DE2510372A1

DE2510372A1 - Verfahren zum ermitteln von sehr kleinen austritten durch eine sperrfluessigkeit um einen durchgang

Info

Publication number: DE2510372A1
Application number: DE19752510372
Authority: DE
Inventors: Johannes Wilhelmus Henri Bergh; Adrianus Van Dalen
Original assignee: Neratoom BV
Current assignee: Neratoom BV
Priority date: 1974-03-11
Filing date: 1975-03-10
Publication date: 1975-10-09
Also published as: US4028928A; FR2264275A1; JPS50158392A; NL7403213A; FR2264275B1; GB1496441A; BE826500A

Description

Verfahren zum Ermitteln von ,«ehr kleinen Austritten dur-cl« eine Sperrfit"<::■ ..-·.·ckeit am. einen Durchgang

Die Erfindung betrifft die Ermittlung oder Feststellung von sehr kleinen Gasaustritten durch eine Sperrflüssigkeit um einen Durchgang. Sehr- kleine Cr-nsau-itvJttii *>inc! bestimmt als

•χ

Gasaustritt©, die in einem Bereich von 0,1 bis 10 cmr liegen, (wobei diese Yiorte auf. Noitaaltempevvtui- usicl Νοχ·ϊεί3druck bezogen sind). Die Bestimmungsgrenz,e von einem Gasaustritt hängt von der Menge der Sperrflüssigkeit ab. Bisher war es tatsächlich unmöglich, solche kleinen Gasaustritte durch Sperrflüssigkeiten um Durchlässe zu bestimmen.

Aufgrund der zahlenmäßigen Zunahme- von Reaktoranlagen, in denen Sperrflüssigkeiten vorhanden sind, ist es von großer Bedeutung, genaue Messungen der maximalen abgegebenen Radioaktivität infolge dar GasdiffusioK durchführen zu können.

BAD

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Die Empfindlichkeit des bekannten Prüfverfahrens auf Dichtheit mit Hilfe von Helium reicht zum Bestimmen einer Undichtheit in einer Flüssigkeitsdichtung bzw. bei einer Sperrflüssigkeit bei Reaktoranlagen nicht aus, so daß auf diese Art und Weise kein Meßergebnis ermittelt werden konnte.

Weitere Anwendungsgebiete des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Bestimmen von Gasaustritten liegen auf dem Chemie- und Reaktorsektor, welche sich mit giftigen, aggressiven oder radioaktiven Gasen befassen.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die oben aufgeführte Schwierigkeit zu überwinden und ein Verfahren zum Bestimmen von sehr kleinen Gasaustritten zu schaffen.

Erfindungsgemäß wird dies dadurch erzielt, daß eine Seite der Sperrflüssigkeit mit einem Gas oder einer Gasmischung, welche(s) mit Neutronen aktivierbar ist, beciuf schlagt wird, und daß die Konzentration dieses Gases oder dieser Gasmischung in der Sperrflüssigkeit als eine Zeitfunktion bestimmt wird.

Das erfindungsgemäße Verfahren weist den Vorteil auf, daß kein gasdichter Hilfsverschluß zura Messen einer Zunahme des austretenden Gases in diesem Hilfsraura vorgesehen zu sein braucht. Einen gasdichten Hilfsverschluß anzubringen bereitet insbesondere bei Schaftdurchgängen Schwierigkeiten. Ein Grund hierfür liegt darin, daß der Schaft in diesem Fall dann ebenfalls zu der Umgebung hin an der Oberseite des gasdichten Raumes abgedichtet werden muß. Obwohl sich eine Hauptanwendung der vorliegenden Erfindung auf Schaftdurchgänge bezieht, kann das Verfahren gemäß der Erfindung auch bei flüssigkeitsabgedichteten Durchgängen für Flansche, für einen abgedichteten Durchgang eines Kolbens und ganz allgemein für Sparrflüssigkeiten oder Plüssigkeitsdichturigen Verwendung finden.

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Als durch Neutronen aktivierbare und für das Verfahren gemäß der Erfindung bevorzugte Gase kommen Argon, Krypton und Xenon sowie Gase, die Fluor,chlor, Brom oder Jod enthalten, in Betracht. Argongas enthält bekanntlich drei stabile Isotopen:

36. ^⁸Ar ^⁰Ar* ®^ie ^le"^tz'^te Isotope ist für die Analyse bei der Aktivierung mit thermischen Neutronen ausschlaggebend. Diese Isotrope tritt mit 29,6$ in dem natürlichen Isotropengemisch auf und weist einen Einfang.querschnitt für thermische Neutronen von (0,53 +, 0,02)· 10~² cm² auf.

Der Neutroneneinfang führt zu der Bildung der Isotope ^I^p» welches aufgrund eines ß-Zerfalls in die stabile Isotope Λ1_£ übergeht. Die Gamma-Strafcüung von 1,283 MeV, die während des " Zerfalls auftritt, dient zur Messung der Aktivität, von Argon. Die Halbwertzeit von 1,837 Stunden ist bevorzugt geeignet: nur eine geringe Strahl.ungsz.eit wird benötigt, und die Messung kann nach einem Tag ohne jegliche Korrektur für die Aktivität der verbleibenden Strahlung wiederholt werden. Da geringe Strahlungszeiten ausreichen, tritt kein Zerfall im Material auf, in dem Argon bestimmt werden soll. Das bedeutet für das Verfahren gemäß der Erfindung _f daß bei mehreren Meßreihen Argon aus den Ölproben nicht separiert zu werden braucht. Bei der Durchführung eines Versuchs mit einer Strahlung einer Ölprobe wurde ermittelt, daß die Neutronenstrahlen keinerlei Aktivität erzeugen, die einen negativen Einfluß oder einen störenden Einfluß auf die Aktivitätsmessung von Argon haben könnte.

Vorzüglich geeignete, Wasserstoff enthaltende Gase, deren Konzentration hinreichend genau mit Keutronenaktivität in einem Sperröl, das Kohlenwasserstoffe enthält, bestimmt werden kann, stellen gasförmige, halogenierte Kohlenwasserstoffe dar. Freongas ist bevorzugt zur Bestimmung geeignet.

Der absolute Gasaustritt in die Umgebung kann aufgrund der Konzentration des in der Sperrflüssigkeit gelösten Gases als

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eine Zeitfunktion, die auf der Gasdiffusion (Gasmischungsdiffusion) von dem Gäsraum für die Sperrflüssigkeit zu der Umgebung ermittelt werden.

Im einfachsten Falle ist die Gaskonzentration als Zeitfunktion durch folgende Gleichung zu beschreiben:

(D

Dabei gilt:

χ Gaskonzentration inder Sperrflüssigkeit zur Zeit t; t Zeit;

C Gaskonzentration in der Sperrflüssigkeit, wenn kein Gas austritt;

k₁ "Gaseintrittskonstante" für das aus dem Gasraum in die Sperrflüssigkeit eintretende Gas ;

\ü2 "Gasaustrittskonstante¹¹ für das aus der Sperrflüssig keit in die Umgebung austretende. Gas >

Die Lösung der Gleichung (1) ergibt:

k.C · -{k. + k )t

«-ΓΤΤΓ ⁽¹ -^e

*1 ^{+ K}2

Die Integrationskonstante C₁ bezieht sich auf die zu messende Gasmenge, die in der Sperrflüssigkeit vorhanden ist. Bei Argon als Detektorgas stellt diese Gasmenge, die im Grundzustand vorhandene dar, da die Sperrflüssigkeit vor der Verwendung mit Luft in Berührung stand. In Gleichung (2) ergibt sich für t = O die Integrationskonstante C^ gleich dem Wert von χ zum Zeitpunkt O: x_Q.

Wenn t sehr groß wird (t =eo ), geht, die Gleichung (2) über

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^k1^C

• χ - X_n = ; . · (3)

■ O . Ic, ₊ k₂

Der Austritt in die Umgebung zum Zeitpunkt t =co ergibt sich zu:

^ki^c

^k2

Das Berechnungsverfahren wird nun auf die Gleichung (2) mit C₁ = X_n angewandt: die gemessenen Werte χ - X_n werden durch

-vt

die Funktion 1 - e ^y unterteilt, wobei y eine Variable darstellt. Für den y-Wert muß der aufgeführte Quotient eine Konstante ergeben, die beispielsweise mit der kleinsten Fehlerquadratmehtode bestimmt werden kann. Der y-Wert, der diese Eribrdernisse erfüllt, ist zugleich der Wert k^ + k,,. Der dazu gehörende Quotient weist den Wert k^G auf.

Diese Berechnungsweise kann sowohl graphisch als auch numerisch

k C durchgeführt werden. Der Faktor 1 ist gleichzeitig der

Wert von x_ oder ^k1 ^{+ k}2

Ic₁C °°

= x, wobei k₁ + k_? = y ist.

Da überwiegend eine stationärer Zustand des Austritts zum Zeitpunkt t = co auftritt, muß der Austritt in die Sperrflüssigkeit denselben Wert wie der Austritt in die Umgebung aufweisen: k.j (C - X₀₀ ) = k₂x_Q0 « Nach einer Umformung ergibt sich dieser Wert als

^k1^C -^kt^Xa₀ ⁼y^Xaa-^(y-^k2^)XCD⁼ Vco* - ^

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Aus dieser Gleichung kann ^ "bestimmt werden, wobei der Austrittswert durch Substitution von k~ in der Gleichung (4) er mittelt wird:

k,x = k„ ^k1^C ² ^

Der Wert von C kann nicht unabhängig bestimmt werden. Dieser Konzentrationswert ist bestimmt durch den Zustand, in dem das Gas in und aus der Sperrflüssigkeit austritt.

Dies tritt beispielsweise bei Flüssigkeitsfilmen auf, bei denen sich die Temperatur- und Druckzustände von jenen der Hauptmasse der Sperrflüssigkeit unterscheiden. Eine Sperrflüssigkeit für ein aggressives Gas kann mit Elementen zur Probenentnahme versehen sein.

Die Bezeichnung "Sperrflüssigkeit" in einem begrenzten Raum, die eingangs aufgeführt und behandelt worden ist, schließt auch alle jene Gasräume in einem solchen System ein, die irgendwelche Einflußgrößen für die Bestimmung der Konzentration darstellen.

Die Erfindung ist nachstehend anhand der Zeichnung an einem Ausführungsbeispiel dargestellt.

•In der einzigen Figur ist mit der Bezugsziffer 1 ein Schaft bezeichnet, der einen Gleitring 2 aufweist, welcher starr an der Welle angebracht ist. Zwei Dichtungen 5 und 6, die starr mit einem Gehäuse 3 verbunden sind, sind dem Gleitring 2 gegenüberliegend angeordnet. Dichtöle bzw. Sperröle in den zwei Ölkreisläufen 7 und 4, die schematisch dargestellt sind, werden zwischen den Gleitringdichtungen 2 und 5 und 2 und 6 eingespeist. Das Öl dient sowohl zur Schmierung als auch zur Kühlung. Der Schaft bzw. die Achse 1 ist mit Hilfe von Lagern

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8 und 9 gelagert.

Unterhalb der unteren Dichtung 6 befindet sich ein Gasraum 10, der sich bis unterhalb des Lagers 9 erstreckt. Während der Bestimmung der Dichtheit enthält der Gasraum 10 Argongas*

Die ölkreisläufe 7 und 4 enthalten Wärmeaustauscher 11 und 12 zur Kühlung des Öls und weisen eine Probeentnahmeeinrichtung 13 und 14 für die Ölproben auf. Die von den Ölkreisläufen 7 und 4 zu verschiedenen Zeitpunkten während der Messung entnommenen ölproben dienen zur Bestimmung der Argonkonzentration aufgrund der Aktivität.

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Claims

Patentansprüche

Verfahren zum Ermitteln von sehr kleinen Gasaustritten durch eine Sperrflüssigkeit um einen Durchgang, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gas oder eine Gasmischung, die mit Neutronen aktivierbar ist, einer Seite der Sperrflüssigkeit in einem Gasraum zugeführt wird, und daß die Konzentration dieses Gases bzw. dieser Gasmischung in der Sperrflüssigkeit als eine Zeitfunktion bestimmt wird, die auf der Neutronenaktivität basiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Sperrflüssigkeit um einen Schaft oder eine Achse angeordnet ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas oder die Gasmischung, die aktivierbar ist, Argon, Krypton oder Xenon oder ein Gas ist, das Fluor, Chlor, Brom oder Jod enthält.
4. Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß das Gas oder die Gasmischung, die aktivierbar ist, einige oder mehrere gasförmige halogenierte Kohlenwasserstoffe enthält.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet^· daß der Gasaustritt aufgrund der Kurve bestimmt wird, der die Konzentration des gelösten Gases als eine Zeitfunktion darstellt, die auf der Gasdiffusion (Gasmischungsdiffusion) von dem Gasraum in die Sperrflüssigkeit und zu der Umgebung basiert.

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6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasaustritt in die Umgebung durch die Lösung der folgenden Gleichung bestimmt ist:

fspfc — k-j (C - x) - k£X

wobei χ die Gaskonzentration in der Sperrflüssigkeit, t die Zeit, C eine Gaskonzentration in der Sperrflüssigkeit, wenn kein Gas austritt, und k.. und k~ die "Austrittskonstanten" für den Austritt aus dem Gasraum in die Sperrflüssigkeit und von dem Austritt von der Sperrflüssigkeit in die Umgebung bezeichnen.
7. Flüssigkeitsdichtung um einen Durchgang, dadurch gekennzeichnet, daß eine Einrichtung zur Probenentnahme für die Sperrflüssigkeit zur Bestimmung der Neutronenaktivität angeordnet ist.

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