CN101151348A - 用于具有改善的色彩品质的发光应用的氧氮化物磷光体 - Google Patents

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Abstract

本发明披露了化学式为(RE1－xCex)3 Ala－y－z－wSiyGazScwO12－y Ny的氧氮化物磷光体成分，其中RE为Lu、Gd、Y、和Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999、以及4.5≤a≤5.0。当与来自蓝光或UV光的LED的辐射相结合时，这些磷光体能够在大的色温范围内提供高CRI的良好色质的光源。本发明还披露了上述氧氮化物磷光体与其它磷光体的掺和物。

Description

用于具有改善的色彩品质的发光应用的氧氮化物磷光体
技术领域
本发明示例性的具体实施方式涉及新型的磷光体成分。它们在将LED产生的紫外光(UV)、紫光或蓝光辐射转换成用于普通照明目的的白光或其它有色光方面具有特别的应用。然而，应当理解，本发明也可应用于Hg基荧光灯中辐射的转换，作为计算机断层照相法(CT)和正电子成像术(PET)、UV、紫色和/或蓝色激光器的闪烁检测器元件，以及其它用于不同应用的白色或有色光源。
背景技术
发光二极管(LED)是经常用作其它光源例如白炽灯的替代物的半导体发光器。它们尤其可用作显示灯、警示灯和指示灯或其它需要有色光的应用中。LED所产生的光的颜色取决于其制造中所使用的半导体材料的种类。
有色半导体发光装置，包括发光二极管和激光器(本文中两者统称为LED)，已经由例如氮化镓(GaN)的第III至V族合金制成。为了形成LED，该合金的各层通常取向附生地沉积在基板(如碳化硅或蓝宝石)上，并且可以掺杂有各种n型和p型掺杂物以改善诸如发光效率的性能。对于GaN基的LED，所发射的光通常在电磁波谱的UV和/或蓝色光范围内。直到最近，由于LED产生的光的固有颜色，LED仍不适合于需要明亮白光的发光应用。
最近，已经开发了用于将由LED发射的光转换为用于照明目的的有用光的技术。在一种技术中，LED被涂覆或覆盖以磷光体层。磷光体是一种发光材料，其在电磁波谱的一部分中吸收辐射能，而在电磁波谱的另一部分中发射能量。一类重要的磷光体为化学纯度很高并且组成被控制的晶体无机化合物，其中加入了少量的其它成分(称为“活化剂”)以便将它们转变为有效的荧光材料。利用活化剂和主体无机化合物的适当组合，就可以控制发射的颜色。大多数有用和熟知的磷光体响应于可见范围外的电磁辐射的激发而发出在电磁波谱的可见部分的辐射。
通过放入由LED产生的辐射所激发的磷光体，可以产生不同波长的光，例如在光谱的可见范围内的光。有色LED通常用于玩具、指示灯和其它装置中。制造商一直在寻找用于产生定制颜色和更高亮度的LED的新型有色磷光体。
除了有色LED之外，LED产生的光和磷光体产生的光的组合可以用于产生白光。最常见的白光LED是基于发射蓝光的GaInN芯片。蓝光发射芯片被涂覆有将部分蓝色辐射转变为互补色(例如，黄-绿色发射)的磷光体。来自磷光体和LED芯片的光的总和提供了具有相应色坐标(x和y)和相关色温(CCT)的色点，并且其光谱分布提供了由显色指数(CRI)衡量的显色能力。
尽管国际上规定14个标准色样并且由其平均值人们可以计算更宽的CRI(R1-14)，但是CRI通常定义为8个标准色样(R1-8)的平均值，通常称作一般显色指数，并且简写为Ra。
一种已知的白光发射装置包括结合有例如掺杂铈的钇铝石榴石Y3Al5O12:Ce3+(“YAG”)的磷光体的蓝光发射LED，该LED具有在蓝光范围(从约440nm到约480nm)内的峰值发射波长。该磷光体吸收从该LED发出的部分辐射，并且将所吸收的辐射转化为黄-绿光。由该LED发射的蓝光的剩余部分被传播通过该磷光体并与该磷光体发射的黄光混合。观察者将蓝光和黄光的混合光感知为白光。
上文所述的蓝色LED-YAG磷光体装置通常产生的白光具有的一般显色指数(Ra)为从约70至82，具有的可调色温范围为从约4000K至8000K。典型的普通照明应用与使用蓝色LED-YAG方法所可能得到的相比，需要更高的CRI和更低的CCT值。在改进CRI的努力中，最近可商购的LED使用YAG磷光体和一种或多种其它磷光体的掺和物，包括诸如CaS:Eu2+或(Ba，Sr，Ca)2Si5N8:Eu2+的红色磷光体，以提供Ra为约90的低于4000K的色温。
然而，由于现在使用的磷光体掺和物限制了用于这些装置的可能的磷光体涂层的选择性，因此这增加了额外的复杂性。此外，许多较红的磷光体也强烈地吸收来自YAG的发射，因此导致总的灯性能的进一步损失。
因此，仍然对这样的其他磷光体成分存在需求，即，其可以在白色和有色LED的制造中以及其它应用中用作单独的磷光体成分或用作磷光体掺合物一部分。这种磷光体成分将使更宽种类的LED具有期望的性能，包括产生制造良好色彩品质(CRI＞80)和较大色温范围的光源的能力。
发明内容
在第一方面，本发明提供了一种包含(RE1-xCex)3Ala-y-z-wSiyGazScwO12-yNy的稀土氧氮化物磷光体，其中RE为Lu、Gd、Y和Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999，以及4.5≤a≤5.0。
在第二方面，本发明提供了一种发光装置，包括峰值发射从约250nm至约550nm的半导体光源以及如上文定义的稀土氧氮化物磷光体。
在第三方面，本发明提供了一种磷光体掺和物，其包括上述定义的第一稀土氧氮化物磷光体和至少一种其它磷光体，其中该磷光体掺和物能够发射出光，该光或者是单独的，或者与由辐射连接至该磷光体掺和物的半导体光源发出的辐射相结合而适合用于普通照明。
附图说明
图1是根据本发明一个具体实施方式的照明系统的示意性剖视图。
图2是根据本发明第二个具体实施方式的照明系统的示意性剖视图。
图3是根据本发明第三个具体实施方式的照明系统的示意性剖视图。
图4是根据本发明第四个具体实施方式的照明系统的剖面侧透视图。
图5a-5d是若干本发明具体实施方式的磷光体在470nm激发下的发射光谱。
图6a-6b分别是(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1和(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2的漫反射光谱。
具体实施方式
磷光体将辐射(能量)转换为可见光。磷光体的不同组合提供不同的有色光发射。来源于磷光体的有色光提供色温。本文中提出了新的磷光体成分及其在LED和其它光源中的应用。
磷光体转换材料(磷光体材料)将产生的UV或蓝色辐射转换成不同波长的可见光。产生的可见光的颜色取决于磷光体材料的具体成分。磷光体材料可以仅包括单种磷光体成分或两种或多种基本色的磷光体，例如某一种与黄色和红色磷光体的中一种或多种相混合以发射希望颜色(色调)的光。如本文所使用的，术语“磷光体材料”用于包括单种磷光体以及两种或多种磷光体的掺和物。
已经确定，产生明亮白光的LED灯对赋予LED光源所期望的品质是很有用的。因此，在本发明的一个具体实施方式中，披露了一种用于提供白光的被涂覆有发光材料磷光体转换材料的LED芯片。该磷光体材料可以是单种磷光体或两种或多种磷光体成分的磷光体掺和物，包括将在一个特定波长的辐射(例如，由UV至可见光LED发射的从约250nm至550nm的辐射)转换成一个不同波长的可见光的单种磷光体。由磷光体材料(和在发射可见光情况下的LED芯片)提供的可见光包含具有高强度和高亮度的明亮白光。
关于图1，示出了根据本发明一种优选结构的基于LED的示例性发光组件或灯10。该发光组件10包括半导体UV或可见光辐射源，例如发光二极管(LED)芯片12和电连接至LED芯片的引线14。引线14可以包括由较粗的引线框16支持的细导线，或该引线可以包括自支持的电极，而可以省去引线框。引线14提供电流给LED芯片12，因此导致LED芯片12发出辐射。
该灯可以包括任何当其发出的辐射被导向磷光体时能产生白光的半导体可见光或UV光源。在本发明中，LED芯片优选的峰值发射取决于所披露的具体实施方式中的磷光体的特性，并且其范围可以在例如250nm至550nm。然而，在一个优选的具体实施方式中，LED的发射将处于近UV到深蓝光区，并且具有在约350nm至约430nm范围内的峰值波长。然后典型地，该半导体光源包括掺杂有多种杂质的LED。因此，该LED可以包括基于任何适合的第III-V、第II-VI或第IV-IV族半导体层的并且具有约250nm至550nm的发射波长的半导体二极管。
优选地，该LED可以包含至少一个含有GaN、ZnSe或SiC的半导体层。例如，该LED可以包含由化学式IniGajAlkN(其中0≤i；0≤j；0≤k并且i+j+k＝1)表示的氮化物半导体，该氮化物半导体具有大于约250nm并且小于约550nm的峰值发射波长。这样的LED半导体在本领域是已知的。为方便起见，本文将辐射源描述为LED。然而，如在本文所使用的，该术语用于涵盖所有的半导体辐射源，包括例如半导体激光二极管。
尽管本发明所论述的示例性结构的概括描述针对的是基于无机LED的光源，但是应当理解，除非另有说明，LED芯片可以被有机光发射结构或其它辐射源替代，并且每次提及LED芯片或半导体，仅代表任何适合的辐射源。
LED芯片12可以被封装在壳体18内，该壳体18封装LED芯片和密封材料20。壳体18可以为例如玻璃或塑料。优选地，LED 12基本上位于密封剂20的中心。密封剂20优选为环氧树脂、塑料、低温玻璃、聚合物、热塑性塑料、热固性材料、树脂或本领域已知的其它类型的LED密封材料。可选地，密封剂20为旋涂玻璃或某些其它高折射率的材料。优选地，密封材料20为环氧树脂或聚合物材料，例如硅酮。壳体18和密封剂20都优选对于由LED芯片12和磷光体材料22(下面描述的)产生的波长的光是透明的或基本上可光学透射的。在一个可替换的具体实施方式中，灯10可以仅包括密封材料而没有外壳体18。作为举例，LED芯片12可以被引线框16、自支持电极、壳体18的底部、或被安装至壳体或引线框的底座(未示出)所支持。
照明系统的结构包括辐射连接至LED芯片12的磷光体材料22。辐射连接是指这些元件彼此关联，使得来自一个元件的辐射被传播到另一个元件上。
磷光体材料22可以通过任何适合的方法沉积在LED 12上。例如，可以形成磷光体的水基悬浮液，并作为磷光体层施加到LED表面。在一种这样的方法中，其中随机地悬浮有磷光体颗粒的硅酮浆被置于LED周围。这种方式仅为磷光体材料22和LED 12的可能位置的示例。因此，通过在LED芯片12上方涂覆并干燥磷光体悬浮液，可以将磷光体材料22涂覆在LED芯片12的发光表面上方或直接涂覆在其发光表面上。壳体18和密封剂20都应该是透明的，以使光24可以透过这些元件传播。虽然不用于限制，但在一个具体实施方式中，磷光体材料的平均粒度可以为约1微米至约10微米。
图2图解说明了根据本发明优选方面的该系统的第二优选的结构。图2的具体实施方式的结构类似于图1的具体实施方式的结构，只是磷光体材料122被散布在密封材料120内，而不是直接形成在LED芯片112上。磷光体材料(以粉末的形式)可以散布在密封材料120的单个区域内或更优选地，遍及该密封材料的整个体积。由LED芯片112发射的辐射126与由磷光体材料122发出的光混合，并且混合光表现为白光124。如果要将磷光体散布在密封材料120内，则可以将磷光体粉末加入到聚合物前体中，加载到LED芯片112周围，然后凝固该聚合物前体从而使聚合物材料固化。也可以使用其它已知的磷光体散布方法，例如转移加载。
图3图解说明了根据本发明优选的方面的该系统的第三优选的结构。图3所示的具体实施方式的结构类似于图1的具体实施方式的结构，只是磷光体材料222涂覆在壳体218的表面上，而不是形成在LED芯片212的上方。如有必要，磷光体材料优选涂覆在壳体218的内表面上，尽管磷光体可以涂覆在壳体的外表面上。磷光体材料222可以被涂覆在壳体的整个表面上或仅涂覆在壳体表面的顶部。由LED芯片212发射的辐射226与由磷光体材料222发出的光混合，并且混合光表现为白光224。当然，图1至图3的结构可以进行组合，并且磷光体可以位于任何两个或所有三个位置，或任何其它适合的位置，例如与壳体分开或整合到LED中。
在任何上述结构中，灯10还可以包括多个散射颗粒(未示出)，该散射颗粒被嵌入在密封材料中。该散射颗粒可以包括例如，Al2O3颗粒(如氧化铝粉末)或TiO2颗粒。该散射颗粒有效地分散由LED芯片发射的相干光，优选具有可忽略量的吸收。
如图4所示，在第四个优选的结构中，LED芯片412可以被安装在反射杯430中。该杯430可以由反射材料制成或涂覆有反射材料，例如氧化铝、二氧化钛、或本领域已知的其它电介质粉末。优选的反射材料为Al2O3。图4的具体实施方式的结构的剩余部分与任何前面的图相同，并且包括两根引线416、电连接LED芯片412与第二引线的导线432，以及密封材料420。
在一个具体实施方式中，本发明提供了一种新型的磷光体成分，其可以用于上述LED灯中的磷光体成分22，其中该成分是具有化学式(RE1-xCex)3Ala-y-z-wSiyGazScwO12-yNy的稀土氧氮化物磷光体成分，其中RE为Lu、Gd、Y和Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999，以及4.5≤a≤5.0。优选为0.01≤x≤0.05、0.02≤y≤0.20、0≤w≤0.5、0≤z≤0.5，以及4.8≤a≤5.0。甚至更优选为0.05≤y≤0.20。
在该具体实施方式中优选的磷光体包括(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2、(Lu0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、以及(Y0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2。
图5a-5d是上述磷光体在470nm激发下的发射光谱。图6a-6b分别是(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.2O11.9N0.2和(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2的漫反射光谱。
当存在其它磷光体时，使用Ce3+作掺杂剂可以提高所得发光装置的效率。具体地说，因为已经知道，掺杂Eu2+的磷光体可以吸收由存在于装置中的其它磷光体发射的辐射，而Ce3+通常则不会吸收，所以当存在其它磷光体(例如YAG)时，掺杂Ce3+还具有增加装置封装效率的额外益处，因为这时候Eu2+的浓度较低，由这些磷光体发出的光较少被吸收。在一个具体实施方式中，Ce3+的掺杂水平可以在从约0.01至约30mol％取代的范围内。
尽管在许多应用中，上述氧氮化物磷光体可以单独适用于使用蓝光或UV光的LED芯片，它还可以与一种或多种其它磷光体混合用于LED光源。因此，在另一个具体实施方式中，提供了一种包括磷光体成分的LED发光组件，该磷光体成分包括由上述具体实施方式中的一种磷光体和一种或多种其它磷光体形成的掺和物。这些磷光体可以单独用于单色灯，或者可以与其它磷光体以掺和物形式使用，以产生用于普通照明的白光。这些磷光体可以与适合的磷光体混合，以形成CCT范围从2500K至10,000K、CRI范围从55至99的白光发射装置。在下文列出了适合与本发明磷光体以掺和物形式使用的磷光体的非限制性实例。
在磷光体掺和物中使用的单种磷光体的具体量将取决于所希望的色温。在磷光体掺和物中的每种磷光体的相对量可以按谱权重(spectral weight)来描述。谱权重是每种磷光体对该装置的总发射光谱的贡献的相对量。所有单种磷光体的谱权重的量和从LED源的任何剩余渗漏(residual bleed)的加和应该为100％。在混合磷光体的一个优选的具体实施方式中，掺和物中的上述磷光体具有的谱权重范围是从约1％至75％。
可以与本发明的氧氮化物硅酸盐(oxonitridosilicate)磷光体组合的适合的磷光体的非限制性实例包括：
(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，Br，OH):Eu2+，Sb3+
(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+
(Ba，Sr，Ca)BPO5:Eu2+，Mn2+
(Sr，Ca)10(PO4)6*nB2O3:Eu2+
Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+
Ba3MgSi2O8:Eu2+
Sr4Al14O25:Eu2+
BaAl8O13:Eu2+
2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+
(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+
(Ba，Sr，Ca，Zn)5(PO4)3(Cl，F，OH):Eu2+，Mn2+，Sb3+
(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+(BAMn)
(Ba，Sr，Ca)Al2O4:Eu2+
(Y，Gd，Lu，Sc，La)BO3:Ce3+，Tb3+
Ca8Mg(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+
(Ba，Sr，Ca)2SiO4:Eu2+
(Ba，Sr，Ca)2(Mg，Zn)Si2O7:Eu2+
(Sr，Ca，Ba)(Al，Ga，In)2S4:Eu2+
(Y，Gd，Tb，La，Sm，Pr，Lu)3(Al，Ga)5O12:Ce3+
(Ca，Sr)8(Mg，Zn)(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+(CASI)
Na2Gd2B2O7:Ce3+，Tb3+
(Ba，Sr)2(Ca，Mg，Zn)B2O6:K，Ce，Tb
(Sr，Ca，Ba，Mg，Zn)2P2O7:Eu2+，Mn2+(SPP)；
(Ca，Sr，Ba，Mg)10(PO4)6(F，Cl，Br，OH):Eu2+，Mn2+(HALO)；
(Gd，Y，Lu，La)2O3:Eu3+，Bi3+
(Gd，Y，Lu，La)2O2S:Eu3+，Bi3+
(Gd，Y，Lu，La)VO4:Eu3+，Bi3+
(Ca，Sr)S:Eu2+
SrY2S4:Eu2+
CaLa2S4:Ce3+
(Ca，Sr)S:Eu2+
3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+(MFG)
(Ba，Sr，Ca)MgP2O7:Eu2+，Mn2+
(Y，Lu)2WO6:Eu3+，Mo6+
(Ba，Sr，Ca)xSiyNz:Eu2+
优选的可以在掺和物中与本发明氧氮化物磷光体使用的磷光体包括(Sr，Ca)S:Ce3+，Eu2+、(Sr，Ba，Ca)2Si5-xAlxN8-xOx:Ce3+，Eu2+、以及BaSi7N10:Ce3+，Eu2+。
正如所述，本发明的磷光体可以单独用于制造单色光源，或可以以掺和物形式用于白色光源。在一个优选的具体实施方式中，磷光体成分是上述氧氮化物磷光体与一种或多种填隙磷光体的掺和物，使得从LED装置发出的光为白光。
当磷光体成分包括两种或多种磷光体的掺和物时，磷光体掺和物中每个单种磷光体的比例可以根据希望的光输出的特性而变化。可以对在各种具体实施方式的磷光体掺和物中的单种磷光体的相对比例加以调整，以便当它们的发射被混合并用在逆光装置中时，产生在CIE色度图上具有预定x和y值的可见光。正如所述，优选产生白光。例如，这种白光可以具有范围在约0.30至约0.55的x值和范围在约0.30至约0.55的y值。然而，正如所述，磷光体成分中每种磷光体的具体物质和用量可以根据最终用户的需要而变化。
上述磷光体成分可以使用已知的用于生产磷光体的方案或固态反应工艺来生产，例如通过混合作为起始原料的元素氮化物(elemental nitride)、氧化物、碳酸盐和/或氢氧化物。其它的起始原料可以包括硝酸盐、硫酸盐、醋酸盐、柠檬酸盐、或草酸盐。可替换地，稀土氧化物的共沉淀可以用作RE元素的起始原料。在一个典型的工艺中，通过干混或湿混工艺来混合起始原料并且在空气或还原气氛或氨气下、在例如1000至1600℃下进行烧制。
在混合步骤之前或期间可以向该混合物中加入助熔剂。该助熔剂可以是AlF3、NH4Cl或任何其它常规助熔剂，例如选自由镥、钇、铽、铝、镓和铟组成的组中的至少一种的金属的氟化物。助熔剂的用量按重量计低于该混合物总重量的约20％，优选低于约10％通常就足以达到助熔目的。
起始原料可以通过任何机械方法混合在一起，该机械方法包括但不限于在高速搅拌机或带式搅拌机中进行搅拌或混合。起始原料可以在球磨机、锤式粉碎机、或喷射式粉碎机中进行混合并研磨在一起。尤其当起始原料的混合物要制成为随后沉淀目的的溶液时，可以通过湿磨法实施混合。如果混合物是湿的，可以首先将其干燥，然后在约900℃至约1700℃，优选在约1400℃至约1600℃的温度下、在还原气氛下烧制足够的时间，以将所有的混合物转变为最终的成分。
烧制可以以间歇或连续工艺进行，优选带有搅拌或混合作用以促进良好的气-固接触。烧制时间取决于待烧制的混合物的量、导过烧制设备的气体的速率、以及在烧制设备中气-固接触的质量。典型地，达到约10小时的烧制时间就足够了，但为了相的形成，在研磨后在需要的温度下再烧制两三次是理想的。还原气氛典型地包括诸如氢气、一氧化碳、氨气或其组合的还原气体，可选地用诸如氮气、氦气等或其组合的惰性气体加以稀释。典型的烧制气氛为含1％H2的氮气。可替换地，可将装有该混合物的坩埚装进容纳有高纯度碳颗粒的第二个闭合的坩埚中，并且在空气中烧制，以使碳颗粒与空气中存在的氧发生反应，从而生成用于提供还原气氛的一氧化碳。
向磷光体成分中加入颜料或滤光材料可能是理想的。当LED是发射UV的LED时，磷光体层22也可以包括按重量计(基于磷光体的总重量)从0％直至约5％的能够吸收或反射波长在250nm至550nm之间的UV辐射的颜料或其它UV吸收材料。
适合的颜料或滤光材料包括本领域中已知的任何一种，其能够吸收在250nm至550nm之间产生的辐射。这样的颜料例如包括，钛酸镍或锆酸镨。颜料的用量应能够有效过滤10％至100％的任何在250nm至550nm范围内产生的辐射。
计算实施例：
以下列出了使用470nm的LED芯片和本发明各种具体实施方式的氧氮化物磷光体的LED的光的计算特性(参数)。
磷光体   亮度(lm/W-opt) CCT CRI
  (Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2   293   3840   83.5
  (Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1   285   3100   84
  (Y0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2   292   3480   84
可以看出，在量子效率相当的、CCT＜4000K的范围内，与使用YAG可能得到的光相比，单独使用本发明的磷光体可以提供CRI更高的更强的光。
当作为磷光体掺和物的部分用于发光应用时，通过为每种磷光体分配适当的谱权重，我们可以形成覆盖色空间的相关部分的光谱掺和物，尤其是用于白色灯。对于各种期望的CCT、CRI和色点，人们可以确定在掺和物中要包括的每种磷光体的适合的量。因此，人们可以定制磷光体掺和物以产生具有相应的高CRI的几乎任何的CCT或色点。当然，每种磷光体的颜色将取决于其确切的组成。然而，确定谱权重的变化以制作该变化需要的相同或类似特性的发光装置是很普通的，本领域技术人员可以使用各种方法，例如实验设计(DOE)或其它方案来实现。
通过使用本发明，可以提供在宽的色温范围内CRI值大于仅使用YAG可达到的值的单磷光体灯。此外，在LED掺和物中使用本发明的氧氮化物磷光体，可以制造出在对普通照明有用的整个色温范围(2500K至8000K)内、其CRI值大于90的灯。在一些掺和物中，CRI值可以达到100的理论最大值。
上述磷光体成分可以用于除LED外的其它应用。例如，该材料可以用作Hg荧光灯、阴极射线管、等离子显示器、或液晶显示器(LCD)中的磷光体。该材料还可以用作电磁热量计、γ射线照相机、计算机断层扫描仪中的闪烁体、用作CT系统或PET系统或激光器中的闪烁体检测器元件。这些应用仅仅是举例，而不是穷举。
已经参照优选的具体实施方式对本发明示例性具体实施方式进行了描述。显而易见地，在阅读和理解前面的详细描述后，其他人可以进行各种更改和变化。这些示例性具体实施方式应被解释为包括所有这些更改和变化，只要它们包括在所附的权利要求或其等同替换的范围内。

Claims (20)

1.一种用于发射白光的发光装置，包括：
光源，发射的峰值辐射从约250nm至约550nm；以及
辐射连接至所述光源的磷光体成分，所述磷光体成分包含稀土氧氮化物磷光体，所述稀土氧氮化物磷光体包含(RE1-xCex)3Ala-y-z-wSiyGazScwO12-yNy，其中，RE为Lu、Gd、Y和Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999，以及4.5≤a≤5.0。
2.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述光源是发射峰值波长在370nm到485nm范围内的辐射的半导体发光二极管(LED)。
3.根据权利要求2所述的发光装置，其中，所述LED包括由化学式IniGajAlkN表示的氮化物半导体，其中，0≤i，0≤j，0≤K，并且i+j+k＝1。
4.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述光源是有机发射结构。
5.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述磷光体成分被涂覆在所述光源的表面上。
6.根据权利要求1所述的发光装置，进一步包括包围所述光源和所述磷光体成分的密封剂。
7.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述磷光体成分散布在所述密封剂中。
8.根据权利要求1所述的发光装置，进一步包括反射杯。
9.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述磷光体成分进一步包括一种或多种其它磷光体。
10.根据权利要求9所述的发光装置，其中，所述一种或多种其它磷光体选自由(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，Br，OH):Eu2+，Mn2+，Sb3+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)BPO5:Eu2+，Mn2+；(Sr，Ca)10(PO4)6*nB2O3:Eu2+；2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+；Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+；Ba3MgSi2O8:Eu2+；Sr4Al14O25:Eu2+；BaAl8O13:Eu2+；2SrO-0.84P2O5-0.16B2O3:Eu2+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，OH):Eu2+，Mn2+，Sb3+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)Al2O4:Eu2+；(Y，Gd，Lu，Sc，La)BO3:Ce3+，Tb3+；Ca8Mg(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)2SiO4:Eu2+；(Ba，Sr，Ca)2(Mg，Zn)Si2O7:Eu2+；(Sr，Ca，Ba)(Al，Ga，In)2S4:Eu2+；(Y，Gd，Tb，La，Sm，Pr，Lu)3(Al，Ga)5O12:Ce3+；(Ca，Sr)8(Mg，Zn)(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+(CASI)；Na2Gd2B2O7:Ce3+，Tb3+；(Ba，Sr)2(Ca，Mg，Zn)B2O6:K，Ce，Tb；(Sr，Ca，Ba，Mg，Zn)2P2O7:Eu2+，Mn2+(SPP)；(Ca，Sr，Ba，Mg)10(PO4)6(F，Cl，Br，OH):Eu2+，Mn2+；(Gd，Y，Lu，La)2O3:Eu3+，Bi3+；(Gd，Y，Lu，La)2O2S:Eu3+，Bi3+；(Gd，Y，Lu，La)VO4:Eu3+，Bi3+；(Ca，Sr)S:Eu2+；SrY2S4:Eu2+；CaLa2S4:Ce3+；(Ca，Sr)S:Eu2+；3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+；(Ba，Sr，Ca)MgP2O7:Eu2+，Mn2+；(Y，Lu)2WO6:Eu3+，Mo6+；(Ba，Sr，Ca)xSiyNz:Eu2+组成的组。
11.根据权利要求9所述的发光装置，其中，所述一种或多种其它磷光体包括(Sr，Ca)S:Ce3+，Eu2+；(Sr，Ba，Ca)2Si5-xAlxN8-xOx:Ce3+，Eu2+；以及BaSi7N10:Ce3+，Eu2+中的至少一种。
12.根据权利要求1所述的发光装置，其中，所述磷光体成分包括(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2、(Lu0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、以及(Y0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2中的至少一种。
13.根据权利要求1所述的发光装置，其中，0.01≤x≤0.05、0.02≤y≤0.20、0≤z≤0.5、0≤w≤0.5、以及4.8≤a≤5.0。
14.一种磷光体成分，包含氧氮化物磷光体，所述氧氮化物磷光体包含(RE1-xCex)3Ala-y-z-wSiyGazScwO12-yNy，其中，RE为Lu、Gd、Y、以及Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999、以及4.5≤a≤5.0。
15.根据权利要求14所述的磷光体成分，其中，0.01≤x≤0.05、0.02≤y≤0.20、0≤z≤0.5、0≤w≤0.5、以及4.8≤a≤5.0。
16.根据权利要求14所述的磷光体成分，包括(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2、(Lu0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、以及(Y0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2中的至少一种。
17.一种磷光体掺和物，包括第一磷光体，以及至少一种其它磷光体，所述第一磷光体包括化学式为
(RE1-xCex)3Ala-y-z-wSiyGazScwO12-yNy的氧氮化物磷光体成分，其中，RE为Lu、Gd、Y、以及Tb中的至少一种，0.001≤x≤0.10、0≤w≤2、0.001≤y≤0.50、0≤z≤4.999、以及4.5≤a≤5.0，其中，所述磷光体掺和物能够发射出光，所述光或者单独地，或者与由辐射连接至所述磷光体的光源发出的辐射相结合地适用于普通照明。
18.根据权利要求17所述的磷光体掺和物，其中，所述第一磷光体包括(Lu0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2、(Lu0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、(Y0.97Ce0.03)3Al4.9Si0.1O11.9N0.1、以及(Y0.97Ce0.03)3Al4.8Si0.2O11.8N0.2中的至少一种。
19.根据权利要求17所述的磷光体掺和物，其中，所述至少一种其它磷光体包括(Sr，Ca)S:Ce3+，Eu2+；(Sr，Ba，Ca)2Si5-xAlxN8-xOx:Ce3+，Eu2+；以及BaSi7N10:Ce3+，Eu2+中的至少一种。
20.根据权利要求17所述的磷光体掺和物，其中，所述至少一种其它磷光体包括(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，Br，OH):Eu2+，Mn2+，Sb3+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)BPO5:Eu2+，Mn2+；(Sr，Ca)10(PO4)6*nB2O3:Eu2+；2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+；Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+；Ba3MgSi2O8:Eu2+；Sr4Al14O25:Eu2+；BaAl8O13:Eu2+；2SrO-0.84P2O5-0.16B2O3:Eu2+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)5(PO4)3(Cl，F，OH):Eu2+，Mn2+，Sb3+；(Ba，Sr，Ca)MgAl10O17:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)Al2O4:Eu2+；(Y，Gd，Lu，Sc，La)BO3:Ce3+，Tb3+；Ca8Mg(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+；(Ba，Sr，Ca)2SiO4:Eu2+；(Ba，Sr，Ca)2(Mg，Zn)Si2O7:Eu2+；(Sr，Ca，Ba)(Al，Ga，In)2S4:Eu2+；(Y，Gd，Tb，La，Sm，Pr，Lu)3(Al，Ga)5O12:Ce3+；(Ca，Sr)8(Mg，Zn)(SiO4)4Cl2:Eu2+，Mn2+(CASI)；Na2Gd2B2O7:Ce3+，Tb3+；(Ba，Sr)2(Ca，Mg，Zn)B2O6:K，Ce，Tb；(Sr，Ca，Ba，Mg，Zn)2P2O7:Eu2+，Mn2+(SPP)；(Ca，Sr，Ba，Mg)10(PO4)6(F，Cl，Br，OH):Eu2+，Mn2+；(Gd，Y，Lu，La)2O3:Eu3+，Bi3+；(Gd，Y，Lu，La)2O2S:Eu3+，Bi3+；(Gd，Y，Lu，La)VO4:Eu3+，Bi3+；(Ca，Sr)S:Eu2+；SrY2S4:Eu2+；CaLa2S4:Ce3+；(Ca，Sr)S:Eu2+；3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+；(Ba，Sr，Ca)MgP2O7:Eu2+，Mn2+；(Y，Lu)2WO6:Eu3+，Mo6+；(Ba，Sr，Ca)xSiyNz:Eu2+中的至少一种。
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