CN101385169A - 具有多孔电极的燃料电池组件 - Google Patents
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Abstract
一种SOFC组件,其包括第一电极、覆盖在第一电极上的电解质和覆盖在电解质上的第二电极。所述第二电极包含主体层部分和功能层部分,所述功能层部分是在电解质和第二电极的主体层部分之间延伸的界面层,所述主体层部分具有双峰孔径分布。
Description
技术领域
本发明一般涉及固体氧化物燃料电池(SOFC)。
背景技术
为了追求高效且环境友好的能量生产方式,固体氧化物燃料电池(SOFC)技术已经开始成为常规涡轮发动机和内燃机的潜在替代技术。SOFC通常定义为一类燃料电池,其中电解质是固体金属氧化物(通常是无孔的或限于闭孔的),其中O2-离子从阴极传输到阳极。燃料电池技术特别是SOFC通常比传统的内燃机具有更高的效率,更低的CO和NOx排放量。此外,燃料电池技术往往是安静且无振动的。固体氧化物燃料电池比其它种类的燃料电池优越。例如,SOFC可使用如天然气、丙烷、甲醇、煤油和柴油等燃料源,因为SOFC可以在足以发生内部燃料重整的高温下运行。但是,在降低SOFC体系的成本以与内燃机和其它燃料电池技术竞争方面仍然存在挑战。这些挑战包括降低材料的成本、改善退化或循环寿命,提高运行性质如电流密度和功率密度。
在制造SOFC的许多挑战中,形成多孔电极,特别是形成具有用于将燃料和空气传递到电解质界面的互连网状结构的孔的阴极层和阳极层还面临明显的技术难关。在此方面,现有技术已经关注于例如在热处理过程中通常挥发留下孔的互连网状结构的脱出型(subtractive)不稳定性组分的应用。使用不稳定的成孔剂通常会导致在热处理过程中产生非常多的气体,往往造成SOFC电池出现裂缝。其它技术关注于沿着电解质延伸并与电解质接触同时依赖于歧管结构向SOFC电池传递空气和燃料的电极的非常薄的功能层部分。但是,内部歧管结构在工业上难以通过可行的方式获得。根据上述内容,工业上仍然需要可以可重复且节约成本的方式生产的SOFC电池和SOFC电池堆。
发明概述
依据一个实施方式,提供一种SOFC组件,其包括第一电极层、覆盖第一电极层的电解质层和覆盖电解质层的第二电极层。所述第二电极层包括至少两个区域,即主体层(bulk layer)部分和功能层部分,功能层部分是在电解质层和第二电极层的主体层部分之间延伸的界面层。主体层部分具有双峰孔径分布。
依据一个实施方式,提供一种SOFC组件,其包括第一电极层、覆盖第一电极层的电解质层和覆盖电解质层的第二电极层。第二电极层具有双峰粒度分布。
依据另一个实施方式,提供一种形成SOFC组件的方法,该方法包括形成第一电极层、电解质层和第二电极层。第二电极层包含由团聚体组成的粉末。此外,对所述诸层进行热处理,形成SOFC组件。
依据另一个实施方式,提供一种形成SOFC组件的方法,该方法包括形成生坯(green)第一层:电极、电解质和第二电极层,所述第二电极层的生坯密度(green density)为ρg。此外,继续进行处理,对所述层进行烧结以使其致密化,生坯第二电极层形成致密化的第二电极层,致密化的第二电极层具有烧结密度ρs和孔隙,致密化的第二电极层的孔隙在没有不稳定性成孔剂的情况下实现。
附图简要说明
图1显示了依据本发明的实施方式的工艺流程。
图2显示了可用于形成依据本发明的实施方式的阴极层的原样(as-received)LSM粉末。
图3显示了图2的粉末在热处理后形成的团聚的粉末。
图4是显示依据本发明的一个实施方式的燃料电池的各层的SEM截面图。
图5和图6分别显示阴极和阳极主体层的SEM截面图。
图7显示依据一个实施方式的孔径分布。
图8显示了依据本发明的实施方式的SOFC电池的一部分。
图9是依据本发明实施方式的SOFC电池的截面图。
图10是图9所示的SOFC电池的分解截面图。
图11说明了现有技术的SOFC电池。
发明实施方式
SOFC组件,通常包括由阴极、阳极和嵌入的电解质组成的SOFC电池以及由多个SOFC电池组成的SOFC电池堆,SOFC组件可以依据图1所示的工艺流程制得。在步骤101中,得到原样电极粉末。该原样粉末通常是细粉末,可以商购。依据一个实施方式,阴极材料的原样粉末可以主要由氧化物组成,例如LSM(镧锶锰酸盐),而阳极的原样粉末可以是由NiO和氧化锆组成的两相粉末,氧化锆通常是稳定的氧化锆,例如氧化钇稳定的氧化锆。图2显示了一种特定的原样粉末,即商购的LSM。如图所示,LSM粉末具有极小的粒度,d50约为0.5-1.0微米。
然后,在步骤103中对原样电极粉末进行焙烧。通常,焙烧在升高的温度下和产生团聚粉末的环境下进行。例如,对于图2所示的LSM粉末,焙烧在不会与粉末反应的合适的坩锅中进行,例如在氧化铝坩锅中进行。焙烧可以在空气中进行。在一个特定的实施方式中,焙烧通过以下方式进行:将电极粉末以一定的加热速率加热,例如在约1-100℃/分钟的范围内,诸如5-20℃/分钟。然后,将粉末保持在合适的焙烧温度,通常约900℃-1700℃的范围内。通常,焙烧温度不低于约1000℃,例如不低于约1100℃。通常,焙烧温度低于约1600℃,例如1500℃。通常,将粉末保持足以导致团聚的时间,例如0.5-10小时,最通常为0.5-5小时,例如1-4小时。下表中报导了烧结时间和温度对LSM粉末粒度的影响。
表1:LSM粉末的粒度与焙烧条件的关系
值得注意的是,其中LSM粉末在1400℃焙烧了2小时的样品6在2.98微米和26.1微米表现出双峰。较大的峰显示粉末明显的团聚。
图3显示了在1400℃的空气中处理了两小时的特定的经过培烧的LSM产物的SEM图像。如图所示,发现该LSM材料高度团聚,多孔团聚物的平均团聚粒度(直径)不小于约30微米。此外,可以在各温度下进行长时间的热处理,以得到更高程度的团聚。
通常,焙烧处理形成团聚的材料料饼。该材料料饼不适合用于进一步处理,因此,通常在步骤105中将该饼材研碎,形成单独的团聚物,这些团聚物是由通过原样粉末的粉末颗粒之间的颈缩(necking)和颗粒内颗粒生长(intragranulargrain growth)而牢固结合在一起的颗粒组成。在研碎后,在步骤107中对团聚的粉末进行筛选。通常,通过使材料通过合适的网筛以提供在一定团聚物粒度范围内的团聚颗粒来进行材料的筛选。为了清楚起见,团聚物通常由初级颗粒组成,这些初级颗粒具有初级平均粒度,它们形成多孔团聚物块,这些多孔团聚物块本身具有较大的粒度,在本文中称为次级粒度。依据本发明的实施方式,平均初级粒度可以例如约为0.1-10.0微米。初级粒度通常与焙烧步骤中热处理条件有关。次级粒度通常不仅与热处理条件有关,而且受到焙烧后研碎和筛选进行的程度的影响。因此,与团聚物相关的次级粒度可以根据SOFC电池的特定应用领域选择,在下文中将更详细的说明。通常,平均次级粒度大于4微米,例如约为5-300微米。SOFC电池的特定应用采用细小的团聚物粒度范围,例如约5-100微米。在其它应用中,团聚物可以更粗一些,例如大于50微米,通常约为50-300微米。在这些方面,通常筛选处理(例如采用筛子进行)确保选出的团聚粉末主要由在预定团聚粒度范围内的团聚物形成。通常,选出的团聚粉末由至少75重量%,例如至少约85重量%、90重量%,或者甚至大于95重量%的团聚物组成。在某些实施方式中,希望形成的粉末几乎完全是团聚物,然而应理解筛选过程不确保包含100%团聚的粉末。
形成SOFC组件的工艺通常继续进行步骤109,使用在上述关于至少一种电极(即阴极或阳极)中所述的团聚粉末形成前体组合物,该前体组合物用于SOFC电池或SOFC堆中的各组成部分(即电极和/或电解质)。所述组合物可通过任何已知的陶瓷加工技术形成,例如通过形成浆液,然后进行丝网印刷,带材浇注(tape casting)等。这样,组成部分的形成通常完成,形成各层。可以通过在步骤111中层叠第一电极层,在步骤113中层叠电解质层和在步骤115中层叠第二电极层,用组合物形成至少一个生坯或前体电池。可以通过一次成层制造单个电池,或者反复成层形成竖向的电池堆。任选地,可以在反复成层的过程中结合其它层或特征,例如在相邻电池之间使用互连,从而形成串联式电池堆,图中未显示该操作。或者,可以以互相关联的方式制造多个电池,这样它们具有共享的阴极和阳极,例如共同待审查的申请序列号10/864,285(代理人编号1035-FC4290-US))中详细描述的结构。
依据一个实施方式,通过模压连续的材料层形成生坯电池。在一个例子中,各电极(阴极和阳极)包括两个独立的区,即通常相当大的颗粒组成的主体层部分以及在主体层部分和电解质之间形成界面区的功能层部分,所述功能层部分通常由团聚的粉末形成,从而在功能层部分中形成相对于相应的主体区域更细小的孔。
更具体地,一个实施方式包括首先层叠主体层部分,该主体层部分主要包含团聚尺寸在约50-250微米、例如50-150微米范围内的团聚的阴极粉末。然后,使用具有在约20-100微米、例如约20-50微米范围内的次级团聚粒度的更细小的团聚阴极粉末沉积阴极中间层,该阴极中间层形成最终器件中的阴极功能层部分。或者,形成阴极功能层的中间层可以由大量具有特别小的粒度的未团聚粉末形成。例如,平均粒度约为0.1-10微米。通常,较为细小的材料的平均粒度不大于约5微米。平均粒度在约0.5微米至5微米范围内的粉末特别合适。
然后,在阴极材料上沉积电解质层,该电解质层是原样的带材浇注生坯层的形式。该带材浇注电解质层可由氧化锆,例如稳定的氧化锆,优选是氧化钇稳定的氧化锆形成。该带材浇注的生坯层的厚度约为10-200微米,例如为20-150微米,或者甚至为30-100微米。
与形成阴极的方式类似,通常通过沉积能够形成阳极功能层部分的中间层进行阳极的形成。该中间层通常由团聚尺寸不大于约100微米、例如不大于约75微米、在某些实施方式中不大于约45微米的较细小的团聚粉末形成。与形成阴极功能层的中间层类似,形成阳极功能层的中间层也可以由大量具有特别小的粒度的未团聚的粉末形成。例如,平均粒度约为0.1-10微米。通常,较为细小的材料的平均粒度不大于约5微米。平均粒度在约0.5微米至5微米范围内的粉末特别合适。
然后,通常由较粗的材料,例如团聚尺寸不大于约250微米、例如不大于约200微米的团聚粉末形成阳极主体层部分。在一个具体的实施方式中,阳极主体层部分的团聚物的尺寸小于约150微米。具体的实施方式总结在下表2中。
表2
组件 | 材料 | 材料加工 |
阴极主体层 | LSM | 焙烧1400℃/2小时;研碎,过筛至75-106微米 |
阴极中间层 | LSM | 焙烧1400℃/2小时;研碎,过筛至25-45微米 |
电解质 | YSZ | 原样带材浇注产品 |
阳极中间层 | NiO/YSZ | 焙烧1400℃/2小时;研碎,过筛至-45微米 |
阳极主体层 | NiO/YSZ | 焙烧1400℃/2小时;压碎至-150微米 |
在形成单个电池或以电池堆的形式形成多个电池后,在步骤117中对SOFC组件前体进行热处理,以致密化并形成集成结构。通常,热处理在升高的温度下进行,使得各层加固和整合,在下文中通常称为烧结。文中所用的“烧结”通常指无压烧结、单轴热压或等静压制(HIP)之类的热处理操作。依据一个具体的实施方式,通过单轴热压烧结电池或电池堆前体。在一个实施方式中,在以下条件下对单个电池和多电池堆进行热压:加热速率为1℃/分钟至100℃/分钟,峰值温度约为1000℃至1700℃,通常为1100℃至1600℃,更通常为1200℃至1500℃。压制可以进行约10分钟至2小时,例如15分钟至1小时。在具体的一些实施方式中,热压进行15-45分钟。在热压过程中使用的峰值压力可以不同,例如在约0.5-10.0兆帕的范围内,例如为1-5兆帕。在冷却后,在步骤119中提供最终形成的电池或电池堆。
参看图4,显示了烧结后形成的燃料电池堆中的一个固体氧化物燃料电池。该燃料电池40由阴极42、电解质48和阳极49组成。阴极和阳极都具有功能层部分和主体层部分。更具体地,阴极42包括阴极主体层部分44和阴极功能层部分46。类似地,阳极49包括阳极主体层部分52和阳极功能层部分50。图中清楚地显示,电极的主体层部分和功能层部分的微结构存在差异。例如,阴极主体层部分44由具有相连的大孔的较大颗粒组成,所述孔形成互相连接的网状孔结构。作为比较,阴极功能层46由较为细小的颗粒组成,其具有由更精细的几何结构的孔形成的互相连接的网状孔结构。类似地,阳极主体层部分52由具有互相连接的网状孔结构的大颗粒结构形成,而阳极功能层部分50包括较为细小的颗粒,其具有更细小规格的互相连接的网状孔结构。电解质48是较为致密的材料。尽管作为加工的自然结果,一些残余的孔隙可能留在电解质48中。但是,任何这种残余的孔隙通常是闭合的孔隙,不是互相连接的网状结构。
通常,电极的主体层部分经证实具有开放的孔隙,其在各主体层部分的总体积中所占的份额不小于约15体积%,例如不小于约25体积%。通常,电极的功能层部分比相应的主体层部分具有更少的孔隙。但是,功能层部分的孔隙在各功能层部分的总体积中所占的份额不小于约10体积%,例如不小于约15体积%。
通常,电极的功能层部分与主体层部分相比较薄,形成直接覆盖位于电极之间的电解质层并与之接触的中间层。通常,功能层部分的厚度不小于约10微米,在其它实施方式中,该厚度不小于约20微米,而主体层部分的厚度不小于约500微米。依据一个实施方式,至少阴极的微结构具有大体上粗大的微结构。在此实施方式中,以定量的方式确定,阴极的平均粒度不小于约10微米,例如不小于约15微米。具体涉及阴极的功能层部分,该区域的平均粒度大体上不大于约150微米,例如不大于约100微米、75微米,或者甚至不大于约50微米。对于上述使用较为细小的大体未团聚的粉末形成电极的功能层的情况,该功能层的平均粒度约为0.1微米至10微米,通常不大于约5微米。在此实施方式中,约0.5微米至5微米范围内的粒度是特别合适的。阴极的主体层部分与功能层部分相比更粗一些,通常平均粒度不小于约50微米。文中所用的平均粒度是通过扫描电镜(SEM)对电极不同部分的颗粒测量获得的平均值而确定的。
现在更具体地参看图5和图6,显示了工作实施方式中阴极和阳极主体层部分44和52的微结构。如图所示,对于所示的例子,这些主体层部分的平均粒度通常约为30微米至100微米。
参看图7,显示了选择的燃料电池的部分,主要包括电解质层48、阴极功能层46和阳极功能层50。图5所示的阴极功能层46与阴极主体层部分的比较显示类似的微结构,但是阴极功能层具有更细小的颗粒,平均粒度约为10-40微米。
依据一个实施方式的特定特征,在加工形成SOFC组件的过程中,进行烧结,这样由团聚的原料形成的至少一个电极在烧结的过程中发生适度的收缩,经过烧结的层具有通常由互相连接的孔形成的残余孔隙。为了量化,通常将由团聚的粉末组成的生坯电极到烧结后的最终电极的密度变化定义为ρs-ρg,其不大于约0.3,例如不大于约0.2,其中ρs表示相对烧结密度,ρg表示相对生坯密度。使用的术语“相对”密度在本领域中是普遍理解的,表示相对于100%致密材料的密度1.0得到的相对值。通常,相对生坯密度值ρg约为0.4-0.5,通常相对烧结密度值ρs为0.6-0.7。依据一个实施方式,这种适度的收缩率可以通过利用由上述焙烧处理形成的团聚粉末实现,从而限制了在由电池或多个电池组成的SOFC组件烧结的过程中的收缩。要注意的是,烧结层中的残余孔隙可以在不使用或不依赖于不稳定性成孔剂的情况下形成。在本文中不稳定性成孔剂定义为分布在生坯层的基质中,在处理过程中被除去的材料。这种除去可以通过例如挥发实现。依据一方面,不依赖于这类不稳定性成孔剂,残余的孔隙是由于适度的致密化和烧结过程中孔隙的保留,特别是来自生坯状态的大量颗粒内孔隙的保留而产生的。
下表3总结依据图1的步骤101-109和117,并采用表2所示的材料和加工条件处理的主体阴极和主体阳极的生坯密度和烧结密度。
表3
依据本发明的实施方式的另一方面,通过使用团聚的原料形成电极中的至少一种,所得的电极在相应的功能层部分和/或主体层部分的至少一个部分中具有双峰孔径分布。
再参考图6,可以看出在阳极主体层部分52的颗粒中包括较为细小的颗粒内孔,而在阳极主体层部分52的颗粒之间具有大得多的孔,在本发明中称为颗粒间孔。通常,在细小的大体上颗粒内的孔和较粗的大体上颗粒间的孔之间的平均孔径分布相当大。以定量的方式确定,细孔具有平均孔径Pf,粗孔具有平均孔径Pc,Pc/Pf通常不小于约2.0,例如不小于约5.0,例如不小于约5.0,或者甚至不小于约10.0,表示在细孔和粗孔之间的平均孔径差异至少为1个数量级。
事实上,如图7所示,主体阳极组件的双峰孔径分布是定量化的。图7显示了使用表2所示的加工条件和材料,依据图1的步骤101-109和117处理的实施例的由水银测孔计测得的孔径分布。如图所示,平均孔径Pc是7微米,平均细孔径Pf是0.2微米,因此Pc/Pf的比值是35。
参看图8,同样发现不仅阴极主体层部分44,而且阴极功能层部分46都具有双峰孔径分布。在功能层部分中,细孔由于增加了“三相点(triple point)”部位的数目而有助于提高功能。文中所用的“三相点”表示电解质层46、孔(气体)和电极材料(例如,对于阴极是LSM)的交叉区域。
依据另一实施方式,至少一个电极具有双峰粒度分布,特别是用Gc/Gf定量的粒度分布不小于约1.5,其中Gf表示细颗粒的平均粒度,Gc表示粗颗粒的平均粒度。依据某些实施方式,Gc/Gf通常不小于约2.0,例如2.2,或者甚至不小于约2.5。其它实施方式可具有更大的粒度分布,例如不小于约3.0,或者甚至不小于约5.0。上述粗/细粒度比特别适用于利用团聚的功能层材料的实施方式。使用较细小的功能层材料例如上述未团聚的粉末的实施方式可以具有更大的粒度分布,例如Gc/Gf不小于约10.0,例如不小于约15.0,不小于约20.0,或者甚至不小于25.0。在此方面,通常双峰粒度分布定义为电极主体层部分的平均粒度与同一电极功能层部分的平均粒度的比值。也就是说,双峰粒度分布通常通过比较相应的主体层和功能层部分的平均粒度而定量化。
参看图2,所描述的结构具有平均粒度为75-106微米的主体阴极层和平均粒度为25-45微米的阴极功能层,这样Gc/Gf比值在约1.7(75微米/45微米)至4.2(106微米/25微米)的范围内。类似地,阳极层的Gc/Gf比值约为3.3。
如上所述,某些实施方式使用较细的功能层作为阴极功能层和/或阳极功能层。采用以下材料和条件进行特定的实施例。
将NiO/YSZ阳极主体材料在1400℃焙烧2小时,研碎,过筛至-150微米。未团聚形式的阳极功能材料由15重量%的d50为0.6微米的YSZ、31重量%的d50为0.25微米的YSZ和d50为2.0微米的NiO组成。
将LSM阴极主体材料在1400℃焙烧2小时,研碎,过筛至75-106微米。将1:1比例的LSM:SDC在1050℃焙烧,过筛至-45微米。
电解质材料由0.75重量%的Al2O3掺杂的YSZ粉末组成。
将阳极、阴极和电解质材料进行带材浇注,形成各层。在10000psi的压力下,在105℃下对阳极功能层带、电解质带和阴极功能层带进行层压。然后,通过将经过压制的由阳极功能层带、电解质带和阴极功能层带组成的叠层放在模具中的阴极主体材料上,并将阳极主体材料放在经过压制的叠层上,而形成生坯SOFC电池。然后通过热压这样形成的生坯结构来进行致密化。
所得结构如图9所示,其是说明SOFC电池的各组成层的断裂剖面和抛光剖面图。图10是图10的分解图,清楚地显示主体电极层和相应的功能层的粒度之间存在明显的差异。
为了比较,图11显示了现有技术的燃料电池800,该燃料电池800具有阴极802、电解质808和阳极810。如图所示,阴极802包括阴极主体层部分804和阴极功能层部分806。阴极802的平均粒度通常约为1-4微米,阴极的主体层部分和功能层部分之间的粒度分布是相当适中的。据信图11所示的现有技术的结构已经通过消去方法形成,在该方法中阴极中的不稳定性组分挥发,常规未烧结的细颗粒(未团聚的)原料用于该处理。
以上公开的主题事项应该理解为说明性的而非限制性的,我们希望所附的权利要求涵盖所有的落在本发明实质范围内的这些修改、提高和其它实施方式。因此,在法律所允许的最大程度上,本发明的范围将由所附权利要求及其等同要求的被允许的最广义的解释来确定,并且不受以上的详细描述的限制和约束。
Claims (68)
1.一种SOFC组件,其包括:
第一电极;
覆盖在所述第一电极上的电解质;和
覆盖在所述电解质上的第二电极,所述第二电极包括主体层部分和功能层部分,所述功能层部分是在电解质和第二电极的主体层部分之间延伸的界面层,所述主体层部分具有双峰孔径分布。
2.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极包括主体层部分和功能层部分,所述功能层部分是在电解质和第一电极的主体层部分之间延伸的界面层,所述第一电极的主体层部分具有双峰孔径分布。
3.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,主体层部分包含具有平均孔径Pf的细孔和具有平均孔径Pc的粗孔,其中Pc/Pf不小于约2.0。
4.如权利要求3所述的SOFC组件,其特征在于,Pc/Pf不小于约5.0。
5.如权利要求4所述的SOFC组件,其特征在于,Pc/Pf不小于约10.0。
6.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,主体层部分包括细孔和比细孔大的粗孔,所述细孔是颗粒间的孔,所述粗孔是颗粒内的孔。
7.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述功能层部分具有双峰孔径分布。
8.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述第二电极是阴极,所述第一电极包括阳极。
9.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的平均粒度大于所述功能层部分的平均粒度。
10.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的平均粒度不小于约50微米。
11.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的厚度大于所述功能层部分的厚度,所述功能层部分的厚度不小于约10微米,所述主体层部分的厚度不小于约500微米。
12.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的孔隙率百分数不小于约15体积%。
13.如权利要求12所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的孔隙率百分数不小于约25体积%。
14.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述功能层部分的孔隙率百分数不小于约10体积%。
15.如权利要求14所述的SOFC组件,其特征在于,所述功能层部分的孔隙率百分数不小于约15体积%。
16.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极中的一个电极是阴极,所述阴极包含镧和锰的陶瓷氧化物。
17.如权利要求16所述的SOFC组件,其特征在于,所述阴极还包含锶。
18.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述电解质包含氧化锆。
19.如权利要求18所述的SOFC组件,其特征在于,所述氧化锆包含稳定剂。
20.如权利要求19所述的SOFC组件,其特征在于,所述稳定剂包含稀土氧化物。
21.如权利要求20所述的SOFC组件,其特征在于,所述稳定剂包含氧化钇。
22.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极中的一个电极是阳极,所述阳极包含金属陶瓷。
23.如权利要求22所述的SOFC组件,其特征在于,所述金属陶瓷包括金属相和陶瓷相,所述陶瓷相包含氧化物。
24.如权利要求23所述的SOFC组件,其特征在于,所述氧化物包含氧化锆,所述金属相包含镍。
25.如权利要求1所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极以及电解质形成SOFC电池,所述SOFC组件包含堆形式的多个SOFC电池。
26.一种SOFC组件,其包括:
第一电极层;
覆盖在所述第一电极层上的电解质层;和
覆盖在所述电解质层上的第二电极层,所述第二电极层具有双峰粒度分布,使得第二电极层包括具有平均粒度Gf的细颗粒和具有平均粒度Gc的粗颗粒,其中Gc/Gf不小于约1.5。
27.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,Gc/Gf不小于约2.0。
28.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,Gc/Gf不小于约5.0。
29.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,Gc/Gf不小于约10.0。
30.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,Gc/Gf不小于约15.0。
31.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,Gc/Gf不小于约20.0。
32.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述第二电极是阴极。
33.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述第二电极包括主体层部分和功能层部分,所述功能层部分是在电解质和第二电极的功能层部分之间延伸的界面层,所述主体层部分包括粗颗粒,所述功能层部分包括细颗粒。
34.如权利要求33所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的厚度大于所述功能层部分的厚度,所述功能层部分的厚度不小于约10微米,所述主体层部分的厚度不小于约500微米。
35.如权利要求33所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的孔隙率百分数不小于约15体积%。
36.如权利要求33所述的SOFC组件,其特征在于,所述主体层部分的孔隙率百分数不小于约25体积%。
37.如权利要求33所述的SOFC组件,其特征在于,所述功能层部分的孔隙率百分数不小于约10体积%。
38.如权利要求33所述的SOFC组件,其特征在于,所述功能层部分的孔隙率百分数不小于约15体积%。
39.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极中的一个电极是阴极,所述阴极包含镧和锰的陶瓷氧化物。
40.如权利要求39所述的SOFC组件,其特征在于,所述阴极还包含锶。
41.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述电解质层包含氧化锆。
42.如权利要求41所述的SOFC组件,其特征在于,所述氧化锆包含稳定剂。
43.如权利要求42所述的SOFC组件,其特征在于,所述稳定剂包含稀土氧化物。
44.如权利要求43所述的SOFC组件,其特征在于,所述稳定剂包含氧化钇。
45.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极中的一个电极是阳极,所述阳极包含金属陶瓷。
46.如权利要求45所述的SOFC组件,其特征在于,所述金属陶瓷包括金属相和陶瓷相,所述陶瓷相包含氧化物。
47.如权利要求46所述的SOFC组件,其特征在于,所述氧化物包含氧化锆,所述金属相包含镍。
48.如权利要求26所述的SOFC组件,其特征在于,所述第一电极和第二电极以及电解质形成SOFC电池,所述SOFC组件包含堆形式的多个SOFC电池。
49.一种形成SOFC组件的方法,其包括:
形成第一电极;
形成覆盖在所述第一电极上的电解质;和
形成覆盖在电解质上的第二电极,所述第二电极包含粉末,所述粉末包含颗粒形成的团聚物;
对所述第一电极、电解质和第二电极进行热处理,形成SOFC组件。
50.如权利要求49所述的方法,其特征在于,所述粉末主要包含团聚物。
51.如权利要求49所述的方法,其特征在于,还包括将原料粉末焙烧以使原料粉末团聚而形成所述粉末。
52.如权利要求50所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不低于900℃的温度下进行。
53.如权利要求49所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不低于1000℃的温度下进行。
54.如权利要求53所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不低于1100℃的温度下进行。
55.如权利要求49所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不高于1700℃的温度下进行。
56.如权利要求55所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不高于1600℃的温度下进行。
57.如权利要求56所述的方法,其特征在于,所述焙烧在不高于1500℃的温度下进行。
58.如权利要求49所述的方法,其特征在于,所述粉末具有与颗粒相关的初级粒度和与团聚物相关的次级粒度。
59.如权利要求58所述的方法,其特征在于,平均初级粒度约为0.1-10微米。
60.如权利要求58所述的方法,其特征在于,平均次级粒度约为20-300微米。
61.如权利要求60所述的方法,其特征在于,平均次级粒度约为20-100微米。
62.如权利要求60所述的方法,其特征在于,平均次级粒度约为50-250微米。
63.一种形成SOFC组件的方法,其包括:
形成生坯第一电极层;
形成覆盖在所述第一电极层上的生坯电解质层;和
形成覆盖在所述生坯电解质层上的生坯第二电极层,所述第二电极层具有相对生坯密度ρg;
烧结所述第一电极层、电解质层和第二电极层以使诸层致密化,所述生坯第二电极层形成致密化的第二电极层,所述致密化的第二电极层具有相对烧结密度ρs和孔隙,所述致密化的第二电极层的孔隙在没有不稳定性成孔剂的情况下实现。
64.如权利要求63所述的方法,其特征在于,ρs-ρg不大于0.3。
65.如权利要求64所述的方法,其特征在于,ρs-ρg不大于0.2。
66.如权利要求63所述的方法,其特征在于,烧结在不小于约0.5兆帕的压力下进行。
67.如权利要求63所述的方法,其特征在于,烧结在不低于约900℃的温度下进行。
68.如权利要求67所述的方法,其特征在于,烧结在不低于约1000℃的温度下进行。
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C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
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