に入射するP偏光に関する反射性能を得ることができる。また、第2層としてかかる等方性樹脂を用いる場合、負の光学異方性の樹脂を用いる場合にくらべてX方向の層間屈折率差が小さくなるが、ななめ方向のP偏光の反射性能を発現するために、さらに第1層の厚みを第2層にくらべて厚くすることが効果的である。延伸方向の面配向性が高い第1層を第2層よりも相対的に厚くすることにより、第1層の屈折率特性の影響を高めることができる。
 なお、延伸前の平均屈折率とは、第2層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融し、ダイより押出して未延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのX方向、Y方向、Z方向それぞれの方向における屈折率について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmで測定し、それらの平均値を平均屈折率として規定したものである。
 また、第2層における延伸後のX方向、Y方向、Z方向の屈折率は、第2層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融してダイより押出し、1軸方向に135℃で5倍の延伸を施して1軸延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのX方向、Y方向、Z方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmにおける屈折率を測定して求めたものである。
 第2層に用いられる熱可塑性樹脂の平均屈折率は、好ましくは1.61以上1.64以下、さらに好ましくは1.62以上1.63以下であり、上述した樹脂の中から、1軸延伸後の第1層と第2層のY方向屈折率が近くなる樹脂、好ましくは該Y方向の屈折率差が0.1以下、さらに好ましくは0.05以下となる樹脂が用いられる。
 (負の光学異方性樹脂)
 平均屈折率が上述の範囲である負の光学異方性樹脂として、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂、ポリメチルメタクリレート、無水マレイン酸変性ポリスチレン、フルオレン変性ポリカーボネート等が挙げられる。その中でも延伸による各方向の屈折率を考慮するとシンジオタクティックポリスチレン系樹脂が好ましい。
 シンジオタクティックポリスチレン系樹脂とは、立体構造がシンジオタクティック構造、すなわち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して、側鎖であるフェニル基や置換フェニル基が交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり、そのタクティシティーは、同位体炭素による核磁気共鳴法により定量される。この方法で測定されるタクティシティーは、連続する複数個の構成単位の存在割合、例えば2個の場合はダイアッド、3個の場合はトリアッド、5個の場合はペンタッドによって示すことができるが、本発明でいうシンジオタクティックポリスチレン系樹脂として、ラセミダイアッドで75%以上、好ましくは85%以上、若しくはラセミペンタッドで30%以上、好ましくは50%以上のシンジオタクティシティーを有するポリスチレン、ポリアルキルスチレン、ポリハロゲン化スチレン、ポリアルコキシスチレン、ポリビニル安息香酸、あるいはこれらの水素化重合体およびこれらの共重合体が挙げられる。
 本発明では、このようにシンジオタクティック構造を有するポリスチレン系樹脂の総称としてシンジオタクティックポリスチレン系樹脂と称する。
 これらの中で好ましいシンジオタクティックポリスチレン系樹脂は、融点が220~270℃の範囲のものであり、さらに好ましくは240~270℃の範囲のものである。
 またシンジオタクティックポリスチレン系樹脂として共重合体を用いることができ、シンジオタクティックポリスチレンとp−メチルスチレンとの共重合体が好ましい。ここで、シンジオタクティックポリスチレンホモポリマーの融点は、270℃であり、p−メチルスチレンの共重合量を調整することで融点を調整することができるが、p−メチルスチレンが多いと融点が低下し、結晶性も低下する。かかる共重合量は20モル%以下の範囲が好ましい。融点が220℃より低いとシンジオタクティックポリスチレン系樹脂の結晶性が低下しすぎ、製膜が難しくなり、また耐熱性(熱処理を受けた時の寸法変化)が低下することがある。
 このシンジオタクティックポリスチレン系樹脂からなる第2層には、光学的な特性が悪化しない範囲であれば不活性粒子が添加されていても構わないが、不活性粒子は実質的に含有されないことが好ましい。
 アタクティックポリスチレンやアイソタクティックポリスチレンは、結晶性が低く製膜が難しいこと、また結晶構造を持たないか構造がルーズであるために、耐熱性が悪いので好ましくない。
 2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルは、延伸により延伸方向の屈折率が増加するが、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂は負の光学異方性を示すため、延伸方向の屈折率が逆に低下して、両層のX方向の屈折率差を大きくすることができる。
 なお、2,6−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステルからなる層(第1層)と、本発明における負の光学異方性の樹脂からなる層(第2層)との融点差は、30℃以内であることが好ましい。この差が30℃より大きくなると、溶融して積層した後、固化して未延伸シートを形成させる時点において、層間の剥離が生じたり、その後の延伸時に剥離が生じたりすることがある。
 (等方性樹脂)
 平均屈折率が上述の範囲である等方性の樹脂としては、かかる屈折率特性を有する熱可塑性樹脂であって、延伸後に複屈折性を示さないものであれば特に限定されないが、例えばポリエステル、ポリカーボネート、アクリル樹脂等が挙げられる。その中でも層間の密着性や延伸性の観点から、共重合ポリアルキレンナフタレンジカルボキシレートが好ましい。
 該共重合ポリアルキレンナフタレンジカルボキシレートとして、全繰り返し単位を基準として、テレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を30モル%以上70モル%以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートや共重合ポリブチレンナフタレンジカルボキシレートが例示される。また、フィルム製膜性や第1層との層間密着性の観点から、第2層としてかかる共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを用いることがさらに好ましい。かかる共重合ポリエステルの共重合量は、さらに40モル%以上65モル%以下であることが好ましい。
 (第2層の各層厚み)
 第2層を構成する各層の厚みは0.01μm以上0.5μm以下である。かかる層厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。第2層を構成する各層がかかる範囲の層厚みを有することにより、400~800nmの波長域において層間の光干渉による反射性能が発現する。第2層の層厚みが0.5μmを超えると反射帯域が赤外線領域になり、反射偏光フィルムとして有用性が得られない。一方、層厚みが0.01μm未満であると、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなる。
 [粒子]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、かかる反射率特性を満たす範囲内で、フィルムの巻取り性を向上させるために、少なくとも一方の最外層に平均粒径0.01μm~2μmの不活性粒子を層の重量を基準として0.001重量%~0.5重量%含有してもよい。不活性粒子を添加する場合、好ましい不活性粒子の平均粒径は、0.02μm~1μm、特に好ましくは0.1μm~0.3μmの範囲である。また、好ましい不活性粒子の含有量は、0.02重量%~0.2重量%の範囲である。
 1軸延伸多層積層フィルムに含有される不活性粒子として、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、シリコーン、架橋ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体のような有機不活性粒子が挙げられる。粒子形状は、凝集状、球状など一般的に用いられる形状であれば特に限定されない。
 また、かかる反射率特性を満たす範囲内であれば、最外層のみならず、最外層と同じ樹脂で構成される層中に不活性粒子が含まれていてもよく、例えば第1層または第2層の少なくとも一方の層中に含まれていてもよい。または、第1層、第2層と異なる別の層を最外層として設けてもよい。
 より良好な光学特性を達成するためには、第1層、第2層ともに粒子を含まないことが好ましい。フィルム中に粒子を含まないことにより、入射角0°で入射するP偏光に対する透過率が向上し、かつ該P偏光に対する波長400~800nmにおける平均反射率をより小さくすることができ、正面輝度がより向上する。
 [積層構成]
 (積層数)
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、上述の第1層および第2層を交互に合計251層以上積層したものである。1軸延伸多層積層フィルムの積層数は、好ましくは301層以上、より好ましくは401層以上、さらに好ましくは501層以上、特に好ましくは551層以上である。積層数が下限値に満たないと、非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分(S偏光)の平均反射率特性について、波長400~800nmにわたり一定の平均反射率を満足することができない。同時に、積層数が下限値に満たないと、非延伸方向(Y方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分(P偏光)の入射角50度での平均反射率特性についても、波長400~800nmにわたり一定の平均反射率を満足することができない。
 積層数の上限値は、生産性およびフィルムのハンドリング性などの観点から2001層であることが好ましい。積層数の上限値は、本発明の平均反射率特性が得られれば生産性やハンドリング性の観点からさらに積層数を減らしてもよく、例えば1001層、801層であってもよい。
 (第1層と第2層の平均層厚み比)
 第2層を構成する熱可塑性樹脂として、上述の等方性樹脂を用いる場合、樹脂に起因する各方向の屈折率特性に加えて、さらに第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が、Y方向を含む入射面に平行なP偏光のうち、ななめに入射する偏光成分の反射特性に影響し、第1層の平均層厚みを第2層の平均層厚みよりも厚くすることにより、斜め方向の入射偏光の反射を効率的に再利用することができ、正面輝度を効率的に高めることができる。
 第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)は、0.5以上5.0以下の範囲であれば150%以上の正面輝度向上率が得られるが、160%以上の正面輝度向上率を得るためには、かかる層厚み比が1.2以上5.0以下であることが好ましい。また、かかる層厚み比の上限値は、好ましくは4.0、さらに好ましくは3.5である。
 第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が上限値を超えると層間の光干渉が低下し、S偏光の十分な反射特性が確保できない。またかかる層厚み比が下限値に満たないとP偏光における斜め入射光の再利用が不十分となり、正面輝度の大幅向上が得られない。
 第2層を構成する熱可塑性樹脂として、上述の負の光学異方性の樹脂を用いる場合は、樹脂の屈折率特性によってP偏光の斜め入射光に対する反射率が向上し、第1層と第2層の平均層厚みの関係は特には制約されないものの、かかる層厚み比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)は、0.1以上5.0以下の範囲であることが好ましい。この層厚み比がかかる範囲であることにより、正面輝度の大幅向上が得られる。
 また、負の光学異方性の樹脂を用いる場合、かかる層厚み比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)は、0.2以上3.0以下の範囲であることが好ましく、0.3以上3.0以下の範囲であることがより好ましく、0.5以上2.0以下がさらに好ましく、0.7以上1.5以下が特に好ましい。この層厚み比が0.2以上3.0以下の範囲をはずれると色相ずれが大きくなり、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いたときに、映像の再現性に乏しくなり、視認性が低下することがある。
 (最大層厚みと最小層厚みの比率)
 多層積層フィルムは、通常、屈折率、層数、層の厚みによって反射する波長が決まるが、積層された第1層および第2層のそれぞれが一定の厚みでは、特定の波長のみしか反射することができない。そのため、本発明の1軸延伸多層積層フィルムでは、第1層および第2層それぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率が2.0以上5.0以下であることにより、波長400~800nmの可視光全域において反射特性を高めることができる。
 第1層および第2層それぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率の下限値は、より好ましくは2.1であり、上限値は好ましくは4.0、より好ましくは3.5、さらに好ましくは3.0である。
 第1層および第2層それぞれの最大厚みと最小厚みの比率が下限値に満たないと、400~800nmの波長域にわたり、S偏光の反射特性、P偏光のななめ方向の反射特性について、目的とする反射特性が得られない。一方で、第1層および第2層それぞれの最大厚みと最小厚みの比率が上限値を超えると反射帯域が広がりすぎ、400~800nmの波長域における平均反射率が低下するために、目的とする反射特性が得られない。
 第1層、第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みは、透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
 また、第1層および第2層は、段階的に変化してもよく、連続的に変化してもよい。
 かかる層厚み特性を得る方法として、例えば、第1層用樹脂と第2層用樹脂とを交互に積層させるに際し、多層フィードブロック装置を使用し、フィードブロックの流路の厚みを連続的に変化させる方法が挙げられる。また、段階的に変化させる方法として、多層フィードブロック装置により均一な厚みの層を積層しておき、さらにこれとは異なる層厚みからなる均一な厚みの層を積層し、それらの積層流動体をさらに積層し、層厚みを段階的に変化させる方法が挙げられる。層厚みを段階的に変化させる一例として、1.0:1.3:2.0の比で変化させる層構成が挙げられる。
 また、これらの多層流動体を面に垂直に分岐したのち、再び積層して251層以上にするといった積層化方法を用いてもよく、例えば3分岐させて積層数を増やす方法が例示される。
 (その他の層)
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、かかる第1層、第2層以外に、かかる積層フィルムの表層や中間層に0.5umを越える厚膜層が存在してもよい。かかる厚みの層を第1層と第2層の交互積層構成の一部に有することにより、偏光機能に影響をおよぼすことなく、第1層および第2層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。かかる厚みの層は、第1層、第2層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過する偏光には影響することがあるため、層中に粒子を含有しないことが好ましい。
 (フィルム厚み)
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚みは、15μm以上150μm以下であることが好ましく、30μm以上100μm以下であることがさらに好ましい。
 [1軸延伸フィルム]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、目的とする反射偏光フィルムとしての光学特性を満足するために、少なくとも1軸方向に延伸されている。本発明における1軸延伸には、1軸方向にのみ延伸したフィルムの他、2軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムも含まれる。1軸延伸方向(X方向)は、フィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよい。また、2軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムの場合は、より延伸される方向(X方向)はフィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよく、延伸倍率の低い方向は、1.05~1.20倍程度の延伸倍率にとどめることが偏光性能を高める点で好ましい。2軸方向に延伸され、一方向により延伸されたフィルムの場合、偏光や屈折率との関係での「延伸方向」とは、より延伸された方向を指す。
 延伸方法としては、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
 [反射特性]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分(S偏光)について、入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率(入射角0度での平均反射率、入射角50度での平均反射率とそれぞれ称することがある)がそれぞれ90%以上である。
 また、フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分(P偏光)について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率(入射角0度での平均反射率と称することがある)が15%以下であり、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率(入射角50度での平均反射率と称することがある)が20%以上である。
 S偏光成分について、入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率は、好ましくは95%以上100%以下であり、より好ましくは98%以上100%以下である。
 S偏光成分についての平均反射率が下限値に満たないと、反射偏光フィルムとしての偏光反射性能が不十分であり、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして十分な性能を発現しない。
 S偏光成分についてかかる反射率特性を得るためには、各層厚み、積層数に加え、フィルム延伸方向(X方向)における第1層と第2層との屈折率差が大きいことが挙げられ、好ましくは0.15以上であることが挙げられる。具体的には、本発明において第1層用樹脂、第2層用樹脂として挙げたものを用いてX方向に一定範囲の倍率で延伸を行い、第1層の複屈折性を高める方法が挙げられる。また、波長400~800nmの広い波長範囲で反射率を高めるために、最大層厚みと最小層厚みの比率を上述した範囲とする方法が挙げられる。
 P偏光成分について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率は、好ましくは13%以下、より好ましくは5%以上13%以下である。
 また、P偏光成分について、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率は、第2層の樹脂として本発明の負の光学異方性樹脂を用いる場合、50%以上であることが好ましく、より好ましくは70%以上100%以下、さらに好ましくは80%以上99%以下である。第2層の樹脂として本発明の等方性樹脂を用いる場合、P偏光成分について、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率は、好ましくは20%以上50%以下、より好ましくは25%以上40%以下である。
 P偏光成分について、入射角0度での平均反射率をかかる範囲に抑えかつ、一方で入射角50度での平均反射率を0度での平均反射率よりも高い、上述の範囲とすることで、斜め方向より入射したP偏光成分を光源側に反射させて再利用することができ、従来の輝度向上フィルムを上回る正面輝度向上性能を実現できる。
 P偏光成分について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が上限値を超えると、反射偏光フィルムとしての偏光透過率が低下するため、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして十分な性能を発現しない。一方で、P偏光成分の入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が下限値に満たないと、斜め方向より入射したP偏光成分の大部分がそのままフィルムを透過し、光源側に反射される偏光が少ないため、P偏光の再利用効率が十分でなく、従来の反射偏光フィルムを超える正面輝度向上性能が得られない。
 P偏光成分についてかかる反射率特性を得るためには、各層厚み、積層数に加え、X方向の層間屈折率差とZ方向の層間屈折率差が既述のとおり大きく、Y方向の層間屈折率差は小さく、好ましくは0.02以下であること、また樹脂の種類によってはさらに第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比を既述の一定の範囲にすることが挙げられる。
 また、波長400~800nmの広い波長範囲にわたり、斜め方向に入射するP偏光に対する反射率を高めるために、最大層厚みと最小層厚みの比率を上述した範囲とする方法が挙げられる。
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、S偏光成分について波長400~800nmの各波長における最大反射率と最小反射率の差が10%以内であり、かつP偏光成分についても、波長400~800nmの各波長における最大反射率と最小反射率の差が10%以内であることが好ましい。上記の各偏光成分の最大反射率と最小反射率の差が10%以上であると、反射または透過する光の色相のずれが生じるために液晶ディスプレイなどに使用する際に問題が生じることがある。
 [結晶配向度]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、フィルムの厚み方向の結晶配向度が−0.30以上0.05以下であることが好ましく、より好ましくは−0.10以上0.00以下である。フィルムの厚み方向の結晶配向度の値が大きいほど面配向性が小さく、1軸配向性が高いことを示す。かかる結晶配向度が上限値を超えると1軸配向性が強すぎて、各方向における屈折率特性を同時に満たすことができない。一方、かかる結晶配向度が下限値に満たないと面配向が過多になり2軸配向性が生じるため、本発明の偏光反射特性を得ることができない。
 本発明におけるフィルム厚み方向の結晶配向度は、主として第1層を構成するポリエステル樹脂の結晶配向度に起因し、X線回折装置を用いてフィルムの結晶構造において、ナフタレン環に平行な面(110面)と分子鎖方向に平行な面(206面)に対して垂直な面である結晶面(010面)の厚さ方向(ND)の結晶配向指数<cosΦ010,ND>を求め、下記式(1)より得られる結晶配向度f010,NDで表わされる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
 [1軸延伸多層積層フィルムの製造方法]
 つぎに、本発明の1軸延伸多層積層フィルムの製造方法について詳述する。
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、2,6−ナフタレンジカルボン酸を含むポリエステル(第1の層用)と、本発明の第2層の屈折率特性を発現する熱可塑性樹脂(第2の層用)とを、溶融状態で交互に少なくとも251層重ね合わせた状態で押出し、多層未延伸フィルム(シート状物とする工程)とする。このとき、積層された251層以上の積層物は、各層の厚みが段階的または連続的に2.0倍~5.0倍の範囲で変化するように積層される。
 このようにして得られた多層未延伸フィルムは、製膜方向、またはそれに直交する幅方向の少なくとも1軸方向(フィルム面に沿った方向)に延伸される(X方向)。延伸温度は、第1層のポリエステルのガラス転移点温度(Tg)~Tg+50℃の範囲が好ましい。このときの延伸倍率は2~10倍であることが好ましく、さらに好ましくは2.5~7倍、さらに好ましくは3~6倍、特に好ましくは4.5~5.5倍である。延伸倍率が大きい程、第1層および第2層における個々の層の面方向のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、延伸多層積層フィルムの光干渉が面方向に均一になるので好ましく、また第1層と第2層の延伸方向の屈折率差、および厚み方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。また、かかる延伸方向と直交する方向(Y方向)にも延伸処理を施し、2軸延伸を行う場合は、1.05~1.20倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。Y方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。また、延伸後にさらに熱固定処理を施すことが好ましい。
 [輝度向上フィルム]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、S偏光成分を選択的に高反射し、該S偏光成分と垂直方向のP偏光成分のうち入射角0度近辺の光を選択的に高透過させ、かつ斜め方向に入射したP偏光成分を反射することから、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして使用することにより、反射されたS偏光成分とP偏光成分を再利用することができ、P偏光の一部も再利用して正面輝度を従来よりも大幅に向上させることができる。
 また、多層積層フィルム自体がかかる機能を備えることにより、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムシートとを組み合わせることで、液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていたのに対し、本発明の多層積層フィルムを用いることにより、従来の輝度向上フィルムとプリズムの両部材の機能を統合でき、部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。
 [1軸延伸多層積層フィルム積層体]
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムを液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして用いる場合に平面性を確保するといった観点から、本発明の1軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面に耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層することができる。
 耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを構成する樹脂については特に限定されないが、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂などがあげられる。この中でも特に透明性と耐熱性の観点からポリカーボネート樹脂が好ましい。ポリカーボネートと総称される高分子材料は、その合成手法において重縮合反応が用いられて、主鎖が炭酸結合で結ばれているものを総称するが、これらの内でも、一般にフェノール誘導体と、ホスゲン、ジフェニルカーボネート等からの重縮合で得られるものを意味する。通常、ビスフェノール−Aと呼称されている2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパンをビスフェノール成分とするポリカーボネートが好ましく選ばれるが、適宜各種ビスフェノール誘導体を選択することで、ポリカーボネート共重合体を構成することができる。
 かかる共重合成分としてこのビスフェノール−A以外に、ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、9,9−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フルオレン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−2−フェニルエタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1,1,1,3,3,3−ヘキサフロロプロパン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)ジフェニルメタン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)サルファイド、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルフォン等を挙げることができる。
 かかる共重合成分の割合は、ポリカーボネート共重合体の全繰り返し単位中2~20モル%であることが好ましく、5~10モル%であることがさらに好ましい。
 ここで用いられるポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、10,000以上200,000以下であることが好ましい。粘度平均分子量が10,000より低いと得られるフィルムの機械的強度が不足する場合があり、また200,000以上の高分子量になるとドープの粘度が大きくなりすぎ、取り扱い性に乏しくなることがある。
 1軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面に耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層させる方法として、耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側にロールコーターなどで粘着層を塗工したのち、室温で1軸延伸多層積層フィルムを貼合する方法、耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側にヒートシール層を塗工したのちラミネーターなどで加熱圧着する方法、また耐熱性熱可塑性樹脂フィルムの片側に紫外線硬化性の樹脂を塗工したのち紫外線を照射することで接着する方法など、適宜公知の技術を適用できる。
 実施例をもって、本発明をさらに説明する。なお、実施例中の物性や特性は下記の方法にて測定または評価した。
(1)樹脂およびフィルムの融点(Tm)
 樹脂またはフィルムサンプルを10mgサンプリングし、DSC(TAインスツルメンツ社製、商品名:DSC2920)を用い、20℃/minの昇温速度で、融点およびガラス転移点を測定する。
(2)樹脂の特定ならびに共重合成分および各成分量の特定
 フィルムサンプルの各層について、H−NMR測定よりそれぞれの樹脂成分ならびに共重合成分および各成分量を特定した。
(3)各層の厚み
 フィルムサンプルをフィルム長手方向2mm、幅方向2cmに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂(リファインテック(株)製エポマウント)にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム(LEICA製ULTRACUT UCT)で幅方向に垂直に切断し、5nm厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡(日立S−4300)を用いて加速電圧100kVにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定した。
 また、得られた各層の厚みをもとに、第1層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率、第2層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率をそれぞれ求めた。
 また、得られた各層の厚みをもとに、第1層の平均層厚み、第2層の平均層厚みをそれぞれ求め、第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みを算出した。
 なお、最外層または交互積層中に0.5μmを超える厚みの調整層が存在する場合は、それらは第1層と第2層から除外した。
(4)フィルム全体厚み
 フィルムサンプルをスピンドル検出器(安立電気(株)製K107C)にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター(安立電気(株)製K351)にて、異なる位置で厚みを10点測定し、平均値を求めフィルム厚みとした。
(5)各方向の延伸前、延伸後の屈折率
 各層を構成する個々の樹脂について、それぞれ溶融させてダイより押出し、キャスティングドラム上にキャストして未延伸フィルムを得た。また、得られた未延伸フィルムを、次いで135℃にて一軸方向に5倍延伸した延伸フィルムを用意した。得られた未延伸フィルムと延伸フィルムを用い、延伸方向(X方向)、その直交方向(Y方向)、厚み方向(Z方向)それぞれの屈折率(それぞれn、n、nとする)について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmで測定し、延伸前の屈折率、延伸後の屈折率を求めた。
 各層の延伸前の平均屈折率については、延伸前の3方向の屈折率の平均値より求めた。また、各層の延伸後の平均屈折率については、延伸後の3方向の屈折率の平均値より求めた。
(6)反射率、反射波長
 分光光度計(島津製作所製、MPC−3100)を用い、光源側に偏光フィルタを装着し、各波長での積分球に対する全光線反射率を波長400nmから800nmの範囲で測定する。このとき、偏光フィルタの透過軸をフィルムの非延伸方向(Y方向)と合わせるように配置した場合の測定値を「Y方向を含む入射面に対して平行な偏光(P偏光)」とし、偏光フィルタの透過軸をフィルムの非延伸方向と直交するように配置した場合の測定値を「Y方向を含む入射面に対して垂直な偏光(S偏光)」とした。
 それぞれの偏光成分について、400−800nmの範囲での反射率データをもとに平均値を求め、平均反射率とした。また、入射角0度での測定は、光源がフィルム面に垂直に位置するようにフィルムサンプルを配置し、入射角50度での測定は、かかる入射角の延長上に光源が位置するようにフィルムサンプルを配置して行った。
(7)結晶配向度
 X線回折装置(理学電機製ROTAFLEX RINT2500HL)を用いてフィルムの結晶面(010)の厚さ方向NDの結晶配向指数<cosΦND010>を求め、下式(1)より結晶配向度f010,NDを求めた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000002
 なお、ND方向の結晶配向度は極点試料台(理学電機製多目的試料台)を用いて測定した。
(8)輝度向上効果
 LCDパネル(松下電器製ビエラTH−32LZ80 2007年製)中の光学フィルム(拡散フィルム、プリズムシート)を取り出した状態をリファレンスとし、得られた1軸延伸多層積層フィルムを該LCDパネルの液晶セル偏光板と光源の間に挿入し、PCにて白色を表示したときの正面輝度をオプトデザイン社製のFPD視野角測定評価装置(ErgoScope88)で測定し、1軸延伸多層積層フィルム挿入前の正面輝度に対する1軸延伸多層積層フィルム挿入後の正面輝度の上昇率を算出し、下記の基準で正面輝度向上効果を評価した。
AA:正面輝度向上効果が180%以上
A:正面輝度向上効果が160%以上、180%未満
B:正面輝度向上効果が150%以上、160%未満
C:正面輝度向上効果が140%以上、150%未満
D:正面輝度向上効果が140%未満
(9)色相
 正面輝度向上効果の測定方法を用いてカラー測定も行い、サンプルフィルムを挿入する前の正面輝度における色相xおよびyの値に対するサンプル挿入後の正面輝度における色相xおよびyの値の差異から、色相を下記基準で評価した。
◎: x、yともに差異が0.03未満
○: x、yのいずれかの最大変化が0.03以上
×: x、yともに最大変化が0.03以上
(10)耐久評価試験
 得られた1軸延伸多層積層フィルムの両面とも、光拡散性の耐熱性熱可塑性樹脂フィルム(恵和株式会社製:オパルスBS−912)のバックコート面を140℃、275kPaの条件で2秒間圧着して貼り合わせ、積層体フィルムを作成し、LCDパネル(松下電器製ビエラTH−32LZ80 2007年製)中の液晶セル偏光板と光源の間に挿入し、バックライトを連続3000hr点灯後、取り出してシートの外観を肉眼で観察し、下記基準に基づき評価を行った。
◎ 連続点灯後のフィルムの外観に全く変化が見られないか、連続点灯後のフィルムに目視で変化が認められるものの、0.5mm未満の高さの計測不能な凹凸である
○ 連続点灯後のフィルムに0.5mm以上1mm未満の高さの凹凸が見られる
× 連続点灯後のフィルムに、1mm以上の高さの凹凸が見られる
 [実施例1]
 固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(PEN)を第1の層用ポリエステルとし、第2の層用熱可塑性樹脂としてp−メチルスチレンを8モル%共重合したシンジオタクティックポリスチレン共重合体を準備した。
 次に第1の層用ポリエステルを170℃で5時間、および第2の層用樹脂を100℃で3時間乾燥後、第1、第2の押出機に供給し、300℃まで加熱して溶融状態とし、第1の層用ポリエステルを276層、第2の層用樹脂を275層に分岐させた後、第1層と第2層が交互に積層され、かつ第1層と第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大/最小で2.2倍まで連続的に変化し、かつ第1層と第2層の平均層厚みが1.0:1.0となるように設計された多層フィードブロック装置を使用して、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして、第1層と第2層の平均層厚みが1.0:1.0である、第1層と第2層が交互に積層された総数551層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
 この多層未延伸フィルムを135℃の温度で幅方向に5.2倍に延伸し、150℃で3秒間熱固定処理を行った。得られたフィルムの厚みは55μmであった。
 得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
 [実施例2~4]
 表1に示すとおり、各層の樹脂組成を変更した以外は実施例1と同様の操作を行い、1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
 [実施例5、6]
 表1に示すとおり、各層の層厚みを変更した以外は実施例1と同様の操作を行い、1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
 [比較例1~2]
 表1に示すとおり、各層の樹脂組成および製造条件を変更した以外は実施例1と同様の操作を行い、1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
 [実施例7]
 固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(PEN)に真球状シリカ粒子(平均粒径:0.3μm、長径と短径の比:1.02、粒径の平均偏差:0.1)を第1層の重量を基準として0.15wt%添加したものを第1の層用ポリエステルとし、第2の層用熱可塑性樹脂として固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのテレフタル酸64mol%共重合ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(TA64PEN)を準備した。
 次に第1の層用ポリエステルおよび第2の層用ポリエステルを、それぞれ170℃で5時間乾燥後、第1、第2の押出機に供給し、300℃まで加熱して溶融状態とし、第1の層用ポリエステルを276層、第2の層用ポリエステルを275層に分岐させた後、第1層と第2層が交互に積層され、かつ第1層と第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大/最小で2.2倍まで連続的に変化し、かつ第1層と第2層の平均層厚みが1.0:0.8となるように設計された多層フィードブロック装置を使用して、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして第1層と第2層の平均層厚みが1.0:0.8である、第1層と第2層が交互に積層された総数551層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
 この多層未延伸フィルムを135℃の温度で幅方向に5.2倍に延伸し、150℃で3秒間熱固定処理を行った。得られたフィルムの厚みは55μmであった。
 得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表3に、また物性を表4に示す。
 [実施例8~10、比較例3~5]
 表1に示すとおり、各層の樹脂組成、層厚み、および製造条件を変更した以外は実施例1と同様の操作を行い、1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表3に、また物性を表4に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
発明の効果
 本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、従来の反射軸方向の偏光の高反射特性に加え、透過軸方向の偏光のうちフィルム正面方向からの入射角の偏光成分を選択的に透過し、フィルム斜め方向から入射する偏光成分を反射させる機能を新たに備えることにより、斜め方向に出射する透過軸方向の偏光成分についても光源側に反射させて再利用することが可能となり、正面輝度が大幅に向上する。
 多層積層フィルム自体がかかる機能を備えることにより、従来であれば、多層積層フィルムからなる輝度向上フィルムとプリズムとを組み合わせる方法で液晶ディスプレイの正面輝度向上と視野角制御が行われていたのに対し、本発明の多層積層フィルムを用いることにより、従来の輝度向上フィルムとプリズムの両部材の機能を統合でき、部材を削減しながら光利用効率を高め、液晶ディスプレイの消費電力の削減が可能となる。

Claims (11)

  1.  第1層と第2層とが交互に251層以上積層された1軸延伸多層積層フィルムであり、
    1)第1層は2,6−ナフタレンジカルボン酸成分を含むポリエステルを構成成分とする厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、1軸延伸方向(X方向)、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)およびフィルム厚み方向(Z方向)において第1層のY方向とZ方向の屈折率差が0.1以上であり、
    2)第2層は熱可塑性樹脂を構成成分とする厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、該熱可塑性樹脂は平均屈折率が1.60以上1.65以下であって、かつ負の光学異方性または等方性の樹脂であり、
    3)フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率がそれぞれ90%以上であり、
    4)フィルム面を反射面とし、Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が15%以下、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が20%以上である
    ことを特徴とする1軸延伸多層積層フィルム。
  2.  第2層を構成する負の光学異方性の樹脂がシンジオタクティックポリスチレン系樹脂であり、該Y方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角50度での該入射偏光に対する波長400~800nmの平均反射率が50%以上である、請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  3.  第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が0.1以上5.0以下である、請求項2に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  4.  第2層を構成する等方性の樹脂が、全繰り返し単位を基準としてテレフタル酸成分またはイソフタル酸成分の少なくとも一成分を30モル%以上70モル%以下の範囲で共重合した共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートである、請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  5.  第2層の平均層厚みに対する第1層の平均層厚みの比(第1層の平均層厚み/第2層の平均層厚み)が1.2以上5.0以下である、請求項4に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  6.  1軸延伸多層積層フィルムのフィルム厚み方向における結晶配向度が−0.30以上0.05以下である、請求項4または5に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  7.  第1層のポリエステルがポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートである、請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  8.  第1層、第2層ともに粒子を含まない請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  9.  液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる、請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  10. 請求項1~9のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルムの少なくとも片面にさらに耐熱性熱可塑性樹脂フィルムを積層してなる1軸延伸多層積層フィルム積層体。
  11. 請求項1~9のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルムからなる液晶ディスプレイ用輝度向上フィルム。
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