CN101528891A - 光源 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及包括主辐射源和发光材料的光源，以及生产该光源的方法。本发明特别涉及生产电子光源的方法，该方法使用一种或多种在可见光谱区发射的发光材料和至少一种优选在紫外区发射的主源，并且该主源优选但不单指LED。

Description

光源
发明领域
本发明涉及光源，其包括主辐射源和发光材料，以及生产这种光源的方法。本发明尤其涉及生产电光源的方法，其中使用一种或多种在可见光谱区发射的发光材料和至少一种优选在紫外区发射并且优选但不单指LED的主源。
背景技术
通过在紫外区发射的主源和一种或多种用主源的紫外光激发并在可见光谱区发射的发光材料的组合，实现了基于至少一个LED的光源。在说明性的实现方案中，使用了在大约460nm发射的Ga(In)N-LED和发射黄光的发光材料YAG:Ce3+(WO 98/12757)。当目标是纯白光源时，必须使用多种不同的发光材料，通常是分别在红、绿和蓝光发射的材料。根据现有技术，这些在各自情况下必须调整至最优粒径并且通常设置有透明保护层。最后，将它们以作为混合物或者单独地插入聚合基质的形式施加至主源，例如Ga(In)N-LED上(WO 2006/061778A1和U.S.2003/0052595 A1)。该方法包括多个独立的分步骤并且显然十分复杂。此外，为了发光体的高寿命，在紫外和热稳定性以及保护层与聚合基质的光学透明度上有很高的要求。特别地，鉴于新的LED基光源将是大市场产品，生产方法应当具有自动化且因此廉价生产的很大潜力。
发明内容
因此，本发明的目的是克服现有技术的不足，并且特别地是提供一种光源，其可以用简单的方法生产，并且能够发射白光。
根据本发明，该目的通过下述光源达成，该光源包括(i)主辐射源和(ii)基于无定形或部分结晶网络的发光材料层或发光材料，所述网络包括氮(N)和至少两种选自P、Si、B和Al的元素，并且向该网络引入至少一种活化剂。
本发明的光源包括作为组件(i)的主辐射源。该主辐射源原则上可以在任何期望的波长范围内发光。其优选提供紫外辐射，尤其是在250至450nm，优选300至430nm波长范围内。更优选主辐射源的辐射最大峰值在所指定的范围内。该主辐射源最优选是LED(发光二极管)，尤其是GaN或Ga(In)N-LED。通过主辐射源发射的光线此处也称作主辐射。
本发明的光源进一步包括发光材料层或发光材料，其基于无定形或部分结晶的网络，所述网络包括氮(N)和至少两种选自P、Si、B和Al的元素，并且向该网络引入至少一种活化剂。
根据本发明所用的发光材料的特点尤其是，它们不是基于结晶网络的材料，而是基于无定形或部分结晶网络的材料。形成发光材料所用的基础材料具有特别的X-射线无定形的网络，即，它们没有≥300nm直径的晶体，特别是没有≥200nm直径的晶体并且甚至更优选没有≥100nm直径的晶体。因此，发光材料的基础材料尤其不具有任何远程点阵对称(Gittersymmetrie)。发光材料中额外引入至基础材料的网络的是至少一种活化剂。和常规的结晶发光材料相反，基础材料中预先含有的离子不与活化剂交换，而代之以额外引入活化剂。这带来了显著的进步，可以将任何的活化剂插入至相同的基质中，并且因此可以提供包括不同活化剂的发光材料。
包括无定形或部分结晶网络的本发明发光材料的基础材料包括至少两种选自P、Si、B、Al的元素和总与其独立的N。特别地，该网络由选自P、Si、B、Al和N的元素，或者P、Si、B和N，P、Si、Al和N，Si、B、Al和N，P、B、Al和N，P、Si和N，P、B和N，P、Al和N，Si、B和N，Si、Al和N或B、Al和N的各个子系统组成。向该网络中插入和引入合适的活化剂。向无机的无定形或部分结晶网络中可以掺入尤其是任何的金属离子作为活化剂。优选的活化剂元素是Ba、Zn、Mn、Eu、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Sn、Sb、Pb或Bi。活化剂优选是Mn2+、Zn2+、Ba2+、Ce3+、Nd3+、Eu2+、Eu3+、Gd3+、Tb3+、Sn2+、Sb3+、Pb2+或Bi3+。发光材料中活化剂的量优选≥0.1重量％，尤其是≥0.5重量％，并且优选最高至14重量％，尤其是最高至5重量％。活化剂还可以具有敏化剂(Sensibilisator)功能。
发光材料优选以480至740nm波长发射。发光材料优选尽可能完全地吸收主辐射。此外优选发光材料发射的光线具有不同于吸收光线的波长。由于根据本发明，没有交换而是代之以掺入活化剂元素，因此向发光材料掺入任何活化剂的组合也是可能的，并且由此更特别地，任意地谐调所发射的颜色也是可能的。特别优选地，将活化剂组合以发射白光。
根据本发明，特别优选向Si/B/N组成的无定形三维网络中插入合适的活化剂。该主体材料不具有任何周期性的点阵对称。
由于活化剂的晶体场强度上的有益作用，并且为了达到高热力学和机械稳定性，基础材料结构优选是氮化物本性的(nitridischerNatur)，其可任选被氧化物(oxidisch)掺杂。
根据本发明，发光材料或者发光材料层可进一步包括填料。优选提供固体颗粒作为填料，其同时具有光散射作用。该固体颗粒是，例如，SiO2、TiO2、SnO2、ZrO2、HfO2和/或Ta2O5。该固体颗粒优选具有窄的粒径分布，粒径分布的均值(Mittel)取决于各材料的折射率，优选选择成使白光最佳地散射。
发光材料或者发光材料层的层厚度优选200至3000nm，尤其300至2000nm。
根据本发明，发光材料层可直接和主辐射源接触，即，直接施加于主辐射源上。然而，也可以设置发光材料层和主辐射源间接接触，其意味着将其他材料或层设置于主辐射源和发光材料层之间。主辐射源的中间层或中间材料优选完全透明。
本发明进一步涉及生产此处所述的光源的方法，其特征是将发光材料前体以液体形式或作为悬浮液直接或间接施加于主辐射源上并随后固化。
更特别地，本发明提供用发光材料对主源进行液相涂布的方法，所述发光材料在可见光谱区发射。根据本发明的方法是基于新的由无定形基质组成的发光材料族，所有可想到的活化剂可以以很宽的变化浓度被掺入到所述基质中。活化剂的掺入不是置换性的，即，替换掉基质原子，而是添加性的，由此带来了上述非常有优势的特征。
这类新颖的发光材料由分子前体出发经由低聚或聚合(polymere)的中间体和热解反应的最后步骤而获得。当带有溶于其中的活化剂的分子前体或者部分交联的陶瓷先驱体低聚物是液体时，它们可以通过例如浸涂(dipcoating)、离心涂布或喷涂来施加，然后通过在氨气氛中加热而完全交联并通过热解反应转化成牢固附着的陶瓷层。
在第一优选的实施方案中，形成至少一种分子前体、至少一种活化剂和任选的填料的混合物并涂覆至主源上。随后固化，尤其是通过氨解反应并随后通过热解反应。待涂覆至主源上的混合物的粘度此处可以通过填料的种类和含量来调节。
在另一个优选实施方案中，将至少一种分子前体、至少一种活化剂和任选的填料的混合物同样被涂覆至主源上，但是该混合物已经先进行了部分固化，例如部分氨解反应，以将粘度调节至期望值。在这之后施加至主源上，随后通过例如氨解反应和热解反应完全固化。
在另一个优选实施方案中，由分子前体、活化剂和任选的填料首先形成陶瓷先驱体聚合物。该陶瓷先驱体聚合物通过例如完全的氨解反应得到。随后将该陶瓷先驱体聚合物涂覆至主源上。液态陶瓷先驱体聚合物可以直接涂覆。如果该陶瓷先驱体聚合物是树脂态或固态，将有利地在溶剂中形成细颗粒的陶瓷先驱体聚合物悬浮液，并将该悬浮液涂覆至主源上。随后将溶剂蒸发接着通过例如热解反应固化发光材料层。
根据本发明，还可能向发光材料层的起始材料中混入常规的固体粉状发光材料。这种混入可以得到发射的精细调节。
根据本发明所用的发光材料的基础材料尤其可通过分子前体获得，所述分子前体被处理成陶瓷先驱体材料，其随后通过热解反应转化成最终陶瓷态。发光材料可以以分子前体的形式施加至辐射源上或由分子前体形成。
为此，首先提供一种或多种分子前体。分子前体包含基础材料的元素，即，特别地，至少两种元素，优选至少三种元素，其选自P、Si、B和Al。其中P、Si、B、Al的浓度在每种情况下优选调节在0至100原子％，更优选10至80原子％之间。分子前体特别优选卤化物，优选氯化物。
可以使用多种分子前体作为起始材料，尤其是随后进行共氨解反应的分子前体的混合物。分子前体的混合物可以例如通过将硅氮烷和卤代硼和/或卤化磷混合而得到。
在另一个优选实施方案中，使用分子前体，其是单组分前体。该单组分前体已经包含了产物的所有元素。特别优选使用分子化合物Cl3Si(NH)BCl2(TADB)作为制备的起点，其已经包含终产物中所追求的Si-N-B键。
其他优选的分子单组分前体是Cl4P(N)(BCl2)SiCl3、Cl3PNSiCl3、(Cl3Si)2NBCl2、Cl3SiN(BCl2)2、(H3Si)2NBCl2、Cl3Si(NH)(BCl)(NH)SiCl3、Cl3Si(NH)(AlCl)(NH)SiCl3、[(Cl3Si)(NH)(BNH)]3、(Cl3Si(NH)AlCl2)2或[Cl3PN(PCl2)2N]+[AlCl4]-。
前体材料随后固化成发光材料，其包括无定形或部分结晶网络。固化优选经由陶瓷先驱体材料的中间体实现。发光材料前体可以通过氨解反应、缩聚反应和热解反应转化成无定形网络，所述无定形网络由相应的通过氮相互连结的元素构成。氮可以部分被氧替代而得到氧化物掺杂。
向发光材料层引入活化剂，并且优选通过下述途径掺入。
将那些溶于液氨的金属，如铕或钡，预置溶解于液氨中，并且逐滴加入分子前体，例如TADB。相反地，金属氨溶液也可以逐滴加入到预置的前体，例如TADB中。形成的聚合酰亚胺酰胺(Imidamid)除了基础材料元素，例如硅和硼，还含有均匀分布的活化剂元素。通过热解反应由此得到陶瓷发光体。
不以元素形式溶于液氨的活化剂可以以络合分子化合物的形式被掺入。所用的配体应当优选仅包含系统固有的元素，例如卤根(氯根)、氢、硅或硼。
所有其他元素，不能或只有额外繁琐地才可能从终产物中去除。和系统相容的特别合适的是，例如那些以[Cl3Si(N)SiCl3]-和氯根为配体的金属络合物。由于所有可能的作为活化剂的金属形成二元(
Figure A20078004036700091
)氯化物，由该二元氯化物通过和Li[Cl3Si(N)SiCl3]反应可以制备期望的络合物，因此该路径是普遍的。将活化剂络合物溶于分子前体，例如溶于TADB中，或者任选和分子前体，例如和TADB共同溶于合适的溶剂中。为了进行氨解反应将该混合物或溶液逐滴加入液氨中，反之亦可进行。
聚合物/低聚物层的厚度可以通过溶液粘度和涂布工艺的参数调节。粘度方面可以经由缩聚度有目的地调节，即，通过低聚物的平均摩尔质量，通过加入溶剂，通过加入填料和/或通过温度。所用的填料优选是同时具有光散射作用的材料。可考虑的例如有具有在一定数值周围的窄粒径分布的SiO2、TiO2、ZrO2、SnO2或Ta2O5，其依据所用材料的折射率最好散射白光。调节层厚度使得热解反应产生无裂纹的陶瓷层。层厚度优选200至3000nm，更优选300至2000nm。可在涂布工序中达到的层厚度基本依赖于待施加的混合物的粘度和施加方法。如果要求LED基光源的最佳光学性能，整个的涂布工艺任选重复不止一次以得到期望的层厚度。
优选通过形成无定形或部分结晶网络的热解反应完成最后的固化，得到发光材料或得到发光材料层。在热解反应中，氨解反应中作为中间体得到的陶瓷先驱体酰亚胺酰胺在600℃至1500℃，优选1000℃至1300℃下转化为终产物。热解反应优选在包括氮气、氩气、氨气或其混合物的气氛中进行。
在优选的实施方案中，经涂覆的层在室温至200℃下于氨气氛中固化。此后，温度逐步上升，例如至620℃，并保持在该温度。随后进行热解，例如在1050℃下。作为加热元件可以采用电阻加热炉或优选红外加热器、反射炉(
Figure A20078004036700092
)或激光。整个的涂布工艺可以平行地连续进行(流水线方式)。例如，待涂布的LED’s可以在100×80的矩阵队列中平行地处理。个别工序步骤的不同持续时间在相同的运行速度下通过更长或平行的运行距离来抵消。

Claims (20)

1、光源，其包括
(i)主辐射源和
(ii)基于无定形或部分结晶网络的发光材料层，其中所述网络包括N和至少两种选自P、Si和Al的元素，并且其中至少一种活化剂被引入至网络中。
2、如权利要求1所述的光源，其特征在于活化剂选自Ba、Zn、Mn、Eu、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Sn、Sb、Pb或/和Bi。
3、如权利要求1或2所述的光源，其特征在于发光材料层基于组成Si3B3N7的网络。
4、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于主辐射源在250至450nm波长范围内发射。
5、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于主辐射源是LED。
6、如权利要求5所述的光源，其特征在于主辐射源是GaN-或Ga(In)N-LED。
7、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于发光材料层直接或间接和主辐射源接触。
8、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于发光材料层包含以480至740nm波长发光的发光材料。
9、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于发光材料层进一步包含固体颗粒。
10、如权利要求9所述的光源，其特征在于固体颗粒选自SiO2、TiO2、SnO2、ZrO2、HfO2或/和Ta2O5。
11、如前述任一项权利要求所述的光源，其特征在于发光材料层具有200至3000nm的层厚度。
12、生产如权利要求1至11任一项所述的光源的方法，其特征在于将发光材料前体以液体形式或作为悬浮液直接或间接地施加于主辐射源上并随后固化。
13、如权利要求12所述的方法，其特征在于将发光材料作为陶瓷先驱体材料，尤其作为陶瓷先驱体低聚物而施加。
14、如权利要求12或13所述的方法，其特征在于发光材料由分子前体形成。
15、如权利要求14所述的方法，其特征在于分子前体是单组分前体，尤其选自Cl3Si(NH)BCl2(TABD)、Cl3PNSiCl3、Cl4P(N)(BCl2)SiCl3、(Cl3Si)2NBCl2、Cl3SiN(BCl2)2、(H3Si)2NBCl2、Cl3Si(NH)(BCl)(NH)SiCl3、[(Cl3Si)(NH)(BNH)]3、Cl3Si(NH)(AlCl)(NH)SiCl3、(Cl3Si(NH)AlCl2)2或[Cl3PN(PCl2)2N]+[AlCl4]-。
16、如权利要求12至15任一项所述的方法，其特征在于通过浸涂、离心涂布或喷涂来施加发光材料前体。
17、如权利要求12至16任一项所述的方法，其特征在于将发光材料前体的粘度调节至0.01至10Pa·s。
18、如权利要求12至17任一项所述的方法，其特征在于以多个层涂覆发光材料。
19、如权利要求12至18任一项所述的方法，其特征在于通过热解反应固化发光材料前体。
20、波长转化材料，其包括如权利要求1所定义的发光材料层。
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