CN101048895A - 锂离子电池及医疗装置 - Google Patents
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Abstract
一种锂离子电池,它包括正极,正极包括集电器和选自下组的活性材料:LiCoO2、LiMn2O4、LiNixCoyNi(1-x-y)O2、LiAlxCoyNi(1-x-y)O2、LiTixCoyNi(1-x-y)O2及其组合。电池还包括负极,负极包括集电器和包括钛酸锂的活性材料;所述负极集电器包括选自下组的材料:铝、钛、银及其组合。电池被构造成能够循环到接近零伏状态而不会显著减损电池容量。
Description
背景
本发明一般涉及锂离子电池领域。具体地说,本发明涉及对过放电状态相对具有耐受性的锂离子电池。
锂离子电池包括其上具有活性材料(例如LiCoO2)的正集电器(currentcollector)(例如铝,如铝箔)和其上具有活性材料(例如含碳材料,如石墨)的负集电器。正集电器和其上提供的活性材料一起被称为正极,而负集电器和其上提供的活性材料一起被称为负极。
图1显示了例如如上所述的锂离子电池10的一部分的示意图。电池10包括:具有正集电器22和正极活性材料(positive active material)24的正极20、具有负集电器32和负极活性材料(negative active material)34的负极30、电解质材料40以及位于正极20和负极30中间或之间的隔板(例如,聚合物微孔隔板,未示出)。电极20、30可以是相对平坦或平面性的板或者可卷绕或弯曲成螺旋或其它构型(例如,椭圆形)。电极也可以是折叠构型。
在电池10的充电和放电期间,锂离子在正极20和负极30间移动。例如,当电池10放电时,锂离子从负极30流向正极20。相反,当电池10充电时,锂离子从正极20流向负极30。
图2是显示普通锂离子电池的理论充放电行为的图100。曲线110表示包括其上具有LiCoO2活性材料的铝集电器的正极相对于锂参比电极的电极电位,而曲线120表示包括其上具有含碳活性材料的铜集电器的负极相对于锂参比电极的电极电位。曲线110和120间的差异代表总的电池电压。
如图2所示,首次充电到全容量后,如曲线110所示,正极电位从约3.0伏升高至用于形成负极的铜的腐蚀电位(用虚线122表示)以上。负极电位从约3.0伏降低至铝集电器上提供的LiCoO2活性材料的分解电位(同虚线112表示)以下。首次充电后,由于在负集电器上形成钝化层,电池经历不可逆的容量损失,这种现象称为固体-电解质界面(“SEI”)。容量的不可逆损失在曲线120中显示为凸出或肩部124。
常规锂离子电池的一个难点是,当电池放电到接近0伏时,会表现出传递容量损失和负极集电器(铜)及可能的电池外壳的腐蚀,这取决于所用材料和外壳极性。如图2所示,电池首次充电后,在电池后续放电中电池电压接近零伏(即容量为百分之零),使得负极电位符合虚线126表示的路径。如图2所示,负极电位在负集电器的铜腐蚀电位处变得平坦(对铜来说约为3.5伏,在图2中用虚线122表示)。
曲线110和120相交的点有时被称为零伏交叉电位,对应于电池电压为零(即,在该点两条曲线之差为零)。因为在铜腐蚀电位处发生的铜集电器降解,在电池达到零伏条件之前,用于形成负集电器的铜材料腐蚀,导致电池可传递容量的显著损失。
虽然图2显示了当电池接近零伏构型时可经历负集电器腐蚀的电池的理论充放电行为,应理解也可存在以下情况:正集电器上的活性材料在近零伏条件下可降解。在这种情况下,正极相对于锂参比电极的理论充放电电位将降低至正极活性材料的分解电位(在图2中用线112表示),这时正极活性材料将分解,潜在地降低抵抗将来的过放电条件的保护能力。
因为在低电压条件下可发生对锂离子电池的损害,普通锂离子电池可包括保护电路和/或在包括保护电路的装置中使用,以显著减少电池漏电(例如,通过断开电池)。
医疗装置工业生产了许多用于治疗患者的医学病症的电子和机械装置。根据医学病症,医疗装置可外科植入或外部连接至接受治疗的患者。临床医生单独使用医疗装置或与药物疗法和外科手术结合,用于治疗患者医学病症。对于某些医学病症,医疗装置可提供最佳、有时是唯一的疗法,使患者恢复到更健康的状态和更完美的生活。
需要为这种医疗装置(如可植入医疗装置)提供电池电源。在这种情况下,优选提供可再充电的电池。也优选提供具有以下特征的电池,该电池能够放电到接近零伏状态,而且放电时没有显著地损坏电池(例如,不会腐蚀电极或电池外壳中的一种、不会分解正极活性材料,等)而使电池性能在后续充放电操作中递降的风险。
优选提供能够放电到接近零伏,不会导致后续可传递容量降低或负极或电池外壳腐蚀的电池。还优选提供能够弥补电池首次充电导致的不可逆容量损失的电池,以使电池可在接近零伏条件下使用而不会显著降低电池性能。还优选提供采用包括这些优选特征或其它优选特征中的一个或多个的电池的医疗装置(例如,可植入医疗装置)。
发明概述
锂离子电池包括正极,正极包括集电器和活性材料,活性材料选自:LiCoO2、LiMn2O4、LiNixCoyNi(1-x-y)O2、LiAlxCoyNi(1-x-y)O2、LiTixCoyNi(1-x-y)O2、及其组合。电池还包括负极,负极包括集电器和活性材料,所述活性材料包括钛酸锂材料。负极的集电器包括选自以下的材料:铝、钛、银及其组合。电池被构造成能够循环到接近零伏状态而不显著减损电池容量。
附图简要说明
图1是常规的锂离子电池的示意性横截面视图。
图2显示了例如图1示意性所示的常规锂离子电池的理论充放电行为。
图3是根据一个示例性实施方式的锂离子电池的一部分的示意性横截面视图。
图4显示了例如图3所示的锂离子电池的理论充放电行为。
图5显示了电池放电容量及电池过放电循环的影响。
图6显示了在铝负集电器上使用Li4Ti5O12活性材料的电池电压轨迹。
图7显示了在铜负集电器上使用碳活性材料的对比电池的电压轨迹。
图8是植入患者体内或躯干内的可植入医疗装置形式的系统的示意图。
图9是另一种可植入医疗装置形式的系统的示意图。
示例性实施方式的详细描述
参考图3,显示了根据一个示例性实施方式的锂离子电池200的一部分的示意性横截面视图。根据一个示例性实施方式,电池200的额定值约为10-1000毫安小时(mAh)。根据另一个示例性实施方式,电池额定值约为100-400mAh。根据另一个示例性实施方式,电池是约300mAh的电池。根据另一个示例性实施方式,电池是约75mAh的电池。
电池200包括至少一个正极210和至少一个负极220。电极可以是电池200的平坦或平面型组件,可以以螺旋或其它构型弯曲,或者可以是折叠构型。例如,电极可围绕相对矩形的心轴卷绕,使其形成椭圆形盘绕线圈,用于插入相对呈棱柱状的电池外壳。根据其它示例性实施方式,所述电池可以是纽扣电池、薄膜固态电池、或是其它锂离子电池构型。
电池外壳(未示出)可由金属构成,例如铝、铝合金或其它金属。根据一个示例性实施方式,电池外壳可由钛、钛合金或不锈钢构成。根据另一个示例性实施方式,电池外壳可由塑料材料或塑料薄膜叠层材料(例如,插入聚烯烃层和聚酯层中间的铝箔)构成。
根据一个示例性实施方式,负极通过一含有铝或铝合金的元件或分接头耦合于铝外壳。铝或铝合金元件或分接头(tap)可耦合或附连于正极。根据一个示例性实施方式,分接头可用作电池终端。
根据多个示例性实施方式,电池200的尺寸可不同。例如,根据一个示例性实施方式,电极盘绕使其可置于相对呈棱柱状的电池外壳中,电池尺寸为约30-40毫米×约20-30毫米×约5-7毫米。根据另一个示例性实施方式,电池尺寸为约20毫米×20毫米×3毫米。根据另一个示例性实施方式,电池可以是纽扣型电池的形式,直径约30毫米,厚度约3毫米。本领域技术人员应理解,本文所述尺寸和构型仅仅是示例性的,根据本文所述的新型概念可产生许多尺寸、形状和构型的电池。
电解质230位于正负极之间,以提供锂离子可从中通过的介质。电解质可以是液体(例如,溶解在一种或多种非水溶剂中的锂盐)。根据一个示例性实施方式,电解质是聚碳酸酯(PC)和1.0M LiPF6盐的混合物。根据另一个示例性实施方式,电解质不含常规锂电池中使用的碳酸亚乙酯、碳酸亚乙烯酯或双-草酸硼酸锂盐(有时称为LiBOB)。
根据其它示例性实施方式,可使用许多其它电解质。根据一个示例性实施方式,电解质是溶解在聚合物材料如聚(环氧乙烷)或硅氧烷中的锂盐。根据另一个示例性实施方式,电解质可以是离子液体,例如N-甲基-N-烷基吡咯烷鎓双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺盐。根据另一个示例性实施方式,电解质可以是固态电解质,例如锂离子传导玻璃,如氮氧化锂磷(LiPON)。根据另一个示例性实施方式,电解质可以是1.0M LiPF6盐中碳酸亚乙酯与碳酸二亚乙酯(ELC∶DEC)1∶1的混合物。根据另一个示例性实施方式,电解质可包含聚碳酸丙二酯溶剂和双-草酸硼酸锂盐。根据其它示例性实施方式,电解质可包括以下材料中的一种或多种:PVDF共聚物、PVDF-聚酰亚胺材料、有机硅聚合物、热聚合凝胶、辐射固化丙烯酸酯、包含聚合物凝胶的颗粒、无机凝胶聚合物电解质、无机凝胶-聚合物电解质、PVDF凝胶、聚环氧乙烷(PEO)、玻璃陶瓷电解质、磷酸盐玻璃、锂传导玻璃、锂传导陶瓷和无机离子性液体凝胶、等等。
隔板250位于正极210和负极220中间或之间。根据一个示例性实施方式,隔板250是聚合物材料,例如聚丙烯/聚乙烯共聚物或其它聚烯烃多层叠层,其中形成有微孔以允许电解质和锂离子从隔板的一侧流到另一侧。根据一个示例性实施方式,隔板250的厚度约为10-50μm。根据一个具体的示例性实施方式,隔板的厚度约为25μm,隔板的平均孔径约为0.02-0.1μm。
正极210包括由导电材料(如金属)构成的集电器212。根据一个示例性实施方式,集电器212包括铝和铝合金。
根据一个示例性实施方式,集电器212的厚度约为5-75μm。根据一个具体的示例性实施方式,集电器212的厚度约为20μm。还应注意,虽然所示和所述正集电器212是薄箔材料,根据各个示例性实施方式,正集电器也可以是任何其它构型。例如,正集电器可以是栅极,例如网栅极、膨胀金属栅极、光化学蚀刻栅极等。
集电器212上提供有活性材料216层(例如,涂覆在集电器上)。虽然图3显示仅在集电器212的一侧上提供活性材料216,应理解,可在集电器212的两侧上提供或涂覆与所示的层216类似或相同的活性材料层。
根据一个示例性实施方式,活性材料216是包含锂的材料或化合物。在电池充放电期间,主要活性材料216中包含的锂可分别是掺杂或非掺杂的。根据一个示例性实施方式,主要活性材料216是氧化锂钴(LiCoO2)。根据另一个示例性实施方式,集电器上的活性材料是LiMn2O4。根据另一个示例性实施方式,集电器212上的活性材料是LiCoxNi(1-x)O2形式的材料,其中x约为0.05-0.8。根据另一个示例性实施方式,集电器212上的活性材料是LiNixCoyMn(1-x-y)O2形式的材料(例如,LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)。根据另一个示例性实施方式,集电器212上的活性材料是这些材料中的一种的金属掺杂形式,例如LiMxCoyNi(1-x-y)O2,其中,M是铝或钛,x约为0.05-0.3,y约为0.1-0.3。
在一些应用中,需要提供电池电压大于约3伏的电池。在这种情况下,正集电器上可采用较高电压的活性材料,例如Li2-xCoyFezMn4-(y+z)O8(例如,Li2Co0.4Fe0.4Mn3.2O8)形式的材料。认为这种活性材料相对于锂参比电极可充电至高达5.2伏特,从而能使总的电池电压高达约3.7伏。正极可使用的其它较高电压活性材料,包括LiCoPO4;Li2CoPO4F;LiNiPO4;Li[Ni0.2Li0.2Mn0.6]O2和LiCoxMn2-xO4(例如LiCo0.3Mn1.7O4)。
根据许多其它示例性实施方式,活性材料可包括以下材料,例如:Li1-xMO2形式的材料,其中M是金属(例如,LiCoO2、LiNiO2和LiMnO2);Li1-w(M’xM”y)O2形式的材料,其中M’和M”是不同的金属(例如,Li(CrxMn1-x)O2、Li(AlxMn1-x)O2、Li(CoxM1-x)O2(其中M是金属)、Li(CoxNi1-x)O2和Li(CoxFe1-x)O2));Li1-w(MnxNiyCoz)O2形式的材料(例如,Li(Mn1/3Ni1/3Co1/3)O2、Li(Mn1/3Ni1/3Co1/3-xMgx)O2、Li(Mn0.4Ni0.4Co0.2)O2和Li(Mn0.1Ni0.1Co0.8)O2);Li1-w(MnxNixCo1-2x)O2形式的材料;Li1-w(MnxNiyCozAlw)O2形式的材料;Li1-w(NixCoyAlz)O2形式的材料(例如,Li(Ni0.8Co0.15Al0.05)O2);Li1-w(NixCoyMz)O2形式的材料,其中,M是金属;Li1-w(NixMnyMz)O2形式的材料,其中M是金属;Li(Nix-yMnyCr2-x)O4形式的材料;LiMn2O4;LiM’M”2O4形式的材料,其中M’和M”是不同的金属(例如,LiMn2-y-zNiy、LizO4、LiMn1.5Ni0.5O4、LiNiCuO4、LiMn1-xAlxO4、LiNi0.5Ti0.5O4和Li1.05Al0.1Mn1.85O4-zFz);Li2MnO3;LixVyOz形式的材料(例如,LiV3O8、LiV2O5和LiV6O13);LiMPO4形式的材料,其中,M是金属;或LiM’xM”1-xPO4,其中,M’和M”是不同的金属(例如,LiFePO4、LiFexM1-xPO4(其中M是金属)、LiVOPO4和Li3V2(PO4)3;以及LiMPO4x,其中M是金属如铁或钒,x是卤素如氟,以及它们的组合。
也可与活性材料216层联合使用粘合剂材料以使各个电极组件粘结或保持在一起。例如,根据一个示例性实施方式,活性材料层可包括导电添加剂(如炭黑)和粘合剂(如聚偏氟乙烯(PVDF)或高弹体聚合物)。
根据一个示例性实施方式,活性材料216层的厚度约为0.1μm到3mm。根据另一个示例性实施方式,活性材料216层的厚度约为25-300μm。根据一个具体的示例性实施方式,活性材料层的厚度约为75μm。
负极220包括由导电材料(如金属)构成的集电器222。根据一个示例性实施方式,集电器222是铝或铝合金。采用铝或铝合金集电器的一个有益特征在于,该材料相对廉价且较容易形成集电器。采用铝或铝集电器的其它有益特征在于,该材料具有较低的密度、较高的导电性、可较容易地焊接、并且通常可市售获得。根据另一个示例性实施方式,集电器222是钛或钛合金。根据另一个示例性实施方式,集电器222是银或银合金。
虽然所示和所述负集电器222为薄箔材料,根据多个示例性实施方式,负集电器可具有任意其它构型。例如,正集电器可以是栅极,例如网栅极、膨胀金属栅极、光化学蚀刻栅极等。
根据一个示例性实施方式,集电器222的厚度约为100nm到100μm。根据另一个示例性实施方式,集电器222的厚度约为5-25μm。根据一个具体的示例性实施方式,集电器222的厚度约为10μm。
负集电器222上具有活性材料224。虽然图3显示仅在集电器222的一侧上提供活性材料224,应理解,可在集电器222的两侧上提供或涂覆与所示材料类似或相同的活性材料层。
根据一个示例性实施方式,负极活性材料224是钛酸锂材料,例如Li4Ti5O12(有时称为Li1+x[Li1/3Ti5/3]O4,其中0≤x<1)。适合用作负极活性材料的其它钛酸锂材料可包括以下钛酸锂尖晶石材料中的一种或多种:HxLiy-xTiOxO4、HxLiy-xTiOxO4、Li4MxTi5-xO12、LixTiyO4、LixTiyO4、LixTiyO4、Li4[Ti1.67Li0.33-yMy]O4、Li2TiO3、Li4Ti4.75V0.25O12、Li4Ti4.75Fe0.25O11.88、Li4Ti4.5Mn0.5O12和LiM’M”XO4(其中,M’是金属如镍、钴、铁、锰、钒、铜、铬、钼、铌、或它们的组合,M”是任选地三价非过渡金属,X是锆、钛或这两种金属的组合)。注意,这些钛酸锂尖晶石材料可以任何锂化状态使用(例如,Li4+xTi5O12,其中0≤x≤3)。
也可与活性材料224层联合使用粘合剂材料。例如,根据一个示例性实施方式,活性材料层可包含粘合剂如聚偏氟乙烯(PVDF)或高弹体聚合物。活性材料224还可包含加载0-10重量%的导电材料如碳(例如,炭黑),以增加导电性。
根据多个示例性实施方式,活性材料224的厚度约为0.1μm到3mm。根据其它示例性实施方式,活性材料224的厚度约为25-300μm。根据另一个示例性实施方式,活性材料224的厚度约为20-90μm,根据一个具体的示例性实施方式,厚度约为75μm。
图4是显示例如图3所示和所述的根据本发明示例性实施方式构建的锂离子电池的理论充放电行为的图300。曲线310表示包括其上具有LiCoO2主要活性材料的铝集电器的正极(例如,正极210)相对于锂参比电极的电极电位。
曲线320表示包括其上具有钛酸锂活性材料的铝集电器的负极相对于锂参比电极的电极电位。曲线310和320间的差异表示电池总的电池电压,在图4中表示为曲线340。
如图4所示,代表负极(例如,电极220)电压的曲线320的相对平坦部分(用参考标号324表示)约为1.5-1.6伏。因此,曲线320的相对平坦部分324显著高于采用碳活性材料的电极(例如,图2中的曲线120,表示包含碳活性材料的负极相对于锂参比电极的理论电压)的电位水平。
当电池充电时,正极和负极电位分别沿曲线310和320向右行进。当电池放电时,正极和负极电位分别沿曲线310和320向左进行,零伏交叉电位约为3.8伏(在图4中显示为点330)。当电池接近零伏状态(例如,曲线340降低至零伏,表示正极和负极间的电压差异)时,正极电压高于其上提供的LiCoO2活性材料的分解电位,在图4中分解电位显示为虚线322。此外,因为使用铝集电器作为负极,与采用铜材料作为负极相比,负极的抗腐蚀性增加。
应理解,例如本文所述的锂离子电池可完全放电,而两电极的材料,包括其相应的集电器是稳定的(例如,可避免集电器的腐蚀和/或活性材料的分解等)。例如,认为采用包含铝集电器和LiCoO2活性材料的正极和包含铝集电器和钛酸锂活性材料的负极制成的电池允许反复电池循环到零或接近零伏状态,而不会显著降低电池充电容量或电池性能。这种设置的一个潜在有益特征在于,可以减少或避免发生装置功能降低(即需要更频繁地再充电)以及集电器和电池外壳的腐蚀(潜在地具有造成腐蚀性和有毒电池内容物潜在泄漏的可能)。
采用例如本文所示和所述的电池可获得各种有益特征。例如,使用这种在铝电极上使用钛酸锂活性材料的电池无需使用电路来断开接近零伏状态的电池,因为这种电池可重复循环到零伏或接近零伏而不会显著减损电池性能或容量。通过不使用上述功用的电路,可以减小电池体积和降低成本。
使用钛酸锂材料的一个有益特征在于,认为当在锂离子电池的负极中使用钛酸锂材料时,这些材料将在相对于锂参比电极约1.55V的电位平台下循环锂。这显著高于石墨碳,充分充电状态中,石墨碳在约0.1V下循环锂(例如,参见图2,曲线120表示采用石墨碳的负极的充电/放电行为)。结果,我们认为采用钛酸锂的电池在充电期间不太可能导致锂镀敷(在相对于锂参比电极为0V下发生)。锂镀敷是一种众所周知的现象,可导致锂离子电池性能损失。
使用钛酸锂而不是含碳材料作为负极活性材料的另一个优点在于,认为使用钛酸锂材料允许在比含碳材料更高的速率下进行电池充电和放电。例如,锂离子电池充电速率的一般上限约为1C(表示电池可在一小时内从放电状态到充电完全)。相反,文献中已报道,钛酸锂可在高达10C的速率下充电(即,可在1/10小时即六分钟内达到充电完全)。一个潜在原因是,认为采用钛酸锂活性材料的负极不易受到锂镀敷的危险。更快速地对电池进行再充电的能力可显著增加使用该电池的装置的功能。
还认为,使用包含钛酸锂活性材料的负极使电池能够在超过采用碳活性材料的负极的电池充电电压下进行充电。这种性质的一个潜在优点是可产生非气密电池(例如,使用铆接聚合物(rivet polymer)馈入装置、薄膜包装等的电池)。非气密电池通常具有比其它电池更大的能量密度,制造相对便宜,并可使用较广泛的材料(例如,聚合物薄膜叠层等)来制备。尤其是在医疗应用中,这种电池通常与蒸气压较低的聚合物或凝胶电解质联用,以降低泄漏风险。然而,这种电解质的传导性通常不如液体电解质,导致相对低的功率和/或充电速率。通过使用铝集电器上包括钛酸锂活性材料的电池,可提高电池充电电压以补偿电解质的电阻损耗(例如,IR降低)。
还认为钛酸锂材料能提供优异的循环寿命,因为它们是所谓的“零应变(zero-strain)”材料。零应变材料的晶格不会因为掺杂/脱掺杂锂而发生皱缩或收缩,使其不受应变相关降解机理的作用。该材料还具有比石墨碳高的比容量(约155mAh/g)和与石墨碳类似的容量。
钛酸锂材料较高电位的另一个优点是,它避免了锂离子电池中通常使用的有机溶剂(例如,碳酸丙二酯)的分解。因此,这可减少负面后果,例如形成气体、电池溶胀以及可逆电池容量降低。
采用钛酸锂材料作为负极活性材料的另一个潜在的有益特征在于,可实现更有利的设计规则。例如,在常规锂离子电池中,负极必须在所有边上与正极重叠约1毫米以避免镀敷锂。在空间成为一个问题的应用中,这可导致明显的体积浪费(例如,对于约22毫米高的颅脑植入物电池来说,将导致约10%的体积浪费)。因为钛酸锂降低了锂镀敷的风险,认为正极与负极重叠的设计要求是不必要的,从而产生具有改善的能量密度的锂离子电池。
钛酸锂材料的锂扩散系数约为2×10-8cm2/s数量级,大约是碳的十倍,从而实现相对快速持续的速率能力。使用这种材料可以制造电极表面积较低同时仍然能够实现足够的功率和再充电速率的电池。根据一个示例性实施方式,电池在硬币电池或薄膜层叠包装中使用单片式(即单板)电极。由于钛酸锂材料相对快速持续的速率能力,电池相对较薄(例如,约1毫米)且便宜。而且,根据其它示例性实施方式,电池可具有仿行的外形,以使这种电池不引人注意地并以非常规方式包装在装置中(例如,沿装置外壳的内表面,例如医疗装置如起搏器的外壳)。在例如颅脑植入物的装置中这尤其有益,该情况下需要提供匹配头骨曲率的外形。
常规的锂离子电池用标称过量约5-10%的负极活性材料进行平衡以避免锂镀敷。使用过量活性材料导致形成较大的电池,使得电池能量密度降低。根据一个示例性实施方式,可生产在铝负集电器上使用钛酸锂活性材料而没有过量负极活性材料(例如,作为“平衡设计”)的电池。
对比例#1
本实施例显示了与铜集电器上涂覆有碳活性材料(石墨化MCMB)的锂离子电池性能相比,采用铝集电器上涂覆Li4Ti5O12活性材料的负极的锂离子电池的过放电性能。在所有情况下,电极与涂覆在铝集电器上的容量5.53mAh的LiCoO2活性材料的正极进行循环。
将钛酸锂(购自
Chemie Corporation)与聚(偏氟乙烯)粘合剂、炭黑和1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合形成浆液,将混合物沉积到铝箔集电器上并在热鼓风机中干燥,从而制备负极。干燥涂层的活性材料重量百分比为89.25%。使用三种涂层涂覆沉积水平:17.37、18.78和20.69mg/cm2。基于Li4Ti5O12的理论比容量(155mAh/g),这些电极的容量分别为4.76、5.14和5.67mAh。因此,当与正极循环时,电池平衡(即负极和正极容量的比率)分别为0.85、0.93和1.02。
干燥后,将电极涂层砑光处理至密度约为2.2g/cm3并切割成面积1.98cm2的圆形片。通过将这些电极组装成2032型硬币电池硬件,制备锂离子电池。使用微孔聚烯烃隔板分离负极和正极,通过加入由1M LiPF6在碳酸丙二酯、碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯混合液中的电解质活化电池。
以相同的方式制造对比电池,只是负极采用涂覆在铜箔上的石墨活性材料(内消旋碳小珠)。
使用ARBIN BT2000电池循环装置,在0.2mA的速率下进行电池充电和放电。在最初四次循环中,电池在正常工作电压范围(Li4Ti5O12电池是3.0-1.8V,对比电池是4.075-2.75V)以上循环。四次循环结束之后,电池经历四次过放电循环,其中,电池放电到0伏然后充电到其正常充电电压。过放电在依次按照以下越来越小的电流进行:0.2mA降低到1.8伏,0.05mA降低到1.0伏,0.01mA降低到0伏。过放电循环后,电池在原始电压范围以上循环,以测定电池恢复的容量。
图5显示了各测试电池的放电容量与循环次数的关系。测试数据表明,对比电池(即,在铜集电器上采用碳活性材料的电池)重复过放电循环后放电容量随时间损失,而采用Li4Ti5O12负极活性材料和铝箔集电器的电池观察到没有或几乎没有放电容量的损失。
表1列出了第四次和第九次测试循环(即,过放电循环之前和之后的循环)期间电池的放电容量。对于采用铝集电器上具有Li4Ti5O12活性材料的负极的电池来说,过放电循环后没有或几乎没有容量损失。对于对比电池(铜集电器上石墨活性材料)来说,观察到平均容量损失为84%。
表1还列出了Li4Ti5O12电池负极和正极理论容量的比率。该数据表明,无论电池是负极限制性(负极与正极容量比小于1)还是正极限制性(负极与正极容量比大于1)的,观察到没有或几乎没有容量损失。
表1
组/序列号 | 负极活性材料 | Li4Ti5O12电池的负极/正极容量比 | 循环4放电容量(mAh) | 循环9放电容量(mAh) | 由于过放电的容量损失 |
17-CAL-01 | Li4Ti5O12 | 0.86 | 4.12 | 4.13 | -0.3% |
17-CAL-02 | Li4Ti5O12 | 0.86 | 4.37 | 4.40 | -0.6% |
17-CAL-03 | Li4Ti5O12 | 0.86 | 4.49 | 4.47 | 0.4% |
均值 | 4.33 | 4.33 | -0.2% | ||
标准差 | 0.19 | 0.18 | 0.5% | ||
19-CAL-01 | Li4Ti5O12 | 0.93 | 4.81 | 4.83 | -0.4% |
19-CAL-02 | Li4Ti5O12 | 0.93 | 4.36 | 4.40 | -0.8% |
19-CAL-03 | Li4Ti5O12 | 0.93 | 4.84 | 4.78 | 1.2% |
均值 | 4.67 | 4.67 | 0.0% | ||
标准差 | 0.27 | 0.24 | 1.1% | ||
21-CAL-02 | Li4Ti5O12 | 1.02 | 5.32 | 5.32 | 0.1% |
21-CAL-03 | Li4Ti5O12 | 1.02 | 4.37 | 4.23 | 3.2% |
均值 | 4.84 | 4.77 | 1.6% | ||
标准差 | 0.67 | 0.77 | 2.2% | ||
MCMB-02 | 碳 | n/a | 4.99 | 1.68 | 66.4% |
MCMB-03 | 碳 | n/a | 4.96 | 1.44 | 71.0% |
MCMB-04 | 碳 | n/a | 4.88 | 0.14 | 97.1% |
MCMB-05 | 碳 | n/a | 4.91 | 0.72 | 85.3% |
MCMB-06 | 碳 | n/a | 4.88 | 0.00 | 100.0% |
均值 | 4.93 | 0.80 | 84.0% | ||
标准差 | 0.05 | 0.75 | 15.1% |
对比例2
该实施例显示了与铜构成的负集电器相比,在由铝构成的负集电器上采用Li4Ti5O12活性材料的潜在有益特征。在下述所有情况下,负极与具有容量14.1mAh的LiCoO2活性材料的正极进行循环。
将钛酸锂(购自
Chemie Corporation)与聚(偏氟乙烯)粘合剂、炭黑和1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合形成浆液,将浆液沉积到铝箔集电器上并在热鼓风机中干燥,制备负极。干燥涂层的活性材料重量百分比为89.25%。涂层沉积水平为18.78mg/cm2。电极活性面积为5.04m2。基于Li4Ti5O12的理论比容量(155mAh/g),电极容量为13.1mAh。
将由微孔隔板隔离的上述负极和正极在气密不锈钢罐中组合,以组装电池。将负极焊接到罐的内侧上,正极连接至电馈入装置。将锂参比电极置于第二馈入销的末端,使得锂位于电池顶部空间。将聚烯烃隔板放置到罐内,平行于正极,以维持横跨整个电极表面的均匀接触。用由1M LiPF6在碳酸丙二酯、碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯混合液中构成的电解质填充以活化电池。
使用ARBIN BT2000电池循环装置,在0.5mA的电流下进行电池充电和放电循环。在最初四次循环中,电池在典型工作电压范围(充电3.0伏,放电1.8伏)循环。接着,电池经历四次由正常充电、再过放电到0伏组成的过放电步骤。过放电按以下恒电流步骤依次进行:0.5mA降低到1.8伏,0.125mA降低到1.0伏,0.05mA降低到0伏。过放电步骤之后,根据原始方法再对电池进行充电和放电。使用辅助电压测定通道来记录负极相对于锂参比电极的电位。将总的电池电压加上辅助电压得到正极电位。
图6显示了电池的三种电压轨迹。曲线630是总的电池电压,曲线620是正极(相对于锂参比电极),曲线610是负极(相对于锂参比电极)。在正常循环过程中,负极电位约为1.2-2.1伏。然而,在过放电期间,负极电位增加直到与正极电位相交汇。两电极在约3.9伏电位处相交。在该点,称为“零伏交叉电位”,电池电压(正极和负极电位间的差异)为0伏。当采用铜集电器作为负极制造电池时,预计铜将腐蚀,这是因为3.9伏比铜的腐蚀电位(约3.5伏)要高几百毫伏。
采用如上述内容相同的方法制造和测试电池。电池采用在铜集电器上具有石墨化碳活性材料的负极。图7显示了该电池的电压轨迹(即,曲线710是总电池电压,曲线720是正极(相对于锂参比电极),曲线730是负极(相对锂参比电极))。过放电循环期间,负极电位从未在约3.5伏以上。认为这就是为什么在该点铜集电器不会在正极提供的腐蚀反应驱动下腐蚀的原因。
根据一个示例性实施方式,锂离子电池,如上文所述的电池可与医疗装置,如可植入人体的医疗装置(称为“可植入医疗装置”或“IMD”)联合使用。
图8显示了植入患者430体内或躯干432内的系统400(例如,可植入医疗装置)的示意图。系统400包括可植入医疗装置形式的装置410,为了示例的目的,该装置显示为除颤器,它被构造成为患者提供治疗性高电压(例如,700伏)治疗。
根据一个示例性实施方式,装置410包括呈气密性且生物惰性的容器或外壳414。容器可由导电材料构成。一根或多根导线416电连接装置410并通过静脉422连接至患者心脏420。提供电极417来感应心脏活动和/或对心脏420提供电位。至少一部分导线416(例如,显示为暴露电极417的导线末端部分)可邻近心脏420的心室和心房中的一个或多个或与其接触。
装置410包括其中提供的电池440,为装置410提供能量。根据另一个示例性实施方式,电池440可位于装置外部或位于患者430体外(例如,允许除去和替换和/或对电池充电)。可基于以下多种因素来选择电池440的尺寸和容量,包括对于给定患者身体或医疗特征所需的充电量、装置的尺寸或构型以及任意其它因素。根据一个示例性实施方式,电池是5mAh电池。根据另一个示例性实施方式,电池是300mAh电池。根据许多其它示例性实施方式,电池容量约为10-100mAh。
根据其它示例性实施方式,可提供一个以上的电池来给装置410供能。在该示例性实施方式中,电池可具有相同的容量或者一个或多个电池可具有比其它电池更高或更低的容量。例如,根据一个示例性实施方式,一个电池的容量约为500mAh而另一个电池的容量约为75mAh。
根据图9所示的另一示例性实施方式,可植入神经刺激装置500(可植入神经刺激器或INS)可包括例如本文多个示例性实施方式中所述的电池502。一些神经刺激产品及相关组件的例子在Medtronic公司题为“可植入神经刺激系统”的小册子中显示和描述。
INS产生一个或多个电刺激信号,用于影响人神经系统或器官。导线远端上的电接触件在所需的刺激部位,如脊柱或脑中定位,导线近端连接于INS。然后,通过外科手术将INS植入人体,例如腹部、胸肌区或上臀区。临床医生通过程序器用疗法程序设计INS。疗法设定了特定患者治疗的刺激信号参数。INS可用于治疗例如疼痛、失禁、运动失调如癫痫和帕金森病及睡眠性相互暂停等病症。其它疗法也是有前景的,用于治疗多种生理、心理和情绪病症的。在植入INS传递疗法之前,通常将能够再现一些或所有INS功能的外部显示屏连接于患者,以评价所述疗法的效力。
INS 500包括导线延伸件522和刺激导线524。刺激导线524是一个或多个绝缘电导体,近端具有连接件532,远端为电接触件(未示出)。一些刺激导线被设计成可经皮插入患者,例如Medtronic公司(Minneapolis Minn.)的Model3487A Pisces-Quad导线,一些刺激导线被设计成可外科手术植入,例如Medtronic公司的Model 3998 Specify导线。
虽然导线连接件532可直接连接至INS 500(例如,在点536),通常,导线连接件532连接至导线延伸件522。然后导线延伸件522如Medtronic公司的Model 7495再连接至INS 500。
INS 520的植入通常从植入至少一根刺激导线524开始,通常患者处于局部麻醉中。刺激导线524可以经皮或外科手术植入。一旦植入和设置刺激导线524,刺激导线524的远端通常锚定在适当位置,以尽可能减少植入后刺激导线524的运动。刺激导线524的近端可被构造成连接于导线延伸件522。
用疗法程序设计INS 500,并且常常修改疗法以优化患者治疗(即,可用多种程序或疗法程序设计INS,从而在给定情况下给予适当的治疗)。在电池502需要再充电的情况下,可用外部导线(未示出)将电池电耦合至充电装置或设备。
还可提供医师程序器和患者程序器(未示出),以允许医师或患者控制各种疗法的给予。医师程序器,也称为控制台程序器,利用遥测技术连通植入的INS500,因而临床医生能够编程和操纵储存在INS 500中的患者疗法,寻找患者INS500系统的缺陷,和/或收集数据。医师程序器的一个例子是Medtronic公司的Model 7432控制台程序器。患者程序器也采用遥测技术连通INS 500,因而患者能够操纵医师限定的治疗的一些方面。患者程序器的一个例子是Medtronic公司的Model 7434 ItrelEZ患者程序器。
虽然本文所示和所述医疗装置(例如,系统400和500)是心脏除颤器和神经刺激装置,应理解根据其它示例性实施方式,也可使用其它类型的可植入医疗装置,例如心脏起搏器、心律转变器、心肌收缩调节器、给药装置、诊断记录仪、耳蜗植入物等,用于缓解各种健康疾病的不良作用。根据其它实施方式,非植入性医疗装置或其它类型的装置可使用如本文所示和所述的电池。
还考虑,当将医疗装置植入患者体内时,可对本文所述的医疗装置进行充电或再充电。就是说,根据一个示例性实施方式,无需断开或从患者取出医疗装置以充电或再充电医疗装置。例如,可采用经皮能量转移(TET),其中,可使用磁感应以将能量从身体外部传递至植入的电池,而无需直接物理接触植入的电池,无需植入物的任何部分伸出患者皮肤。根据另一个示例性实施方式,在患者体外提供与充电装置电耦合的连接件,以对电池进行充电或再充电。根据其它示例性实施方式,提供需要从患者取出或脱离以对电池进行充电或再充电的医疗装置。
很重要的是应理解各个示例性实施方式中所示和所述的锂离子电池的构造和设置仅仅是示例性的。虽然本说明书中仅详细描述了很少一些本发明实施方式,本领域技术人员通读本说明书后容易明白,许多改进是可能的(例如,各元件的大小、尺寸、结构、形状和比例的变化、参数值、安装排列、材料的使用、颜色、取向等)而不实质上背离权利要求书所述主题的新颖内容和优点。因此,所有改进将包括在所附权利要求书所限定的本发明的范围内。优选和其它示例性实施方式的设计、操作条件和排列中可进行其它替代、改进、改变和省略而不背离所附权利要求书所表达的本发明的范围。
Claims (13)
1.一种锂离子电池,所述电池包括:
正极,它包括集电器和包含选自下组的材料的活性材料:LiCoO2、LiMn2O4、LiNixCoyNi(1-x-y)O2、LiAlxCoyNi(1-x-y)O2、LiTixCoyNi(1-x-y)O2及其组合;和
负极,它包括集电器和包括钛酸锂材料的活性材料;所述负极集电器包括选自下组的材料:铝、钛、银及其组合;
其中,所述电池被构造成能够循环到接近零伏状态而不会显著减损电池容量。
2.如权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于,所述负集电器包括铝。
3.如权利要求1或2所述的锂离子电池,其特征在于,所述正集电器包括铝。
4.如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池,其特征在于,所述电池还包括与所述负极接触的电池外壳,所述电池外壳包括铝。
5.如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池,其特征在于,所述负极的活性材料包括导电材料,用于提高负极的导电性。
6.如权利要求5所述的锂离子电池,其特征在于,所述导电材料包括碳。
7.如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池,其特征在于,所述钛酸锂材料包括Li4Ti5O12。
8.如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池,其特征在于,所述电池容量约为10-1000mAh。
9.如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池,其特征在于,所述正极和负极的零伏交叉电位在所述正极活性材料的分解电位以上。
10.如权利要求9所述的锂离子电池,其特征在于,所述零电压交叉电位约为3.8伏。
11.医疗装置中提供的如上述权利要求中任一项所述的锂离子电池。
12.如权利要求11所述的锂离子电池,其特征在于,所述医疗装置的至少一部分被构造成能够植入患者体内。
13.如权利要求11或12所述的锂离子电池,其特征在于,所述医疗装置选自:神经刺激装置、心脏除颤器、心脏起搏器、心脏收缩模块、心脏收缩调节器、心律转变器、给药装置、耳蜗植入物、助听器、传感器、遥测装置和诊断记录仪。
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