DE102006060722A1 - Light diffusion film material, for organic LEDs, has a polymer matrix with hollow zones containing gas-filled particles with gas-filled spaces between the particles and hollow zone inner walls - Google Patents

Light diffusion film material, for organic LEDs, has a polymer matrix with hollow zones containing gas-filled particles with gas-filled spaces between the particles and hollow zone inner walls Download PDF

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Abstract

The light diffusion film material (1) is composed of a thermoplastic polymer matrix (5) with particles (15) within hollow zones (10) embedded in the matrix. The particles are smaller than the hollow zones, leaving a space (20) between the particles and the inner walls (10A) of the hollow zones filled with air and/or an inert gas. The particles are hollow, filled with alkane.

Description

Die Erfindung betrifft in einer Ausführungsform der Erfindung ein lichtstreuendes Material, sowie ein lichtemittierendes Bauelement mit dem lichtstreuenden Material.The Invention relates in one embodiment the invention, a light-scattering material, as well as a light-emitting Component with the light-scattering material.

Lichtstreuendes Material, beispielsweise Lichtstreufolien sind Medien um die Lichtauskopplung aus z. B. lichtemittierenden Vorrichtungen zu erhöhen. Diese Lichtstreufolien enthalten häufig lichtstreuende Partikel, die bezüglich ihrer optischen Eigenschaften, beispielsweise des Brechungsindex möglichst unterschiedlich zu der sie umgebenden Matrix sein müssen um eine gute Lichtstreuung zu ermöglichen. Andererseits müssen die Streupartikel bezüglich vieler Materialparameter beispielsweise der Dichte an die Matrix angepasst sein, um z. B. eine Entmischung in der flüssigen Phase zu vermeiden.Light Diffusing Material, such as light scattering films are media to the light extraction from z. B. light emitting devices to increase. These Light scattering films often contain light-scattering particles which are related to their optical properties, such as the refractive index as possible different from the surrounding matrix around to allow a good light scattering. On the other hand the scattering particles with respect many material parameters such as the density of the matrix be adapted to z. B. segregation in the liquid phase to avoid.

Es ist die Aufgabe einer Ausführungsform der Erfindung ein lichtstreuendes Material zur Verfügung zu stellen. Vorteilhafte Ausgestaltungen dieses lichtstreuenden Materials, sowie ein lichtemittierendes Bauelement mit dem lichtstreuenden Material und ein Verfahren zur Herstellung des lichtstreuenden Materials sind Gegenstand weiterer Ansprüche.It is the object of an embodiment of Invention to provide a light-scattering material. advantageous Embodiments of this light-scattering material, as well as a light-emitting Component with the light-diffusing material and a method for Preparation of the light-scattering material are the subject of further Claims.

Eine Ausführungsform der Erfindung umfasst ein lichtstreuendes Material, das umfasst:

  • – eine Polymermatrix mit Hohlräumen und
  • – Partikel die in die Hohlräume der Polymermatrix eingebettet sind,
  • – wobei die Ausdehnung der Hohlräume größer ist als die Ausdehnung der darin befindlichen Partikel, so dass Zwischenräume zwischen den Innenwänden der Hohlräume und den Partikeln vorhanden sind.
An embodiment of the invention comprises a light-diffusing material comprising:
  • A polymer matrix with cavities and
  • Particles embedded in the cavities of the polymer matrix
  • - The extent of the cavities is greater than the extent of the particles therein, so that gaps between the inner walls of the cavities and the particles are present.

Bei einem derartigen lichtstreuenden Material tritt ein großer Unterschied der Brechungsindizes, ein so genannter Brechungsindexsprung bevorzugt an der Grenzfläche zwischen der Polymermatrix und den Innenwänden der Hohlräume auf, da sich in den Zwischenräumen zwischen den Innenwänden der Hohlräume und den Partikeln keine festen Materialien befinden. Dadurch kann es besonders an der Grenzfläche zwischen der Polymermatrix und den Innenwänden der Hohlräume zu einer Lichtstreuung kommen. Die Lichtstreuung bei dem lichtstreuenden Material findet somit bevorzugt an der Grenzfläche zwischen der Polymermatrix und den Innenwänden der Hohlräume statt und nicht oder nur untergeordnet an der Grenzfläche zwischen den Zwischenräumen und der Außenoberfläche der Partikel. Somit ist es möglich, dass die Materialparameter der Polymermatrix sich weitestgehend von den Materialparametern der in den Hohlräumen befindlichen Partikel unterscheiden können, da bei dem lichtstreuenden Material gemäß einer Ausführungsform der Erfindung die Lichtstreuung im Gegensatz zu vielen anderen Lichtstreufolien nicht an der Grenzfläche zwischen der Matrix und den Streupartikeln stattfindet, sondern eben bevorzugt an der Grenzfläche zwischen der Polymermatrix und den Hohlräumen.at Such a light-diffusing material makes a big difference the refractive indices, a so-called refractive index jump preferred the interface between the polymer matrix and the inner walls of the cavities, as in the spaces between between the inner walls the cavities and the particles are not solid materials. This can it especially at the interface between the polymer matrix and the inner walls of the cavities to a Light scattering come. The light scattering in the light-scattering material thus preferably finds at the interface between the polymer matrix and the inner walls of the cavities instead of and not or only subordinate to the interface between the gaps and the outer surface of the Particle. Thus, it is possible that the material parameters of the polymer matrix are as far as possible from the material parameters of the particles in the cavities can distinguish because of the light-diffusing material according to an embodiment the invention, the light scattering in contrast to many other light scattering films not at the interface between the matrix and the scattering particles, but just preferably at the interface between the polymer matrix and the cavities.

Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung sind die Zwischenräume mit einem ersten Gas gefüllt.at a further embodiment the invention are the spaces filled with a first gas.

Dies hat den Vorteil, dass viele Gase einen Brechungsindex von ungefähr 1 aufweisen, während die Polymermatrix in der Regel höhere Brechungsindizes im Bereich von etwa 1,5 bis 1,8 aufweist, so dass ein besonders deutlicher Brechungsindex sprung beim Übergang von der Polymermatrix zu den Hohlräumen vorhanden ist, der eine gute Streuung des sich durch die Polymermatrix ausbreitenden Lichts zur Folge haben kann.This has the advantage that many gases have a refractive index of about 1, while the Polymer matrix usually higher Refractive indices in the range of about 1.5 to 1.8, so that a particularly significant refractive index jump at the transition is present from the polymer matrix to the cavities, the one good scattering of the light propagating through the polymer matrix can result.

Das erste Gas kann bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung Luft und/oder ein Inertgas, beispielsweise ein Edelgas oder Stickstoff umfassen. Derartige erste Gase sind entweder besonders leicht erhältlich oder sind aufgrund ihrer Inertgaseigenschaften geeignet nicht mit den restlichen Komponenten des lichtstreuenden Materials zu reagieren. Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung ist das erste Gas abhängig von den Herstellungsbedingungen des lichtstreuenden Materials und ist beispielsweise das Gas, das während der Herstellung des lichtstreuenden Materials die Polymermatrix beziehungsweise die Partikel umgibt.The First gas may be in another preferred embodiment the invention air and / or an inert gas, for example a noble gas or nitrogen. Such first gases are either special easily available or are not suitable because of their inert gas properties to react with the remaining components of the light-scattering material. In a further embodiment According to the invention, the first gas is dependent on the production conditions of the light-diffusing material and is, for example, the gas that while the preparation of the light-scattering material, the polymer matrix or surrounding the particles.

Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung umfasst die Polymermatrix gehärtetes Polymer. Die Härtung kann beispielsweise mittels UV-Strahlung oder mittels Erhitzen mit Hilfe von Härtern erfolgt sein. Gehärtetes Polymer ist besonders beständig und ist somit besonders gut geeignet die Beständigkeit des lichtstreuenden Materials zu gewährleisten.at a further embodiment invention, the polymer matrix comprises cured polymer. The cure can for example by means of UV radiation or by means of heating with the aid from hardeners be done. hardened Polymer is particularly resistant and is thus particularly well suited to the stability of the light-scattering To ensure materials.

Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung umfasst die Polymermatrix ein thermoplastisches Polymer, das vorzugsweise wie oben beschrieben gehärtet sein kann. Der Vorteil eines derartigen Polymers besteht darin, dass thermoplastische Polymere, bevorzugt im noch nicht gehärteten Zustand, thermisch verformbar sind und somit besonders leicht verarbeitet werden können und auch noch bezüglich ihrer Form und Morphologie während des Herstellungsprozesses des lichtstreuenden Materials besonders flexibel sind.at a further embodiment invention, the polymer matrix comprises a thermoplastic polymer, which may preferably be hardened as described above. The advantage of such a polymer is that thermoplastic polymers, preferably in the not yet cured Condition, are thermally deformable and thus very easily processed can be and also regarding their shape and morphology during the manufacturing process of the light-diffusing material especially are flexible.

Vorteilhaft ist es weiterhin, wenn die Partikel Hohlpartikel sind, die eine thermoplastische Außenhülle umfassen und mit einem zweiten Gas gefüllt sind.Advantageous It is also, if the particles are hollow particles, the one thermoplastic outer sheath include and filled with a second gas.

Derartige Hohlpartikel mit einer thermoplastischen Außenhülle können ebenfalls während des Herstellungsprozesses des lichtstreuenden Materials ihre Form und damit ihre Morphologie ändern, so dass ein besonders flexibles Herstellungsverfahren für das lichtstreuenden Material möglich wird.such Hollow particles with a thermoplastic outer shell may also be used during the manufacturing process of the light-diffusing material change their shape and thus their morphology, so that a particularly flexible production method for the light-scattering material possible becomes.

Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung umfasst das zweite Gas Alkane, die beispielsweise ausgewählt sind aus einer Gruppe die besteht aus Isobutan und Isopentan sowie Kombinationen daraus. Derartige Gase sind beispielsweise bei Erhitzen besonders geeignet sich etwas auszudehnen, wobei dann im Fall von Hohlpartikeln mit einer thermoplastischen Außenhülle diese Außenhülle sich ebenfalls dehnt und somit bei Erhitzen dieser thermoplastischen Hohlpartikel sich diese ausdehnen und somit eine Morphologieänderung erfahren.at a further embodiment According to the invention, the second gas comprises alkanes, for example selected are from a group which consists of isobutane and isopentane as well Combinations thereof. Such gases are, for example, when heated especially suitable to expand something, in which case in the case of Hollow particles with a thermoplastic outer shell this outer shell itself also stretches and thus upon heating of these thermoplastic Hollow particles expand it and thus a morphology change Experienced.

Weiterhin kann die thermoplastische Außenhülle der thermoplastischen Hohlpartikel ausgewählt sein aus Kunststoffen, die beispielsweise Vinylchlorid, Acrylonitril und Methylmethacrylat sowie beliebige Kombinationen daraus umfassen. Diese Kunststoffe sind besonders für thermoplastische Hohlpartikel gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung geeignet.Farther can the thermoplastic outer shell of the thermoplastic hollow particles may be selected from plastics, for example, vinyl chloride, acrylonitrile and methyl methacrylate and any combinations thereof. These plastics are especially for thermoplastic hollow particles according to another embodiment suitable for the invention.

Weiterhin können auf der Oberfläche des lichtstreuenden Materials optische Elemente ausgeformt sein. Diese optischen Elemente sind besonders dazu geeignet mit dem aus einer lichtemittierenden Vorrichtung mittels des lichtstreuenden Materials ausgekoppelten Licht weiter zu Wechselwirken, es beispielsweise zu fokussieren oder abzulenken.Farther can on the surface be formed of the light-scattering material optical elements. These optical elements are particularly suitable with the a light-emitting device by means of the light-scattering material decoupled Light continues to interact, for example, to focus or distract.

Die optischen Elemente können beispielsweise ausgewählt sein aus: Linsen, Prismen und Zylindern sowie beliebigen Kombinationen daraus. Derartig ausgeformte optische Elemente ermöglichen eine besonders vorteilhafte Wechselwirkung mit dem gestreuten Licht.The optical elements can for example, selected be made of: lenses, prisms and cylinders and any combination it. Such shaped optical elements allow a particularly advantageous interaction with the scattered light.

Beispielsweise kann das lichtstreuende Material auch zu einer Linse ausgeformt sein und kann somit besonders vorteilhaft zu einer weiteren Fokussierung der mittels Streuung aus einer lichtemittierenden Vorrichtung ausgekoppelten Lichts führen.For example The light-scattering material can also be formed into a lens and can thus be particularly advantageous for further focusing the decoupled by means of scattering from a light-emitting device Lead light.

Bei einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung sind zusätzlich Konvertermaterialen zur Konversion der gestreuten Strahlung in der Polymermatrix vorhanden.at a further advantageous embodiment of the invention additionally Converter materials for the conversion of the scattered radiation in the Polymer matrix available.

Geeignete Lumineszenz-Konversionsmaterialien, wie etwa ein Ytrium-Aluminium-Granat-Pulver das mit Cer dotiert ist (YAG:Ce), sind zum Beispiel in der WO 1998/12757 beschrieben, deren Inhalt insofern hiermit durch Rückbezug aufgenommen wird.Suitable luminescence conversion materials, such as a yttrium-aluminum-garnet powder doped with cerium (YAG: Ce), are disclosed, for example, in US Pat WO 1998/12757 whose contents are hereby incorporated by reference.

Weitere Beispiele für als Konversionsmaterialien geeignete Leuchtstoffmischungen sind:

  • – Chlorosilikate, wie beispielsweise in der DE 10036940 und dem dort beschriebenen Stand der Technik offenbart,
  • – Orthosilikate, Sulfide, Thiometalle und Vanadate, wie beispielsweise in der internationalen Patentanmeldung WO 2000/33390 und dem dort beschriebenen Stand der Technik beschrieben,
  • – Aluminate, Oxide, Halophosphate, wie beispielsweise in der US-Patentschrift US 6,616,862 und dem dort beschriebenen Stand der Technik offenbart,
  • – Nitride, Sione und Sialone, wie beispielsweise in der DE 10147040 und dem dort beschrieben Stand der Technik offenbart, und
  • – Granate der seltenen Erden wie Ytrium-Aluminium-Granat mit Cer dotiert und Granate der Erdalkalielemente, wie beispielsweise in der US-Patentanmeldungsveröffentlichung US 2004/062699 und dem dort beschriebenen Stand der Technik beschrieben ist.
Further examples of phosphor mixtures suitable as conversion materials are:
  • - Chlorosilicates, such as in the DE 10036940 and the prior art described therein,
  • - Orthosilicates, sulfides, thiometals and vanadates, such as in the international patent application WO 2000/33390 and the prior art described therein,
  • Aluminates, oxides, halophosphates, as for example in US Pat US 6,616,862 and the prior art described therein,
  • - Nitrides, Sione and Sialone, such as in the DE 10147040 and the prior art disclosed therein, and
  • - Garnets of rare earths such as yttrium aluminum garnet doped with cerium and garnets of alkaline earth elements, such as in the US Patent Application Publication US 2004/062699 and the prior art described therein.

Weiterhin kann das lichtstreuende Material beispielsweise als eine Lichtstreufolie ausgebildet sein. Diese Lichtstreufolie kann weiterhin bevorzugt auf einem Träger aufgebracht sein oder auch in Folienform selber mit Klebeschichten versehen sein die dazu dienen können die Lichtstreufolie beispielsweise an einer lichtemittierenden Vorrichtung zu befestigen.Farther For example, the light-diffusing material may be a light scattering film be educated. This light scattering film may further preferably on a carrier be applied or in film form itself with adhesive layers be provided that can serve the light scattering film, for example, on a light emitting device to fix.

Gegenstand einer weiteren Ausführungsform der Erfindung ist weiterhin ein lichtemittierendes Bauelement, umfassend:

  • – eine aktive, lichtemittierende Schicht und
  • – eines der oben genannten lichtstreuenden Materialien, das im Strahlengang der lichtemittierenden Schicht angeordnet ist.
The subject of a further embodiment of the invention is furthermore a light-emitting component comprising:
  • An active, light-emitting layer and
  • - One of the above light-diffusing materials, which is arranged in the beam path of the light-emitting layer.

Bei einem derartigen lichtemittierenden Bauelement kann vorteilhafterweise die Leuchtdichte im Betrieb dadurch erhöht sein, dass ein erhöhter Anteil des emittierten Lichts mittels des lichtstreuenden Materials aus dem lichtemittierenden Bauelement ausgekoppelt und somit für einen äußeren Betrachter sichtbar gemacht wird.at such a light emitting device can advantageously the luminance during operation may be increased by an increased proportion of the emitted light by means of the light-scattering material from the uncoupled light emitting device and thus visible to an outside observer is done.

Weiterhin bevorzugt ist das lichtemittierende Bauelement ausgebildet als organische, lichtemittierende Diode (OLED), wobei die OLED aufweist:

  • – ein Substrat auf dem die aktive, lichtemittierende Schicht angeordnet ist,
  • – wobei die aktive, lichtemittierende Schicht zumindest eine organische funktionelle Schicht umfasst, die zwischen einer ersten und einer zweiten Elektrode angeordnet ist.
Further preferably, the light-emitting component is designed as an organic, light-emitting diode (OLED), wherein the OLED comprises:
  • A substrate on which the active, light-emitting layer is arranged,
  • - wherein the active, light-emitting layer comprises at least one organic functional layer, which is arranged between a first and a second electrode.

Zumindest eine organische funktionelle Schicht kann beispielsweise Elektronentransportschichten, elektrolumineszierende Schichten und/oder Lochtransportschichten aufweisen. Mittels der ersten und zweiten Elektrode kann dann im Betrieb eine Spannung an die zumindest eine organische Funktionsschicht angelegt werden und somit negative Ladungen, Elektronen und positive Ladungen, so genannte "Löcher" in die zumindest eine organische funktionelle Schicht injiziert werden, wobei es bei der Rekombination der Elektronen und „Löcher" zu einer Emission von Licht, bevorzugt sichtbarem Licht im Bereich von etwa 380 bis 800 nm kommen kann (Elektrolumineszenz).For example, at least one organic functional layer may be electron transport have layers, electroluminescent layers and / or hole transport layers. During operation, a voltage can then be applied to the at least one organic functional layer by means of the first and second electrodes, and thus negative charges, electrons and positive charges, so-called "holes", are injected into the at least one organic functional layer, wherein during recombination Of the electrons and "holes" to an emission of light, preferably visible light in the range of about 380 to 800 nm can come (electroluminescence).

Die funktionellen organischen Schichten können beispielsweise organische Polymere, organische Oligomere, oder so genannte organische kleine, nicht polymere Moleküle ("small molecules") oder auch Kombinationen darauf aufweisen.The functional organic layers may be, for example, organic Polymers, organic oligomers, or so-called organic small, non-polymeric molecules ("small molecules") or combinations have on it.

Weiterhin bevorzugt weist ein lichtemittierendes Bauelement, gemäß einer Ausführungsform der Erfindung beispielsweise eine OLED, ein Substrat auf, das transparent für die von der aktiven, lichtemittierende Schicht erzeugte Strahlung ist, wobei dann bevorzugt das lichtstreuende Material auf der Außenoberfläche des Substrats angeordnet ist und somit besonders gut das in der lichtemittierenden Schicht erzeugte Licht mittels des lichtstreuendes Materials ausgekoppelt werden kann. Bevorzugt bildet dann das lichtstreuende Material die Außenoberfläche der Licht auskoppelnden Oberfläche.Farther Preferably, a light emitting device according to a embodiment For example, the invention has an OLED, a substrate that is transparent for the is radiation generated by the active, light-emitting layer, wherein then preferably the light-scattering material on the outer surface of the Substrate is arranged and thus particularly good in the light-emitting Layer generated light by means of the light-scattering material decoupled can be. The light-scattering material then preferably forms the Outer surface of the light decoupling surface.

Alternativ oder zusätzlich kann die Lichtauskopplung aus dem Bauelement auch über eine transparente Verkapselung erfolgen, die über den lichtemittierenden Funktionsschichten angeordnet ist. In diesem Fall kann dann bevorzugt das lichtstreuende Material ebenfalls in Form einer Lichtstreufolie auf einer Außenoberfläche der transparenten Verkapselung angeordnet sein.alternative or additionally can the light extraction from the device via a transparent encapsulation takes place over the light-emitting Functional layers is arranged. In this case, then may be preferred the light-scattering material also in the form of a light scattering film on an outer surface of the be arranged transparent encapsulation.

Gegenstand der Erfindung ist weiterhin ein Verfahren zur Herstellung eines lichtstreuenden Materials mit den Verfahrensschritten:

  • A) Erzeugen einer Mischung aus einer härtbaren Polymermatrix und den Partikeln,
  • B) Erhitzen der Mischung, wobei die Polymermatrix und/oder die Partikel eine Morphologieänderung erfahren,
  • C) Fixieren entweder der Polymermatrix oder der Partikel in der geänderten Morphologie,
  • D) Abkühlen der Mischung, wobei die Morphologieänderung für die nicht fixierte Komponente der Mischung zumindest teilweise rückgängig gemacht wird, so dass die Hohlräume mit den Zwischenräumen zwischen den Partikeln und den Innenwänden der Hohlräume gebildet werden.
The invention further provides a process for producing a light-scattering material with the process steps:
  • A) producing a mixture of a curable polymer matrix and the particles,
  • B) heating the mixture, wherein the polymer matrix and / or the particles undergo a morphology change,
  • C) fixing either the polymer matrix or the particles in the altered morphology,
  • D) cooling the mixture, wherein the morphology change for the unfixed component of the mixture is at least partially reversed, so that the cavities are formed with the interstices between the particles and the inner walls of the cavities.

Ein wesentliches Merkmal des Verfahrens ist es somit, dass zumindest eine Komponente des lichtstreuenden Materials eine Morphologieänderung relativ zu der anderen Komponente er fährt, wobei dann zumindest eine Komponente in der veränderten Morphologie fixiert wird, wobei dann beim Abkühlen die Hohlräume durch zumindest eine teilweise Rückgängigmachung der Morphologieänderung der nicht fixierten Komponente gebildet werden.One It is thus an essential feature of the method that at least a component of the light-scattering material is a morphology change relative to the other component he drives, in which case at least one Component in the modified Morphology is fixed, in which case the cavities on cooling at least a partial reversal the morphology change the unfixed component are formed.

Bei einer weiteren Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Verfahrens ist unter einer Morphologieänderung eine Änderung der Form oder Gestalt der Partikel und/oder der Polymermatrix zu verstehen. Möglich ist dabei, das entweder nur die Partikel oder nur die Polymermatrix eine Morphologieänderung erfahren oder beide zusammen.at a further embodiment a method according to the invention is under a morphology change a change the shape or shape of the particles and / or the polymer matrix understand. Possible is there, either only the particles or only the polymer matrix a morphology change experienced or both together.

Bevorzugt ist es dabei, wenn im Verfahrensschritt B) durch das Erhitzen sich die Partikel in der Polymermatrix ausdehnen. Besonders bevorzugt ist es dann, wenn die Polymermatrix eine thermisch verformbare, beispielsweise thermoplastische Matrix ist, die sich dementsprechend beim Ausdehnen der Partikel diesen Partikeln anpasst und somit eine Ausdehnung der Partikel ermöglicht.Prefers it is when in process step B) by the heating itself expand the particles in the polymer matrix. Especially preferred it is when the polymer matrix is a thermoformable, for example, thermoplastic matrix, which is accordingly when expanding the particles adapts these particles and thus a Expansion of the particles allows.

Besonders bevorzugt ist es bei einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Herstellungsverfahrens, wenn als Partikel Hohlpartikel verwendet werden, die eine dehnbare Außenhülle und ein darin befindliches zweites Gas aufweisen und dabei im Verfahrensschritt B) beim Erhitzen das zweite Gas expandiert, so dass sich ebenfalls die Außenhülle der Hohlpartikel dehnt und diese dabei größer werden.Especially it is preferred in a further embodiment of the production method according to the invention, when hollow particles are used as the particles, which is a stretchable one Outer shell and having therein a second gas and thereby in the process step B) when heated, the second gas expands so that also the outer shell of the Hollow particles stretch and these are larger.

Derartige Hohlpartikel können besonders einfach mittels Erhitzen einer Morphologieänderung, beispielsweise einer Ausdehnung unterzogen werden.such Hollow particles can especially simply by heating a morphology change, for example be extended.

Weiterhin bevorzugt ist es bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung, wenn im Verfahrensschritt C) die Morphologie der Polymermatrix durch eine Vernetzung bzw. Härtung fixiert wird. Dies ist beispielsweise möglich durch eine Härtung eines Harzes als Polymervorstufe oder bei Verwendung eines Quervernetzer, eines sog. Crosslinkers. So kann beispielsweise mittels UV-Bestrahlung Methacrylat in Polymethylmethacrylat (PMMA) überführt werden. Möglich ist auch die Verwendung eines anderen thermoplastischen, thermisch verformbaren Polymers bei dem dann mittels einer Crosslinkers die Morphologie der Polymermatrix fixiert werden kann.Farther it is preferred in a further embodiment of the invention, when in method step C) the morphology of the polymer matrix a crosslinking or curing is fixed. This is possible for example by curing a resin as a polymer precursor or when using a cross-linker, a so-called Crosslinkers. For example, by means of UV irradiation Methacrylate be converted into polymethyl methacrylate (PMMA). Is possible also the use of another thermoplastic, thermoformable Polymers in which then by means of a crosslinker the morphology the polymer matrix can be fixed.

Somit ist unter einer härt- bzw. vernetzbaren Polymermatrix nicht nur eine bereits polymere Matrix zu verstehen, die z. B. mittels eines Quervernetzers in ein ausgehärtetes Polymer überführt werden kann, sondern z. B. auch sog. Polymervorstufen, wie z. B. Harze, z. B. das oben beschriebene Methacrylat, bei denen mittels der Aushärtung eine Polymerisation zu der ausgehärteten Polymermatrix stattfindet.Thus, by a curable or crosslinkable polymer matrix is meant not only an already polymeric matrix, the z. B. can be converted by means of a crosslinking agent in a cured polymer, but z. B. also called. Polymer precursors such. As resins, for. As the methacrylate described above, at which takes place by means of curing polymerization to the cured polymer matrix.

Weiter bevorzugt ist es, wenn im Verfahrensschritt D) durch das Abkühlen die Partikel wieder schrumpfen und dabei die im Verfahrensschritt B) induzierte Morphologieänderung der Partikel zumindest teilweise wieder rückgängig gemacht wird. Bei diesem Verfahrensschritt bilden sich dann, wie oben beschrieben die Höhlräume mit den Zwischenräumen, da die Polymermatrix aufgrund ihrer vorher im Verfahrensschritt C) erfolgten Härtung nicht mehr oder nur noch im untergeordneten Maße fließfähig ist, und somit die beim Schrumpfen der Partikel entstehenden Zwischenräume nicht mehr ausfüllen kann, so dass aufgrund der Schrumpfung der Partikel die Höhlräume mit den Zwischenräumen gebildet werden.Further it is preferred if in the process step D) by cooling the Shrink particles again and in the process step B) induced morphology change the particle is at least partially reversed. In this Process step then form, as described above, the caves with the spaces, because the polymer matrix due to their previously in the process step C) curing no longer or only to a lesser extent flowable, and thus the at Shrinking of the particles can no longer fill up resulting interstices, so that due to the shrinkage of the particles the cavities with the gaps be formed.

Da die Zwischenräume bzw. Hohlräume, wie oben beschrieben, wesentlich die optischen Eigenschaften des lichtstreuenden Materials beeinflussen ist es besonders leicht möglich z. B. durch eine Variation der Temperatur im Verfahrensschritt B) das Ausmaß der Morphologieänderung einer Komponente z. B. des Ausdehnens der Hohlpartikel zu beeinflussen und damit auch die entsprechende Größe der Hohlräume bzw. Zwischenräume zu beeinflussen, die im Verfahrensschritt D) gebildet werden. Somit kann besonders einfach über z. B. eine Temperaturänderung während B) die optischen Eigenschaften des lichtstreuenden Materials beeinflusst und eingestellt werden.There the gaps or cavities, As described above, substantially the optical properties of It is particularly easy to influence light-scattering material z. B. by a variation of the temperature in step B) the extent of the morphology change a component z. B. the expansion of the hollow particles to influence and thus the corresponding size of the cavities or interspaces to be influenced, which are formed in process step D). Thus, can especially easy about z. B. a temperature change while B) affects the optical properties of the light-scattering material and be adjusted.

Im Folgenden soll die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen und Figuren näher erläutert werden.in the The invention is based on embodiments and figures be explained in more detail.

Die 1A bis 1D zeigen schematisch ein Herstellungsverfahren zur Herstellung eines lichtstreuenden Materials gemäß einer Ausführungsform der Erfindung.The 1A to 1D schematically show a manufacturing method for producing a light-diffusing material according to an embodiment of the invention.

2 zeigt im Querschnitt die Funktionsweise einer Lichtstreufolie gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung. 2 shows in cross section the operation of a light scattering film according to another embodiment of the invention.

3 zeigt eine REM-Aufnahme eines Hohlraums mit einem darin befindlichen kleineren Partikel. 3 shows an SEM image of a cavity with a smaller particle therein.

4 zeigt die unterschiedliche Lichtauskoppeleffizienz von OLEDs mit verschiedenen Ausführungsformen von erfindungsgemäßen Lichtstreufolien in Abhängigkeit von der Schichtdicke der Lichtstreufolien und dem Gew%-Anteil der Hohlpartikel. 4 shows the different Lichtauskoppeleffizienz of OLEDs with various embodiments of light scattering films according to the invention as a function of the layer thickness of the light scattering films and the Gew% proportion of the hollow particles.

1A zeigt ein Querschnitt das Erzeugen einer Mischung aus einer härtbaren Polymermatrix 5A und den Partikeln 15 im Verfahrensschritt A) 1A a cross-section shows the production of a mixture of a curable polymer matrix 5A and the particles 15 in process step A)

In 1B ist im Querschnitt dann schematisch der Verfahrensschritt B), nämlich das Erhitzen der Mischung (angedeutet durch Δt) gezeigt, wobei zu erkennen ist, dass sich die Partikel ausdehnen zu den im Vergleich zu den Partikeln 15 im 1A größeren Partikeln 15A. Dabei ist die härtbare Polymermatrix 5A ebenfalls fließfähig und wird somit von den sich ausdehnenden Partikeln 15A zurückgedrängt.In 1B is schematically shown in cross section then the process step B), namely the heating of the mixture (indicated by .DELTA.t), wherein it can be seen that the particles expand to those in comparison to the particles 15 in the 1A larger particles 15A , Here is the curable polymer matrix 5A Also flowable and thus becomes from the expanding particles 15A pushed back.

Während des in 1C) im Querschnitt schematisch gezeigten Verfahrensschrittes C) wird die härtbare Polymermatrix 5A, die während des Erhitzens thermisch verformbar, beziehungsweise fließfähig ist, in ihrer neuen aufgrund der Ausdehnung der Partikel 15A bedingten Morphologie fixiert (angedeutet durch die Pfeile), wobei dann die gehärtete, fixierte Polymermatrix 5 gebildet wird.During the in 1C ) in the cross-section schematically shown process step C) is the curable polymer matrix 5A , which is thermally deformable during heating, or flowable, in their new due to the expansion of the particles 15A fixed conditional morphology (indicated by the arrows), in which case the cured, fixed polymer matrix 5 is formed.

In 1D ist schematisch im Querschnitt der letzte Verfahrensschritt D), das Abkühlen der Mischung aus der gehärteten Polymermatrix 5 und den Partikeln 15 gezeigt. Dabei ist zu erkennen, dass beim Abkühlen die gehärtete Polymatrix 5 ihre Morphologie nicht oder nur im sehr untergeordnete Maße anpasst, während die aufgrund des Erhitzens ausgedehnten Partikel 15A zumindest teilweise wieder schrumpfen zu den Partikeln 15 und somit deren Ausdehnung aus dem Verfahrenschritt B) zumindest teilweise wieder rückgängig gemacht wird. Dabei entstehen die Hohlräume 20 zwischen den Partikeln 15 und der gehärteten Polymermatrix 5, die je nach Herstellungsbedingungen mit einem Gas 20A, beispielsweise Luft oder einem Inertgas gefüllt sein können.In 1D is schematically in cross section the last process step D), the cooling of the mixture of the cured polymer matrix 5 and the particles 15 shown. It can be seen that upon cooling, the cured polymer matrix 5 their morphology does not or only to a very minor extent adapts, while the due to heating expanded particles 15A at least partially shrink back to the particles 15 and thus their extension from the method step B) is at least partially reversed. This creates the cavities 20 between the particles 15 and the cured polymer matrix 5 depending on the production conditions with a gas 20A , For example, air or an inert gas can be filled.

2A zeigt die Funktionsweise einer erfindungsgemäßen Lichtstreufolie gemäß einer Ausführungsform der Erfindung. Zu sehen ist dabei, dass Licht 100, das z. B. in einem lichtemittierenden Bauteil, z. B. einer OLED erzeugt wurde, in der Lichtstreufolie 1 an der Grenzfläche zwischen der Polymermatrix 5 und den Hohlräumen 20 gestreut werden kann. Dabei findet entweder nicht oder nur im untergeordnete Maße eine Lichtstreuung auch an den Partikeln 15 statt. 2A shows the operation of a light scattering film according to the invention according to an embodiment of the invention. You can see that light 100 , the Z. B. in a light-emitting component, for. B. an OLED was generated in the light scattering film 1 at the interface between the polymer matrix 5 and the cavities 20 can be scattered. There is either not or only to a minor extent a light scattering also on the particles 15 instead of.

3 zeigt eine rasterelektronenmikroskopische Aufnahme eines Partikels in der Polymermatrix mit dem Zwischenräumen. Besonders deutlich ist zu erkennen, dass der Partikel 15 kleiner ist als der Hohlraum 20 und somit die Zwischenräume zwischen dem Partikel und der Oberfläche des Hohlraums gebildet werden. 3 shows a scanning electron micrograph of a particle in the polymer matrix with the interstices. It is particularly clear that the particle 15 smaller than the cavity 20 and thus the gaps between the particle and the surface of the cavity are formed.

4 zeigt die Zunahme der Lichtauskopplung von OLEDs mit verschiedenen Ausführungsformen von erfindungsgemäßen Lichtstreufolien in % im Vergleich zu einer OLED, die keine Lichtstreufolie aufweist. Dabei ist zu erkennen, dass bei den Graphen mit einem Anteil von 50 Gew% Hohlpartikeln mit zunehmender Schichtdicke die Lichtauskoppeleffizienz wohl auch aufgrund von Rückstreuung abnimmt. Bei den geringeren Anteilen von 40, 25, 15 und 5 Gew% Hohlpartikeln kommt es ausgehend von einer Schichtdicke von unter 40 μm zuerst zu einer Zunahme der Lichtauskoppeleffizienz mit zunehmender Schichtdicke aufgrund erhöhter Auskopplung durch Lichtstreuung an den Hohlräumen und dann erst bei höheren Schichtdicken zu einer Abnahme der Lichtauskoppeleffizienz aufgrund von Rückstreuung. Besonders hohe Zunahmen der Lichtauskopplungseffizienzen von etwa 15 bis über 20% lassen sich dabei bei Anteilen von etwa 15 bis 40 Gew% Hohlpartikeln bei Schichtdicken der Lichtstreufolie von etwa 50 bis 110 μm erzielen. Es können aber auch andere Schichtdicken und Gew%-Anteile an Hohlpartikeln in erfindungsgemäßen Lichtstreufolien realisiert werden. 4 shows the increase in the light extraction of OLEDs with different embodiments of light scattering films according to the invention in% compared to an OLED, which has no light scattering film. It can be seen that in the graphene with a proportion of 50% by weight hollow particles with increasing layer thickness, the Lichtauskoppelef probably decreases due to backscattering. At the lower proportions of 40, 25, 15 and 5% by weight hollow particles, starting from a layer thickness of less than 40 μm, an increase in the light extraction efficiency increases with increasing layer thickness due to increased coupling by light scattering at the cavities and then only at higher layer thicknesses Decrease in light extraction efficiency due to backscattering. Particularly high increases in the light extraction efficiencies of about 15 to more than 20% can be achieved at levels of about 15 to 40% by weight hollow particles at layer thicknesses of the light scattering film of about 50 to 110 microns. However, it is also possible to realize other layer thicknesses and% by weight of hollow particles in light scattering films according to the invention.

Ausführungsbeispiel:Embodiment:

Ein flüssiges, lösungsmittelfreies UV-härtbares Acrylatpolymer als Matrix wird mit etwa 30 Gew% expandierbaren, thermoplastischen Hohlpartikeln versehen und auf eine Temperatur von etwa 40°C bis 80°C aufgeheizt, wobei sich die Hohlpartikel ausdehnen und dann mit z. B. einer UV-Dosis von etwa 80 mJ/cm2 für etwa 15 s ausgehärtet. Bei dem anschließenden Abkühlen des ausgehärteten Acrylatpolymers schrumpfen die Hohlpartikel wieder, wobei in dem ausgehärteten Acrylatpolymer die in 3 gezeigten Hohlräume entstehen. Die Matrix zeigt dabei kaum Absorption im sichtbaren Wellenlängenbereich.A liquid, solvent-free UV-curable acrylate polymer as a matrix is provided with about 30 wt% expandable thermoplastic hollow particles and heated to a temperature of about 40 ° C to 80 ° C, wherein the hollow particles expand and then with z. B. a UV dose of about 80 mJ / cm 2 cured for about 15 s. In the subsequent cooling of the cured acrylate polymer, the hollow particles shrink again, wherein in the cured acrylate polymer in 3 shown cavities arise. The matrix shows hardly any absorption in the visible wavelength range.

Das Verfahren kann mit verschiedenen Anteilen von Hohlpartikeln in dem Matrixpolymer durchgeführt werden, wobei dann auch lichtstreuende Materialien bzw. Lichtstreufolien mit unterschiedlicher Dicke erzeugt werden können, die eine unterschiedliche Lichtauskoppeleffizienz aufweisen, wie in 4 gezeigt.The method can be carried out with different proportions of hollow particles in the matrix polymer, wherein then also light scattering materials or light scattering films can be produced with different thickness, which have a different Lichtauskoppeleffizienz, as in 4 shown.

Die Erfindung ist nicht durch die Beschreibung anhand der Ausführungsbeispiele beschränkt. Vielmehr umfasst die Erfindung jedes neue Merkmal sowie jede Kombination von Merkmalen, was insbesondere jede Kombination von Merkmalen in den Patentansprüchen beinhaltet, auch wenn dieses Merkmal oder diese Kombination selbst nicht explizit in den Patentansprüchen oder Ausführungsbeispielen angegeben ist.The The invention is not by the description based on the embodiments limited. Much more For example, the invention includes every novel feature as well as every combination of features, in particular any combination of features in the claims includes, even if this feature or this combination itself not explicitly stated in the patent claims or exemplary embodiments is.

Claims (22)

Lichtstreuendes Material (1) umfassend: – eine Polymermatrix (5) mit Hohlräumen (10) und – Partikel (15), die in die Hohlräume (10) der Polymermatrix (5) eingebettet sind, – wobei die Ausdehnung der Höhlräume (10) größer ist als die Ausdehnung der darin befindlichen Partikel (15), so dass Zwischenräume (20) zwischen den Innenwänden (10A) der Hohlräume (10) und den Partikeln (15) vorhanden sind.Light scattering material ( 1 ) comprising: a polymer matrix ( 5 ) with cavities ( 10 ) and - particles ( 15 ), which enter the cavities ( 10 ) of the polymer matrix ( 5 ), the extent of the cavities ( 10 ) is greater than the extent of the particles ( 15 ), so that gaps ( 20 ) between the inner walls ( 10A ) of the cavities ( 10 ) and the particles ( 15 ) available. Lichtstreuendes Material (1) nach dem vorhergehenden Anspruch, – bei dem diese Zwischenräume (20) mit einem ersten Gas (20A) gefüllt sind.Light scattering material ( 1 ) according to the preceding claim, - in which these spaces ( 20 ) with a first gas ( 20A ) are filled. Lichtstreuendes Material (1) nach dem vorherigen Anspruch, – bei der die Polymermatrix (5) ein UV-gehärtetes Polymer umfasst.Light scattering material ( 1 ) according to the preceding claim, - in which the polymer matrix ( 5 ) comprises a UV-cured polymer. Lichtstreuendes Material (1) nach einem der vorherigen Ansprüche, – bei der die Partikel (15) Hohlpartikel sind, die eine thermoplastische Außenhülle umfassen und mit einem zweiten Gas gefüllt sind.Light scattering material ( 1 ) according to one of the preceding claims, - in which the particles ( 15 ) Are hollow particles comprising a thermoplastic outer shell and filled with a second gas. Lichtstreuendes Material (1) nach dem vorherigen Anspruch, – bei der das zweite Gas Alkane umfasst.Light scattering material ( 1 ) according to the preceding claim, - in which the second gas comprises alkanes. Lichtstreuendes Material (1) nach einem der vorherigen Ansprüche 4 oder 5, – bei der die thermoplastische Außenhülle Kunststoffe umfasst, die ausgewählt sind aus: Vinylchlorid, Acrylonitril und Methylmethacrylat.Light scattering material ( 1 ) according to one of the preceding claims 4 or 5, - in which the thermoplastic outer shell comprises plastics which are selected from: vinyl chloride, acrylonitrile and methyl methacrylate. Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – bei der das erste Gas Luft und/oder ein Inertgas umfasst.Light-scattering material according to one of the preceding Claims, - in the the first gas comprises air and / or an inert gas. Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – bei der die Polymermatrix (5) ein thermoplastisches Polymer umfasst.Light-diffusing material according to one of the preceding claims, - in which the polymer matrix ( 5 ) comprises a thermoplastic polymer. Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – auf deren Oberfläche optische Elemente ausgeformt sind.Light-scattering material according to one of the preceding Claims, - on their surface optical elements are formed. Lichtstreuendes Material nach dem vorhergehenden Anspruch, – bei der die optischen Elemente ausgewählt sind aus: Linsen, Prismen und Zylindern.Light-diffusing material after the previous one Claim, - at the optical elements are selected from: lenses, prisms and cylinders. Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – die zu einer Linse ausgeformt ist.Light-scattering material according to one of the preceding Claims, - the too a lens is formed. Lichtstreuendes Material (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – bei der zusätzlich Konvertermaterialien zur Konversion der gestreuten Strahlung in der Polymermatrix vorhanden sind.Light scattering material ( 1 ) according to one of the preceding claims, - in which additional converter materials are present for the conversion of the scattered radiation in the polymer matrix. Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – mit einer Dicke von 1 μm bis 1 mm, bevorzugt 50 μm bis 350 μm (welche Dimensionen hat Lichtstreuendes Material.Light-scattering material according to one of the preceding Claims, - with a Thickness of 1 μm to 1 mm, preferably 50 microns up to 350 μm (which dimensions has light scattering material. Lichtstreuendes Material (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – ausgebildet als Lichtstreufolie.Light scattering material ( 1 ) according to one of the preceding claims, - formed as a light scattering film. Lichtemittierendes Bauelement umfassend: – eine aktive, lichtemittierende Schicht und – eine Lichtstreuendes Material nach einem der vorhergehenden Ansprüche, das im Strahlengang der lichtemittierenden Schicht angeordnet ist.Light-emitting component comprising: - an active, light emitting layer and - a light-scattering material according to one of the preceding claims, which in the beam path of the light-emitting Layer is arranged. Lichtemittierendes Bauelement nach dem vorhergehenden Anspruch, ausgebildet als organische, lichtemittierende Diode (OLED) mit – einem Substrat auf dem die aktive, lichtemittierende Schicht angeordnet ist, – wobei die aktive, lichtemittierende Schicht zumindest eine organische funktionelle Schicht umfasst, die zwischen einer ersten und einer zweiten Elektrode angeordnet ist.Light-emitting device according to the preceding Claim, designed as an organic, light-emitting diode (OLED) With - one Substrate on which the active, light-emitting layer is arranged is - in which the active, light-emitting layer at least one organic functional layer comprising, between a first and a second electrode is arranged. OLED nach dem vorhergehenden Anspruch, – bei der das Substrat transparent für die von der aktiven, lichtemittierenden Schicht erzeugte Strahlung ist und – die Lichtstreuendes Material (1) auf der Außenoberfläche des Substrats angeordnet ist.OLED according to the preceding claim, - in which the substrate is transparent to the radiation generated by the active, light-emitting layer and - the light-scattering material ( 1 ) is disposed on the outer surface of the substrate. Verfahren zur Herstellung eines lichtstreuenden Materials (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 13 mit den Verfahrensschritten: A) Erzeugen einer Mischung aus einer härtbaren Polymermatrix (5A) und den Partikeln (15), B) Erhitzen der Mischung, wobei die Polymermatrix (5A) und/oder die Partikel (15A) eine Morphologieänderung erfahren, C) Fixieren entweder der Polymermatrix (5A) oder der Partikel (15A) in der geänderten Morphologie, D) Abkühlen der Mischung, wobei die Morphologieänderung für die nicht fixierte Komponente der Mischung zumindest teilweise rückgängig gemacht wird, so dass die Höhlräume (20) mit den Zwischenräumen zwischen den Partikeln und den Innenwänden der Hohlräume gebildet werden.Process for producing a light-scattering material ( 1 ) according to one of claims 1 to 13 with the method steps: A) producing a mixture of a curable polymer matrix ( 5A ) and the particles ( 15 B) heating the mixture, the polymer matrix ( 5A ) and / or the particles ( 15A ) undergo a morphology change, C) fixing either the polymer matrix ( 5A ) or the particle ( 15A ) in the changed morphology, D) cooling the mixture, wherein the morphology change for the unfixed component of the mixture is at least partially reversed so that the cavities ( 20 ) are formed with the spaces between the particles and the inner walls of the cavities. Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, – wobei im Verfahrenschritt B) durch das Erhitzen sich die Partikel (15) in der Polymermatrix ausdehnen.Process according to the preceding claim, - wherein in step B) the particles are heated by heating ( 15 ) in the polymer matrix. Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, – wobei Hohlpartikel verwendet werden, die eine dehnbare Außenhülle und ein darin befindliches zweites Gas aufweisen und im Verfahrenschritt B) das zweite Gas expandiert, so dass die Außenhülle der Hohlpartikel sich dehnt.Method according to the preceding claim, - in which Hollow particles are used which have a stretchable outer shell and have a second gas located therein and in the process step B) the second gas expands so that the outer shell of the hollow particles expands. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 20, – wobei im Verfahrensschritt C) die Morphologie der Polymermatrix durch eine Vernetzung fixiert wird.Method according to one of claims 18 to 20, - in which in method step C) the morphology of the polymer matrix a network is fixed. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 20, – wobei im Verfahrensschritt D) durch das Abkühlen die Partikel schrumpfen.Method according to one of claims 18 to 20, - in which in process step D) by cooling the particles shrink.
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