WO2008052772A1 - Lichtquelle - Google Patents

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Max-Planck-Gesellschaft Zur Förderung Der Wiessenschaften E.V.
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Definitions

  • the invention relates to a light source comprising a primary radiation source and a phosphor and a method for producing such a light source.
  • the invention relates to a method for producing an electric light source using one or more phosphors emitting in the visible spectral range and at least one preferably UV-emitting primary source which is preferably, but not exclusively, an LED.
  • Light sources based on at least one LED are realized by combining a UV-emitting primary source and one or more phosphors, which are excited by the UV light of the primary source and emit in the visible spectral range.
  • a Ga (In) N LED emitting at about 460 nm and a yellow emitting phosphor YAG: Ce 3+ (WO 98/12757) are used. If a purely white light source is desired, several different phosphors, usually one each red, green and blue emitting material, must be used. This must be set according to the prior art to an optimal particle size and usually provided with a transparent protective layer.
  • An object of the present invention was therefore to overcome the above-described disadvantages of the prior art and, in particular, to provide a light source which can be manufactured in a simple manner and which enables the emission of white light.
  • This object is achieved according to the invention by a light source comprising (i) a primary radiation source and (ii) a phosphor layer or a phosphor based on an amorphous or partially crystalline network, wherein the network comprises nitrogen (N) and at least two elements selected from P Si 1 B and Al, and wherein at least one activator is incorporated into the network.
  • the light source according to the invention comprises as component (i) a primary radiation source.
  • This primary radiation source can basically emit light in any wavelength range. It preferably delivers UV-o radiation, in particular in a wavelength range from 250 to 450 nm, more preferably from 300 to 430 nm. Particularly preferred is a peak maximum of the emission of the primary radiation source in the specified ranges.
  • the primary radiation source is an LED (light-emitting diode), in particular a GaN or Ga (In) N LED.
  • the light emitted by the primary radiation source is also referred to herein as primary radiation.
  • the light source according to the invention comprises a phosphor layer or a phosphor based on an amorphous or partially crystalline network, wherein the network comprises N and at least two elements selected from P, Si, B and Al, and wherein at least one Activator is incorporated.
  • the phosphors used according to the invention are distinguished, in particular, by the fact that they are not substances based on a crystalline network, but rather substances based on an amorphous or partially crystalline network.
  • the base materials used to form the phosphor have networks which are particularly X-ray amorphous, that is, they do not have crystallites with a diameter of ⁇ 300 nm, especially no crystallites with a diameter> 200 nm, and more preferably no crystallites with a diameter ⁇ 100 nm.
  • the base material of the phosphors thus has in particular no long-range lattice symmetry.
  • at least one activator is further incorporated in the phosphors.
  • the base material of the phosphors according to the invention comprises at least two elements selected from P, Si, B, Al and, independently of this, always N.
  • the network consists of the elements P, Si, B, Al and N or the respective subsystems P, Si, B and N, P, Si, Al and N, Si, B 1 Al and N, P, B, Al and N, P, Si and N, P, B and N, P , Al and N, Si, B and N, Si, Al and N or B 1 Al and N.
  • suitable activators are incorporated and incorporated.
  • any metal ions can be introduced into the inorganic amorphous or partially crystalline network as activators.
  • Preferred activator elements are Ba, Zn, Mn, Eu, Ce, Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sn, Sb, Pb or Bi.
  • the activators are Mn 2+ , Zn 2+ , Ba 2+ , Ce 3+ , Nd 3+ , Eu 2+ , Eu 3+ , Gd 3+ , Tb 3+ , Sn 2+ , Sb 3+ , Pb 2+ or Bi 3+ .
  • the amount of activators in the phosphor is preferably ⁇ 0.1% by weight, in particular ⁇ 0.5% by weight and preferably up to 14% by weight, in particular up to 5% by weight.
  • the activators may also have a sensitizer function.
  • the phosphor preferably emits at wavelengths between 480 and 740 nm.
  • the phosphor absorbs the primary radiation as completely as possible.
  • the emitted light of the phosphor has different wavelengths from the absorbed light. Since according to the invention there is no exchange, but rather an introduction of the activator elements, it is also possible for any desired combinations of activator elements to be introduced into the luminescent material, thereby in particular coordinating the emission colors as desired. Most preferably, the activators are combined to emit white light.
  • the incorporation of suitable activators into an amorphous three-dimensional network of the composition Si / B / N is particularly preferred.
  • This host material has no periodic lattice symmetry.
  • the base material structure is preferably nitridic in nature, which may optionally be doped oxide.
  • the phosphor or the phosphor layer may further contain fillers.
  • fillers Preference is given to solid particles as fillers, which at the same time act as light scattering agents.
  • Such solid particles are, for example, SiO 2 , TiO 2 , SnO 2 , ZrO 2 , HfO 2 and / or Ta 2 O 5 .
  • the solid particles Preferably, the solid particles have a narrow particle size distribution, wherein the average particle size distribution is preferably chosen depending on the refractive indices of the respective material such that white light is optimally scattered.
  • the layer thickness of the phosphor or of the phosphor layer is preferably between 200 and 3000 nm, in particular between 300 and 2000 nm.
  • the phosphor layer may be in direct contact with the primary radiation source, i. be applied directly to the primary radiation source.
  • the phosphor layer in indirect contact with the primary radiation source, that is to say that further materials or layers are arranged between the primary radiation source and the phosphor layer.
  • the intermediate layers or intermediate materials for the primary radiation are completely permeable.
  • the invention further relates to a method for producing a light source as described herein, which is characterized in that a phosphor precursor in liquid form or as a suspension is applied directly or indirectly to a primary radiation source and then cured.
  • the invention provides a method of liquid-phase coating a primary source having a phosphor emitting in the visible spectral range.
  • the inventive method is based on a new family of phosphors consisting of an amorphous matrix, in which all conceivable activators can be introduced in widely variable concentrations. This very advantageous feature is brought about by incorporating the activators non-substitutively, that is to say replacing a matrix atom, but rather additively.
  • This new class of phosphors is obtained from molecular precursors via an oligomeric or polymeric intermediate and the final step of pyrolysis.
  • the molecular precursors with the activators dissolved therein or the partially crosslinked preceramic oligomers are liquid, they can be applied for example by dip coating (dipcoating), spin coating or spray coating, then fully crosslink by heating in an ammonia atmosphere and transfer by pyrolysis in 5 a firmly adhering ceramic layer.
  • a mixture of at least one molecular precursor, at least one activator and optionally fillers is formed and applied to the primary source. Subsequently, a curing takes place, in particular by ammonolysis and subsequent pyrolysis.
  • the viscosity of the mixture to be applied to the primary source can be adjusted by the nature and content of the fillers.
  • a mixture of at least one molecular precursor, at least one activator and optionally fillers is also applied to the primary source, but this mixture was first subjected to partial curing, for example, partial ammonolysis to adjust the viscosity to the desired value , Subsequently, the application to the primary source and subsequently the complete curing, for example by ammonolysis and pyrolysis.
  • a preceramic polymer is first formed from the 5 molecular precursors, the activators and optionally fillers. This preceramic polymer is obtained, for example, by complete ammonolysis. This preceramic polymer is then applied to the primary source. Liquid preceramic polymers can be applied directly. If the preceramic polymer is resinous or solid, a finely divided suspension of the preceramic polymer is advantageously formed in a solvent and this suspension is applied to the primary source. The solvent is then evaporated and then the phosphor layer cured, for example by pyrolysis.
  • the base material of the phosphors used according to the invention is accessible, in particular, via molecular precursors, which are processed to form a preceramic material, which is then converted by pyrolysis into the final ceramic state.
  • the phosphor can be applied to the radiation source in the form of a molecular precursor or can be formed from a molecular precursor.
  • the molecular precursors contain the elements of the base material, ie in particular at least two elements, preferably at least three elements selected from P, Si 1 B and Al.
  • the concentrations of P 1 Si, B, Al are preferably each set between 0 and 100 atom%, more preferably between 10 and 80 atom%.
  • the molecular precursors are halides, preferably chlorides.
  • molecular precursors in particular a mixture of molecular precursors, which are then subjected to co-ammonolysis.
  • Mixtures of molecular precursors can be obtained, for example, by mixing a silazane and a boron and / or phosphorus halide.
  • a molecular precursor is used, which is a one-component precursor.
  • a one-component precursor already contains all elements of the product.
  • Particularly preferred as the starting point of the production Molecular compound CI 3 Si (NH) BCI 2 (TADB) is used, which already contains the desired end-product linkage Si-NB.
  • More preferred molecular component precursors are CI 4 P (N) (BCI 2) SiCl 3, Cl 3 PNSiCI 3, (CI 3 Si) 2 NBCI 2, CI 3 SiN (BCI 2) 2, (H 3 Si) 2 NBCI 2, CI 3 Si (NH) (BCI) (NH) SiCl 3 , CI 3 Si (NH) (AICI) (NH) SiCl 3 , [(CI 3 Si) (NH) (BNH) I 3 , (CI 3 Si ( NH) AICIz) 2 or [CI 3 PN (PCI 2 ) ZN] + [AICI 4 ] -.
  • the precursor material is then cured to a phosphor having an amorphous or partially crystalline network.
  • Curing preferably takes place via the intermediate stage of a preceramic material.
  • the phosphor precursors can by
  • Nitrogen can be partially replaced by oxygen, whereby an oxide doping is obtained.
  • phosphor layer activators are incorporated, which are preferably introduced via the following routes.
  • Those metals which dissolve like europium or barium in liquid ammonia are presented as dissolved in liquid ammonia and the molecular precursor, e.g. TADB, is added dropwise.
  • the solution of the metals in ammonia can also be converted into precursors, e.g. TADB, to be dripped.
  • the resulting polymeric imidamide contains, besides the base material elements, e.g. in addition to silicon and boron, the or the activator elements homogeneously distributed.
  • Activators that do not dissolve elementally in liquid ammonia can be incorporated as complex molecular compounds.
  • the ligands used should preferably contain only system-inherent elements such as halide (chloride), hydrogen, silicon or boron. AIIe other elements would not be removed or only with additional effort from the final product.
  • Particularly suitable and system compatible are metal complexes with, for example, [CI 3 Si (N) SiCl 3 ] ' and chloride as ligands. Since all metals that can be used as activators form binary chlorides from which the desired complexes can be prepared by reaction with Li [CI 3 Si (N) SiCl 3 ], this approach is universal.
  • the complex compounds of the activators are dissolved in the molecular precursor, for example in TADB, or, if appropriate, are dissolved together with the molecular precursor, for example with TADB 1, in a suitable solvent. This mixture or solution is added dropwise for the purpose of ammonolysis in liquid ammonia, and this can also be done in the opposite way.
  • the thickness of the polymer / oligomer layer can be adjusted via the viscosity of the solution and the parameters of the coating process.
  • the viscosity in turn, can be determined by the degree of polycondensation, i. be adjusted specifically by the average molecular weight of the oligomer, by the addition of solvents, by the addition of fillers and / or by the temperature.
  • fillers preferably materials are used, which act at the same time light scattering.
  • SiO.sub.2, TiO.sub.2, ZrO.sub.2, SnO.sub.2 or Ta.sub.2O.sub.5 having a narrow particle size distribution can be values which, depending on the calculation index of the respective material, optimally diffuse white light.
  • the layer thicknesses are adjusted so that a crack-free ceramic layer is formed during pyrolysis.
  • the layer thicknesses are preferably between 200 and 3000 nm, more preferably between 300 and 2000 nm.
  • the layer thickness which can be achieved in a coating process depends essentially on the viscosity of the mixture to be applied and on the application method. If necessary for optimum optical performance of the LED-based light source, the entire coating process may be repeated several times to obtain the desired layer thickness.
  • the final curing to the phosphor or to the phosphor layer is preferably carried out by pyrolysis, wherein an amorphous or partially crystalline Network is formed.
  • pyrolysis the preceramic amide obtained as an intermediate in the ammonolysis at temperatures between 600 0 C and 1500 0 C, preferably between 1000 0 C and 1300 0 C, transferred to the final product.
  • the pyrolysis preferably takes place in an atmosphere comprising nitrogen, argon, ammonia or mixtures thereof.
  • the applied layer is cured in an ammonia atmosphere at room temperature to 200 0 C. Thereafter, the temperature is gradually increased, for example to 620 ° C, and held at this temperature. Subsequently, a pyrolysis, for example, is carried out at 1050 0 C.
  • the heating elements can be electrical resistance furnaces or preferably infrared heaters, Spiegelöfen or lasers are used.
  • the entire coating process can be carried out in parallel and continuously (flow-band-like).
  • the LEDs to be coated can be processed in parallel in a 100 ⁇ 80 matrix arrangement. Different durations of the individual process steps are compensated for at the same running speed by longer or parallel running distances.

Abstract

Die Erfindung betrifft eine Lichtquelle umfassend eine primäre Strahlungsquelle und einen Leuchtstoff sowie ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Lichtquelle. Die Erfindung betrifft insbesondere ein Verfahren zur Herstellung einer elektrischen Lichtquelle unter Verwendung eines oder mehrerer im sichtbaren Spektralbereich emittierenden Leuchtstoffe und wenigstens einer bevorzugt im UV emittierenden Primärquelle, die bevorzugt, aber nicht ausschließlich, eine LED ist.

Description

Lichtquelle
Beschreibung
Die Erfindung betrifft eine Lichtquelle umfassend eine primäre Strahlungsquelle und einen Leuchtstoff sowie ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Lichtquelle. Die Erfindung betrifft insbesondere ein Verfahren zur Herstellung einer elektrischen Lichtquelle unter Verwendung eines oder mehrerer im sichtbaren Spektralbereich emittierenden Leuchtstoffe und wenigstens einer bevorzugt im UV emittierenden Primärquelle, die bevorzugt, aber nicht ausschließlich, eine LED ist.
Lichtquellen basierend auf wenigstens einer LED sind realisiert durch Kombination einer im UV emittierenden Primärquelle und einem oder mehrerer Leuchtstoffe, die durch das UV Licht der Primärquelle angeregt werden und im sichtbaren Spektralbereich emittieren. In einer beispielhaften Realisierung werden eine bei etwa 460 nm emittierende Ga(In)N-LED und ein gelb emittierender Leuchtstoff YAG: Ce3+ (WO 98/12757) verwendet. Wird eine rein weiße Lichtquelle angestrebt, so müssen mehrere verschiedene Leuchtstoffe, in der Regel je ein rot, grün und blau emittierendes Material, eingesetzt werden. Dies müssen nach Stand der Technik auf eine jeweils optimale Teilchengröße eingestellt und in der Regel mit einer transparenten Schutzschicht versehen werden. Schließlich werden sie als Gemenge oder einzeln in eine Polymermatrix eingebettet auf die Primärquelle, beispielsweise eine Ga(In)N-LED1 aufgebracht (WO 2006/061778 A1 und U.S. 2003/0052595 A1). Dieses Verfahren umfasst mehrere unabhängige Teilschritte und ist offensichtlich sehr aufwändig. Darüber hinaus sind im Interesse einer hohen Lebensdauer der Leuchtkörper hohe Anforderungen an die UV- und Temperaturbeständigkeit sowie die optische Transparenz der Schutzschichten und Polymermatrix zu stellen. Vor allem sollte das Herstellungsverfahren in Anbetracht der Tatsache, dass die neuen LED basierten Lichtquellen Massenprodukte sein werden, ein hohes Potenzial für eine automatisierte und damit kostengünstige Produktion aulweisen.
Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung bestand somit darin, die 5 geschilderten Nachteile des Standes der Technik zu überwinden und insbesondere eine Lichtquelle bereitzustellen, die auf einfache Weise hergestellt werden kann, und welche die Emission von weißem Licht ermöglicht. o Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch eine Lichtquelle umfassend (i) eine primäre Strahlungsquelle und (ii) eine Leuchtstoff-Schicht oder einen Leuchtstoff auf Basis eines amorphen oder teilkristallinen Netzwerkes, wobei das Netzwerk Stickstoff (N) und wenigstens zwei Elemente, ausgewählt aus P, Si1 B und AI, umfasst, und wobei in das5 Netzwerk wenigstens ein Aktivator inkorporiert ist.
Die erfindungsgemäße Lichtquelle umfasst als Bestandteil (i) eine primäre Strahlungsquelle. Diese primäre Strahlungsquelle kann grundsätzlich Licht in einem beliebigen Wellenlängenbereich abgeben. Bevorzugt liefert sie UV-o Strahlung, insbesondere in einem Wellenlängenbereich von 250 bis 450 nm, mehr bevorzugt von 300 bis 430 nm. Besonders bevorzugt liegt ein Peak- Maximum der Emission der primären Strahlungsquelle in den angegebenen Bereichen. Besonders bevorzugt handelt es sich bei der primären Strahlungsquelle um eine LED (Licht emittierende Diode), insbesondere um5 eine GaN oder Ga(In)N-LED. Das von der primären Strahlungsquelle abgegebene Licht wird hierin auch als Primärstrahlung bezeichnet.
Weiterhin umfasst die erfindungsgemäße Lichtquelle eine Leuchtstoff- Schicht bzw. einen Leuchtstoff auf der Basis eines amorphen odero teilkristallinen Netzwerkes, wobei das Netzwerk N sowie wenigstens zwei Elemente, ausgewählt aus P, Si, B und AI, umfasst, und wobei in das Netzwerk wenigstens ein Aktivator inkorporiert ist. Die erfindungsgemäß eingesetzten Leuchtstoffe zeichnen sich insbesondere dadurch aus, dass es sich nicht um Stoffe auf Basis eines kristallinen Netzwerkes, sondern vielmehr um Stoffe auf Basis eines amorphen oder teilkristallinen Netzwerkes handelt. Die zur Bildung des Leuchtstoffes eingesetzten Basismaterialien weisen Netzwerke auf, die insbesondere röntgenamorph sind, das heisst, dass sie keine Kristallite mit einem Durchmesser von ≥ 300 nm, insbesondere keine Kristallite mit einem Durchmesser > 200 nm, und noch mehr bevorzugt keine Kristallite mit einem Durchmesser ≥ 100 nm aufweisen. Das Basismaterial der Leuchtstoffe weist somit insbesondere keinerlei langreichweitige Gittersymmetrie auf. In das Netzwerk des Basismaterials ist bei den Leuchtstoffen weiterhin wenigstens ein Aktivator inkorporiert. Im Gegensatz zu herkömmlichen kristallinen Leuchtstoffen erfolgt dabei kein Austausch von zuvor im Basismaterial enthaltenen Ionen gegen Aktivatoren, sondern die Aktivatoren werden zusätzlich eingebaut. Dies bringt den wesentlichen Vorteil mit sich, dass beliebige Aktivatoren in die gleiche Matrix eingebaut werden können, und somit Leuchtstoffe bereitgestellt werden können, welche unterschiedliche Aktivatoren enthalten.
Das Basismaterial der erfindungsgemäßen Leuchtstoffe, welches ein amorphes oder teilkristallines Netzwerk aufweist, umfasst wenigstens zwei Elemente, ausgewählt aus P, Si, B, AI und sowie davon unabhängig stets N. Insbesondere besteht das Netzwerk aus den Elementen P, Si, B, AI und N oder den jeweiligen Subsystemen P, Si, B und N, P, Si, AI und N, Si, B1 AI und N, P, B, AI und N, P, Si und N, P, B und N, P, AI und N, Si, B und N, Si, AI und N oder B1 AI und N. In dieses Netzwerk werden geeignete Aktivatoren eingebaut und inkorporiert. Als Aktivatoren können insbesondere beliebige Metallionen in das anorganische amorphe oder teilkristalline Netzwerk eingebracht werden. Bevorzugte Aktivatorelemente sind Ba, Zn, Mn, Eu, Ce, Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sn, Sb, Pb oder Bi. Bevorzugt handelt es sich bei den Aktivatoren um Mn2+, Zn2+, Ba2+, Ce3+, Nd3+, Eu2+, Eu3+, Gd3+, Tb3+, Sn2+, Sb3+, Pb2+ oder Bi3+. Die Menge an Aktivatoren im Leuchtstoff beträgt vorzugsweise ≥ 0,1 Gew.-%, insbesondere ≥ 0,5 Gew.-% und vorzugsweise bis zu 14 Gew.-%, insbesondere bis zu 5 Gew.-%. Die Aktivatoren können auch eine Sensibilisatorfunktion aufweisen.
Der Leuchtstoff emittiert vorzugsweise bei Wellenlängen zwischen 480 und 740 nm. Bevorzugt absorbiert der Leuchtstoff die Primärstrahlung möglichst vollständig. Weiterhin ist es bevorzugt, dass das emittierte Licht des Leuchtstoffes vom absorbierten Licht verschiedene Wellenlängen aufweist. Da erfindungsgemäß kein Austausch, sondern eine Einbringung der Aktivatorelemente stattfindet, können in den Leuchtstoff auch beliebige Kombinationen von Aktivatorelementen eingebracht werden und dadurch insbesondere die Emissionsfarben beliebig abgestimmt werden. Besonders bevorzugt werden die Aktivatoren so kombiniert, dass weißes Licht emittiert wird.
Erfindungsgemäß besonders bevorzugt erfolgt der Einbau von geeigneten Aktivatoren in ein amorphes dreidimensionales Netzwerk der Zusammensetzung Si/B/N. Dieses Wirtsmaterial weist keinerlei periodische Gittersymmetrie auf.
Aufgrund von vorteilhaften Auswirkungen auf die Kristallfeldstärken für die Aktivatoren und um eine hohe mechanische und thermische Stabilität zu erreichen, ist die Basismaterialstruktur vorzugsweise nitridischer Natur, welche gegebenenfalls oxidisch dotiert sein kann.
Erfindungsgemäß kann der Leuchtstoff bzw. die Leuchtstoff-Schicht weiterhin Füllstoffe enthalten. Bevorzugt sind Festpartikel als Füllstoffe, die zugleich Licht streuend wirken. Solche Festpartikel sind beispielsweise SiO2, TiO2, SnO2, ZrO2, HfO2 und/oder Ta2O5. Bevorzugt weisen die Festpartikel eine enge Teilchengrößenverteilung auf, wobei das Mittel der Teilchengrößenverteilung abhängig vom Brechungsindes des jeweiligen Materials bevorzugt so gewählt wird, dass weißes Licht optimal gestreut wird. Die Schichtdicke des Leuchtstoffes bzw. der Leuchtstoff-Schicht beträgt vorzugsweise zwischen 200 und 3000 nm, insbesondere zwischen 300 und 2000 nm.
Erfindungsgemäß kann die Leuchtstoff-Schicht in direktem Kontakt mit der primären Strahlungsquelle stehen, d.h. direkt auf die primäre Strahlungsquelle aufgebracht sein. Es ist aber auch möglich, die Leuchtstoff- Schicht in indirektem Kontakt zur primären Strahlungsquelle anzuordnen, das heisst also, dass weitere Materialien oder Schichten zwischen der primärenn Strahlungsquelle und der Leuchtstoff-Schicht angeordnet sind. Vorzugsweise sind die Zwischenschichten bzw. Zwischenmaterialien für die Primärstrahlung vollständig durchlässig.
Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung einer wie hierin beschriebenen Lichtquelle, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass ein Leuchtstoffvorläufer in flüssiger Form oder als Suspension auf eine primäre Strahlungsquelle direkt oder indirekt aufgebracht und anschließend ausgehärtet wird.
Die Erfindung stellt insbesondere ein Verfahren zur Flüssigphasenbeschichtung einer Primärquelle mit einem im sichtbaren Spektralbereich emittierenden Leuchtstoff bereit. Das erfindungsgemäße Verfahren beruht auf einer neuen Familie von Leuchtstoffen bestehend aus einer amorphen Matrix, in die alle denkbaren Aktivatoren in breit variabler Konzentrationen eingebracht werden können. Dieses sehr vorteilhafte Merkmal wird dadurch herbeigeführt, dass die Aktivatoren nicht substitutiv, also ein Matrixatom ersetzend, eingebaut werden, sondern vielmehr additiv.
Diese neue Klasse von Leuchtstoffen wird ausgehend von molekularen Vorstufen über eine oligomere bzw. polymere Zwischenstufe und dem abschließenden Schritt einer Pyrolyse gewonnen. Soweit die molekularen Vorstufen mit den darin gelösten Aktivatoren bzw. die teilvernetzten präkeramischen Oligomeren flüssig sind, lassen sie sich beispielsweise durch Tauchbeschichtung (dipcoating), Schleuderbeschichtung oder Spraybeschichtung aufbringen, durch Erwärmen in einer Ammoniakatmosphäre anschließend vollvernetzen und durch Pyrolyse in 5 eine festhaftende keramische Schicht überführen.
In einer ersten bevorzugten Ausführungsform wird eine Mischung aus wenigstens einem molekularen Vorläufer, wenigstens einem Aktivator und ggf. Füllstoffen gebildet und auf die Primärquelle aufgetragen. Anschließendo erfolgt eine Aushärtung, insbesondere durch Ammonolyse und anschließende Pyrolyse. Die Viskosität der auf die Primärquelle aufzutragenden Mischung kann hierbei durch die Art und den Gehalt der Füllstoffe eingestellt werden. 5 In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird ebenfalls eine Mischung aus wengistens einem molekularen Vorläufer, wenigstens einem Aktivator und ggf. Füllstoffen auf die Primärquelle aufgetragen, wobei diese Mischung jedoch zuerst einer Teilhärtung, beispielsweise einer Teilammonolyse unterzogen wurde, um die Viskosität auf den gewünschteno Wert einzustellen. Anschließend erfolgt das Aufbringen auf die Primärquelle und daran nachfolgend das vollständige Aushärten, beispielsweise durch Ammonolyse und Pyrolyse.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird zunächst aus den5 molekularen Vorläufern, den Aktivatoren und ggf. Füllstoffen ein präkeramisches Polymer gebildet. Dieses präkeramische Polymer wird beispielsweise durch eine vollständige Ammonolyse erhalten. Dieses präkeramische Polymer wird dann auf die Primärquelle aufgetragen. Flüssige präkeramische Polymere können direkt aufgetragen werden. Fallso das präkeramische Polymer harzig oder fest ist, wird vorteilhafterweise eine feinteilige Suspension des präkeramischen Polymers in einem Lösungsmittel gebildet und diese Suspension auf die Primärquelle aufgetragen. Das Lösungsmittel wird dann verdampft und anschließend wird die Leuchtstoff-Schicht ausgehärtet, beispielsweise durch Pyrolyse.
Weiterhin ist es erfindungsgemäß möglich, den Ausgangsmaterialien für die Leuchtstoff-Schicht herkömmliche feste pulverförmige Leuchtstoffe zuzumischen. Durch eine solche Zumischung kann eine Feinabstimmung der Emission erhalten werden.
Das Basismaterial der erfindungsgemäß eingesetzten Leuchtstoffe ist insbesondere über molekulare Vorläufer zugänglich, die zu einem präkeramischen Material verarbeitet werden, das dann durch Pyrolyse in den endgültigen keramischen Zustand überführt wird. Der Leuchtstoff kann auf die Strahlungsquelle in Form eines molekularen Vorläufers aufgebracht bzw. aus einem molekularen Vorläufer gebildet werden.
Dazu werden zunächst ein oder mehrere molekulare Vorläufer bereitgestellt. Die molekularen Vorläufer enthalten dabei die Elemente des Basismaterials, also insbesondere wengistens zwei Elemente, bevorzugt wenigstens drei Elemente, ausgewählt aus P, Si1 B und AI. Die Konzentrationen an P1 Si, B, AI werden dabei vorzugsweise jeweils zwischen 0 und 100 Atom-%, mehr bevorzugt zwischen 10 und 80 Atom-% eingestellt. Besonders bevorzugt handelt es sich bei den molekularen Vorläufern um Halogenide, vorzugsweise um Chloride.
Es ist möglich als Ausgangsmaterial mehrere molekulare Vorläufer, insbesondere ein Gemisch von molekularen Vorläufern einzusetzen, die dann einer Co-Ammonolyse unterzogen werden. Gemische molekularer Vorläufer können beispielsweise durch Vermischen eines Silazans und eines Bor- und/oder Phosphorhalogenids gewonnen werden.
In einer weiteren Ausführungsform wird ein molekularer Vorläufer eingesetzt, bei dem es sich um einen Einkomponentenvorläufer handelt. Ein solcher Einkomponentenvorläufer enthält bereits alle Elemente des Produkts. Besonders bevorzugt wird als Ausgangspunkt der Herstellung die Molekülverbindung CI3Si(NH)BCI2 (TADB) eingesetzt, die bereits die im Endprodukt angestrebte Verknüpfung Si-N-B enthält.
Weitere bevorzugte molekulare Einkomponentenvorläufer sind CI4P(N)(BCI2) SiCI3, CI3PNSiCI3, (CI3Si)2NBCI2, CI3SiN(BCI2)2, (H3Si)2NBCI2, CI3Si(NH)(BCI) (NH)SiCI3, CI3Si(NH)(AICI)(NH)SiCI3, [(CI3Si)(NH)(BNH)I3, (CI3Si(NH)AICIz)2 oder [CI3PN(PCI2)ZN]+[AICI4]-.
Das Vorläufermaterial wird dann zu einem Leuchtstoff, welcher ein amorphes oder teilkristallines Netzwerk aufweist, ausgehärtet. Die
Aushärtung erfolgt vorzugsweise über die Zwischenstufe eines präkeramischen Materials. Die Leuchtstoffvorläufer können durch
Ammonolyse, Polykondensation und Pyrolyse in amorphe Netzwerke aus den entsprechenden Elementen, die durch Stickstoff miteinander verknüpft sind, überführt werden. Stickstoff kann partiell durch Sauerstoff ersetzt werden, wodurch eine oxidische Dotierung erhalten wird.
In die Leuchtstoff-Schicht sind Aktivatoren inkorporiert, welche bevorzugt über die folgenden Routen eingebracht werden.
Diejenigen Metalle, die sich wie Europium oder Barium in flüssigem Ammoniak lösen, werden in flüssigem Ammoniak gelöst vorgelegt und der molekulare Vorläufer, z.B. TADB, wird zugetropft. Umgekehrt kann auch die Lösung der Metalle in Ammoniak in vorgelegte Vorläufer, z.B. TADB, eingetropft werden. Das entstehende polymere Imidamid enthält neben den Basismaterialelementen, z.B. neben Silicium und Bor, auch das oder die Aktivatorelemente homogen verteilt. Durch Pyrolyse wird daraus der keramische Leuchtkörper gewonnen.
Aktivatoren, die sich in elementarer Form nicht in flüssigem Ammoniak lösen, können in Form von komplexen Molekülverbindungen eingebracht werden. Die verwendeten Liganden sollten bevorzugt nur systemimmanente Elemente wie Halogenid (Chlorid), Wasserstoff, Silicium oder Bor enthalten. AIIe anderen Elemente wären nicht oder nur mit zusätzlichem Aufwand aus dem Endprodukt zu entfernen. Besonders gut geeignet und systemverträglich sind Metallkomplexe beispielsweise mit [CI3Si(N)SiCI3]' und Chlorid als Liganden. Da alle als Aktivatoren in Frage kommenden Metalle binäre Chloride bilden, aus denen die gewünschten Komplexe durch Reaktion mit Li[CI3Si(N)SiCI3] darstellbar sind, ist dieser Zugang universell. Die Komplexverbindungen der Aktivatoren werden im molekularen Vorläufer, z.B. in TADB, gelöst oder ggf. mit dem molekularen Vorläufer, z.B. mit TADB1 gemeinsam in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst. Diese Mischung bzw. Lösung wird zwecks Ammonolyse in flüssiges Ammoniak eingetropft, wobei dies auch in umgekehrter Weise erfolgen kann.
Die Dicke der Polymer/Oligomerschicht kann über die Viskosität der Lösung und die Parameter des Beschichtungsprozesses eingestellt werden. Die Viskosität ihrerseits kann über den Grad der Polykondensation, d.h. durch die mittlere Molmasse des Oligomers, durch Zusatz von Lösemitteln, durch Zusatz von Füllstoffen und/oder durch die Temperatur gezielt eingestellt werden. Als Füllstoffe kommen bevorzugt Materialien zum Einsatz, die zugleich lichtstreuend wirken. In Frage kommen beispielsweise SiO2, TiO2, ZrO2, SnO2 oder Ta2O5 mit einer engen Teilchengrößenverteilung um Werte, die abhängig vom Berechnungsindex des jeweiligen Materials weißes Licht opitmal streuen. Die Schichtdicken werden so eingestellt, dass bei der Pyrolyse eine rissfreie keramische Schicht entsteht. Bevorzugt liegen die Schichtdicken zwischen 200 und 3000 nm, besonders bevorzugt zwischen 300 und 2000 nm. Die in einem Beschichtungsvorgang erzielbare Schichtdicke hängt im Wesentlichen von der Viskosität der aufzubringenden Mischung sowie vom Aufbringungsverfahren ab. Falls für eine optimale optische Performance der LED-basierten Lichtquelle erforderlich, wird der ganze Beschichtungsprozess ggf. mehrfach wiederholt, um die gewünschte Schichtdicke zu erhalten.
Die abschließende Aushärtung zum Leuchtstoff bzw. zur Leuchtstoff-Schicht erfolgt bevorzugt durch Pyrolyse, wobei ein amorphes oder teilkristallines Netzwerk gebildet wird. Bei der Pyrolyse wird das als Zwischenstufe bei der Ammonolyse erhaltene präkeramische Imidamid bei Temperaturen zwischen 600 0C und 1500 0C, bevorzugt zwischen 1000 0C und 1300 0C, in das Endprodukt überführt. Die Pyrolyse findet vorzugsweise in einer Atmosphäre umfassend Stickstoff, Argon, Ammoniak oder Gemische davon statt.
In einer bevorzugten Ausführungsform wird die aufgetragene Schicht in einer Ammoniakatmosphäre bei Raumtemperatur bis 200 0C gehärtet. Danach wird die Temperatur schrittweise erhöht, z.B. auf 620 °C, und bei dieser Temperatur gehalten. Anschließend erfolgt eine Pyrolyse, z.B. bei 1050 0C. Als Heizelemente können elektrische Widerstandsöfen oder bevorzugt Infrarotheizungen, Spiegelöfen oder Laser eingesetzt werden. Der ganze Beschichtungsprozess kann parallel und kontinuierlich (fließbandartig) durchgeführt werden. Beispielsweise können die zu beschichtenden LED's in einer 100 x 80 Matrixanordnung parallel bearbeitet werden. Unterschiedliche Dauern der einzelnen Prozessschritte werden bei gleicher Laufgeschwindigkeit durch längere oder parallele Laufstrecken ausgeglichen.

Claims

Ansprüche
1. Lichtquelle, umfassend (i) eine primäre Strahlungsquelle und
(ii) eine Leuchtstoff-Schicht auf Basis eines amorphen oder teilkristallinen Netzwerkes, wobei das Netzwerk N und wenigstens zwei Elemente ausgewählt aus P, Si und AI umfasst, und wobei in das Netzwerk wenigstens ein Aktivator inkorporiert ist.
2. Lichtquelle nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Aktivator ausgewählt ist aus Ba, Zn, Mn, Eu, Ce, Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sn, Sb, Pb oder/und Bi.
3. Lichtquelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoff-Schicht auf der Basis eines Netzwerkes der Zusammensetzung Si3B3N7 beruht.
4. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die primäre Strahlungsquelle Licht im Wellenlängenbereich von 250 bis 450 nm emittiert.
5. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die primäre Strahlungsquelle eine LED ist.
6. Lichtquelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die primäre Strahlungsquelle eine GaN" oder eine Ga(In)N-LED ist.
7. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoff-Schicht in direktem oder indirektem Kontakt mit 5 der primären Strahlungsquelle steht.
8. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoff-Schicht einen Leuchtstoff umfasst, der Licht beio einer Wellenlänge zwischen 480 und 740 nm emittiert.
9. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoff-Schicht weiterhin Festpartikel enthält. 5
10. Lichtquelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Festpartikel ausgewählt sind aus SiO2, TiO2, SnO2, ZrO2, HfO2 oder/und Ta2O5. 0
11. Lichtquelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Leuchtstoff-Schicht eine Schichtdicke zwischen 200 und 3000 nm aufweist. 5
12. Verfahren zur Herstellung einer Lichtquelle nach einem der Ansprüche 1 bis 11 , dadurch gekennzeichnet, dass ein Leuchtstoffvorläufer in flüssiger Form oder als Suspension aufo eine primäre Strahlungsquelle direkt oder indirekt aufgebracht und anschließend ausgehärtet wird.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff als präkeramisches Material, insbesondere als präkeramisches Oligomer, aufgebracht wird.
14. Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff aus einem molekularen Vorläufer gebildet wird.
15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass der molekulare Vorläufer ein Einkomponentenvorläufer ist, insbesondere ausgewählt aus CI3Si(NH)BCI2(TABD), CI3PNSiCI3, CI4P(N)(BCI2)SiCI3, (CI3Si)2NBCI2, CI3SiN(BCI2)2, (H3Si)2NBCI2,
CI3Si(NH)(BCI)(NH)SiCI3 , [(CI3Si)(NH)(BNH)]3 ,
CI3Si(NH)(AICI)(NH)SiCI3, (CI3Si(NH)AICI2)2 oder [CI3PN(PCI2)2N]+[AICI4]- ist.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoffvorläufer durch Tauchbeschichtung, durch Schleuderbeschichtung oder durch Sprühbeschichtung aufgebracht wird.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Viskosität des Leuchtstoffvorläufers auf 0,01 bis 10 Pa • s eingestellt wird.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff in mehreren Schichten aufgetragen wird.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoffvorläufer durch Pyrolyse gehärtet wird.
20. Wellenlängen-konvertierendes Material, umfassend eine Leuchtstoff- Schicht wie in Anspruch 1 definiert.
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